2015年“十一”期間北京市大氣重污染過程分析

李云婷,王占山,安欣欣,李 倩,姜 磊,富佳明,劉保獻,李令軍,張大偉*(1.北京市環(huán)境保護監(jiān)測中心,北京 100048；2.大氣顆粒物監(jiān)測技術(shù)北京市重點實驗室,北京 100048)

2015年“十一”期間北京市大氣重污染過程分析

李云婷1,2,王占山1,2,安欣欣1,2,李 倩1,2,姜 磊1,2,富佳明1,2,劉保獻1,2,李令軍1,2,張大偉1,2*(1.北京市環(huán)境保護監(jiān)測中心,北京 100048；2.大氣顆粒物監(jiān)測技術(shù)北京市重點實驗室,北京 100048)

采用垂直觀測、地面觀測、PM2.5化學組分觀測和氣團軌跡分析等手段,對2015年10月份北京市一次大氣重污染過程進行了分析.結(jié)果表明,重污染時近地面層氣溶膠消光系數(shù)升高,污染物主要積聚在 600m以下.重污染期間氣象要素特征為：風場弱,濕度大,地面受弱氣壓場控制,邊界層高度極低.重污染期間不同站點PM2.5濃度變化趨勢和峰值出現(xiàn)時間較為一致;大部分時段PM2.5中NO3-濃度明顯高于其他組分;周邊區(qū)域受重污染的影響面積相對較小,高濃度區(qū)主要集中在北京市及近周邊地區(qū).多手段的觀測結(jié)果以及 PM2.5濃度與氣象要素和各化學組分的相關(guān)性分析的結(jié)果均表明：區(qū)域傳輸,包括秸稈焚燒,對本次北京市重污染天氣過程具有一定的影響,但本地機動車排放在不利氣象條件下的積累、二次轉(zhuǎn)化以及垂直方向空間的極端壓縮是導致重污染的主要原因.

北京；重污染；空間分布；PM2.5化學組分；大氣氧化性

空氣重污染天氣的發(fā)生會影響公共安全、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、大氣能見度和人體健康,甚至影響全球的氣候變化[1].近年來,京津冀地區(qū) PM2.5重污染現(xiàn)象頻發(fā),對城市能見度和公眾健康造成了較大的威脅[2-3].北京市地理位置上三面環(huán)山,污染物易進不易出,大氣擴散條件較差;全市平原面積僅6000km2左右,卻承載了超過500萬輛的機動車、超過2000萬的人口以及大量的生產(chǎn)、生活活動,北京市及南部周邊區(qū)域的大氣污染物排放量均較大,大氣污染防治形勢嚴峻[4].

針對北京市的大氣重污染過程,國內(nèi)外學者開展過大量的研究.在綜合分析方面,孫峰等[5]對

2013年1月份北京市發(fā)生的PM2.5污染過程進行了分析,發(fā)現(xiàn)本次污染過程是穩(wěn)定氣象條件下導致的局地污染物積累,再疊加華北地區(qū)區(qū)域性污染的影響共同造成的.在數(shù)值模擬方面,王凌慧等

[6]使用數(shù)值模型模擬了大氣重污染應(yīng)急措施對北京市 PM2.5的削減效果,發(fā)現(xiàn)若京津冀地區(qū)同時實施機動車單雙號限行和工業(yè)限產(chǎn)減排30%的措施時,可削減重污染期間 PM2.5小時濃度 20%～35%.在氣象條件分析方面,王躍思等[7]對2013年1月份我國中東部地區(qū)的PM2.5污染過程進行了分析,結(jié)果表明,天氣系統(tǒng)弱、強冷空氣活動少和極其不利于污染物擴散的局地氣象條件及地理條件是造成本次強霾污染形成的外部條件.在區(qū)域傳輸分析方面,王占山等[8]對2014年10月上旬北京市一次大氣重污染過程進行了分析,發(fā)現(xiàn)區(qū)域傳輸是導致本次重污染的誘因,其中秸稈焚燒是重要影響因素之一;隨后區(qū)域傳輸和本地污染物排放共同維持并加重了重污染過程.在 PM2.5組分分析方面,鄭子龍等[9]分析了2013年1月份北京市一次重污染過程的顆粒物元素組分,結(jié)果表明,重污染期間 PM10中的無機元素總質(zhì)量為18.67μg/m3,是非重污染期間的1.6倍;并通過元素比值的方法計算得出重污染期間本地源的貢獻增加,外地源貢獻減少.在重污染類型分析方面,李令軍等[10]分析了2013～2014年間北京市的大氣重污染,并將其分為積累型、光化學型、沙塵型以及復(fù)合型等四個類別.

2015年“十一”長假期間,北京市發(fā)生了一次大氣重污染過程,按照AQI標準[11],10月5～7日3d北京市分別達到五級重度污染和連續(xù)2d六級嚴重污染的級別,污染程度非常重.本研究從天氣形勢背景、氣象要素特征、垂直方向監(jiān)測、PM2.5濃度演變規(guī)律、PM2.5化學組分、大氣氧化性特征和區(qū)域污染空間分布等多個方面對這次過程進行分析,以期為北京市大氣污染防治提供科學依據(jù).

1 材料與方法

1.1 采樣地點

目前,北京市環(huán)保局對社會公眾實時發(fā)布35個站點的空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù),本文選擇其中的永樂店監(jiān)測站(北京市南部)、官園監(jiān)測站(北京市城區(qū))和昌平監(jiān)測站(北京市北部)進行分析;在線PM2.5化學組分分析儀安裝在北京市環(huán)境保護監(jiān)測中心七樓樓頂;激光雷達安裝在監(jiān)測中心七樓和琉璃河站;地面氣象觀測數(shù)據(jù)來自北京市觀象臺,各監(jiān)測點位置見圖1.

圖1 各監(jiān)測站點位置Fig.1 Location of monitoring stations

1.2 觀測儀器

PM2.5監(jiān)測采用Thermo Fisher 1405F監(jiān)測儀,測量 PM2.5的質(zhì)量濃度.O3監(jiān)測采用 Thermo Fisher 49C 紫外光度法分析儀,其最低檢測限：1×10-9(體積分數(shù));精度：1×10-9(體積分數(shù));零漂：0.4%/24h;跨漂：±1%/24h,±2%/7d.NOx監(jiān)測采用Thermo Fisher 42C化學發(fā)光NO-NO2-NOx分析儀,其最低檢測限：0.05×10-9(體積分數(shù));零漂：小于 0.025×10-9/24h;跨漂：±1%/24h.能見度監(jiān)測采用VAISALA FD12型能見度儀.化學組分分析儀采用RT-4型OC/EC分析儀和URG 9000S陰陽離子在線監(jiān)測儀.各監(jiān)測儀器均參照國家標準定期校準,保證監(jiān)測數(shù)據(jù)的準確性和有效性.采用國產(chǎn)的EV-LIDAR型微脈沖激光雷達來進行垂直方向的監(jiān)測.

PM2.5、O3和NO2監(jiān)測儀輸出的5min數(shù)據(jù),根據(jù)每個小時內(nèi)5min數(shù)據(jù)的算術(shù)平均值求得小時濃度;PM2.5化學組分在線監(jiān)測儀輸出的為小時數(shù)據(jù).

2 結(jié)果與討論

2.1 重污染過程期間天氣形勢演變

表1顯示了本次重污染期間影響北京地區(qū)的天氣形勢的變化情況.重污染期間高空形勢多為緯向環(huán)流(平直氣流、淺槽后、脊區(qū))控制,地面多為弱氣壓場(高壓后部、低壓、均壓)控制.雖然10月7日上午高空的冷槽已經(jīng)經(jīng)過北京市上空,但冷空氣向地面滲透的速度較慢,地面的冷高壓系統(tǒng)直到7日的夜間才抵達北京,結(jié)束了本次重污染過程.

表1 2015年10月4～8日北京地區(qū)天氣形勢變化Table 1 The variation of synoptic weather patterns inBeijing during 4～8 October, 2015

2.2 垂直方向監(jiān)測分析

圖2 2015年10月4～7日激光雷達監(jiān)測的消光系數(shù)Fig.2 Extinction coefficients measured by radar in Oct.4～7, 2015 (a)為琉璃河,(b)為監(jiān)測中心

研究[12]表明,氣溶膠的消光系數(shù)與氣溶膠質(zhì)量濃度具有良好的正相關(guān)性關(guān)系.圖2顯示了10月 4～7日琉璃河和監(jiān)測中心站點激光雷達監(jiān)測的消光系數(shù)的變化,可以看出,10月 4日下午開始,2個站點中低層的消光系數(shù)開始明顯升高,大氣透明度顯著降低.隨著重污染過程的持續(xù),消光系數(shù)繼續(xù)升高,表明污染持續(xù)加重.10月7日2個站點消光系數(shù)最高,高消光區(qū)主要集中在 600m以下的近地面層,高空未見明顯的輸送層.7日夜間,消光系數(shù)迅速降低,表明污染物被迅速清除,該次污染過程結(jié)束.

2.3 重污染期間氣象要素特征和 PM2.5濃度演變規(guī)律

圖 3顯示了該次重污染期間(10月 4日0：00～10月8日0：00,共 97h)北京市觀象臺的風向風速、相對濕度、地面氣壓和北京市環(huán)境保護監(jiān)測中心七樓激光雷達監(jiān)測的邊界層高度以及永樂店、官園和昌平3個站點的PM2.5濃度.可以看出,重污染期間的整體氣象要素特征為：弱風速(小時平均風速＜1.5m/s的概率69.1%)、高相對濕度(小時平均相對濕度＞60%的概率74.2%)、弱氣壓場且地面氣壓持續(xù)下降以及低邊界層高度(小時邊界層高度＜500m 的概率61.9%).水平擴散條件和垂直擴散條件均不利于大氣污染物的擴散,不利的氣象條件是導致本次重污染的外部因素.

圖3 重污染期間氣象要素和PM2.5濃度變化規(guī)律Fig.3 Variations of meteorological factors and PM2.5concentrations during the heavy air pollution episode

根據(jù)過程中 PM2.5濃度變化規(guī)律,將本次重污染過程分為4個階段,即2個濃度爬升階段S1和S2、高濃度維持階段S3和快速清除階段S4.S1中,北京市主導風向為弱東北風,夜間的相對濕度一度達到90%,邊界層高度由1000m左右持續(xù)下降至 700m左右;特別是午后隨著地面氣壓的迅速下降,各站點PM2.5濃度出現(xiàn)明顯上升.S1結(jié)束后,各站點PM2.5濃度達到中度-重度污染水平.S2

中北京市主導風向仍為弱東北風,夜間的相對濕度維持80%以上,地面氣壓繼續(xù)減弱,邊界層高度繼續(xù)降低.特別是在5日上午,隨著地面氣壓的又一次突降和邊界層高度降至400m以下的極端低值,各站點PM2.5濃度出現(xiàn)一次明顯的躍升.S2結(jié)束后,各站點PM2.5濃度升至250～400 μg/m3左右,均達到重度-嚴重污染水平.

S3為2個濃度爬升階段后的高濃度維持階段.S3中地面氣壓仍為下降的趨勢,邊界層高度維持在500m以下,白天相對濕度基本在60%以上,夜間相對濕度達到90%以上,擴散條件保持不利.S3的前半段,北京市主導風向為弱東北風,3個站點的PM2.5濃度維持在300 μg/m3左右波動.S3的后半段,主導風向轉(zhuǎn)為弱偏南風,永樂店 PM2.5濃度降至 200μg/m3左右并維持,官園和昌平PM2.5仍保持 300μg/m3的高濃度.S4的開端,即10月7日20：00左右,伴隨著較強偏北風的到達,相對濕度明顯下降,地面氣壓明顯上升,邊界層高度也升至3000m左右的較高水平,大氣擴散條件迅速轉(zhuǎn)有利,本次重污染過程結(jié)束.

從氣象要素來看,整個過程期間北京市主導風向為偏南風的概率并不大,且風力較弱不利于污染物的外來傳輸.從不同站點污染物的變化規(guī)律來看,各站點濃度水平、變化趨勢和峰值出現(xiàn)的時間等較為一致,未體現(xiàn)出明顯的區(qū)域傳輸?shù)奶卣?值得注意的是,S3階段中北京市平均邊界層高度僅為 400.8m,小時邊界層高度＜400m的概率為48.1%,而本次過程開始和結(jié)束時的邊界層高度分別為1000m和3000m左右,垂直方向空間的極端壓縮是導致該次重污染的重要氣象場特征.

為進一步探討重污染過程中PM2.5濃度與各氣象要素的關(guān)系,計算了觀象臺氣象要素和與其距離最近的官園監(jiān)測站PM2.5濃度的相關(guān)性系數(shù).首先對各組數(shù)據(jù)分別進行 K-S(Kolmogorov-Smirnov)統(tǒng)計檢驗,得出所有數(shù)據(jù)均不服從正態(tài)分布,因此對各組數(shù)據(jù)進行 Spearman 相關(guān)分析,結(jié)果見表2.整體來看,PM2.5濃度與邊界層高度、風速和氣壓呈顯著負相關(guān)性,其中與邊界層高度和氣壓的負相關(guān)性系數(shù)均超過-0.8,體現(xiàn)了兩者對該次重污染過程的顯著影響.PM2.5濃度與溫度和相對濕度呈顯著正相關(guān)性.相關(guān)性分析的結(jié)果同樣支持垂直方向空間的壓縮對本次重污染的影響最大這一結(jié)論.

表2 PM2.5濃度和各氣象要素的相關(guān)系數(shù)Table 2 Correlation coefficients among concentration of PM2.5and meteorological elements

2.4 大氣氧化性和PM2.5化學組分分析

大氣氧化劑 OX(NO2+O3)可作為評價大氣氧化能力的指標[13-15].由圖 4可以看出,PM2.5濃度和 OX濃度變化趨勢在時間序列上表現(xiàn)出顯著的一致性,Spearman相關(guān)性系數(shù)為 0.447(α= 0.01).特別是 OX峰值出現(xiàn)的時刻往往在 PM2.5峰值之前的幾個小時,表明較強的大氣氧化性能促進PM2.5中二次粒子的生成,從而造成PM2.5濃度的增加.

圖4 重污染期間官園監(jiān)測站PM2.5濃度和OX濃度變化Fig.4 Variations of PM2.5and OX concentrations in Guanyuan site during the heavy air pollution episode

圖5顯示了該次重污染過程的PM2.5化學組

分濃度和K+/OC比值,可以看出,過程中PM2.5中占比較大的組分仍為OC、SO42+、NO3-和NH4+,其在圖中顯示的10種組分總質(zhì)量中的占比分別為15.3%、17.5%、38.6%和22.5%.過程的開端,各組分濃度上升趨勢較為一致,S1階段之后,NO3

-濃度明顯高于其他組分,OC、SO42+和NH4+濃度較為接近.K+被認為是生物質(zhì)燃燒的示蹤離子;另外,鄭曉燕等[16]和Duan等[17]研究發(fā)現(xiàn),在生物質(zhì)燃燒時段,K+/OC 比值會有明顯升高.由圖 5可以看出,本次重污染過程中 K+濃度和K+/OC比值均有一定程度的升高,特別是在S1階段中,K+/OC比值出現(xiàn)較為明顯的峰值.結(jié)合秋季北方地區(qū)特殊的污染源排放特征,可發(fā)現(xiàn)秸稈焚燒對本次重污染過程具有一定的影響.但是過程中 SO42-濃度明顯低于 NO3-濃度,表明區(qū)域傳輸并不是導致本次重污染過程的最主要因素.

圖5 該次重污染過程PM2.5化學組分濃度和K+/OC比值Fig.5 Concentrations of chemical components of PM2.5and the ratio of K+/OC during the heavy air pollution episode

表3 重污染過程中PM2.5、OX濃度和各化學組分的相關(guān)性系數(shù)Table 3 Correlation coefficients among concentration of PM2.5, OX and chemical components of PM2.5

為進一步探討PM2.5濃度和OX濃度與各化學組分的關(guān)系,同樣對其進行Spearman相關(guān)性,結(jié)果見表 3.PM2.5與各化學組分均表現(xiàn)出顯著的正相關(guān)性,其中與 OC、NO3

-、SO42-和 K+

等的相關(guān)性系數(shù)較高,與 NO3-的相關(guān)性系數(shù)最高.OX與各化學組分也表現(xiàn)出顯著的正相關(guān)性,其中同樣與 NO3-的相關(guān)性系數(shù)最高.相關(guān)性分析的結(jié)果表明,較強的大氣氧化性能促進以本地排放為主的NO2向NO3-的二次轉(zhuǎn)化,從而造成PM2.5濃度升高,對本次重污染過程有顯著的影響,秸稈焚燒對本次重污染過程具有一定的影響.

2.5 重污染過程周邊區(qū)域污染物空間分布

圖 6顯示了根據(jù)中國環(huán)境監(jiān)測總站公布的

北京市及周邊五省市的各城市PM2.5小時濃度插值得出的區(qū)域 PM2.5空間分布和同一時刻采用HYSPLIT-WEB模式[18-20]計算的北京市地面100m高度的后向24h氣團軌跡.

圖6 2015年10月4～8日20：00區(qū)域PM2.5濃度分布及北京市地面100m高度后向24h氣團軌跡Fig.6 Spatial distributions of PM2.5concentrations in the North China region and 24-hour back-trajectories at 100m height in Beijing at 20：00 during 4～8 October, 2015

由圖6可以看出,10月4日20：00,區(qū)域PM2.5濃度的高值區(qū)為河北省中東部,最高濃度未超過200μg/m3.但此時的氣團軌跡偏西南,并沒有經(jīng)過污染高值區(qū).10月5日夜間,高值區(qū)內(nèi)污染程度明顯加重升高且位置明顯北移,PM2.5濃度超過250μg/m3,但區(qū)域內(nèi)濃度超過150μg/m3的面積有所減少.10月 6日夜間,重污染過程繼續(xù)維持,且呈現(xiàn)典型的重污染后期污染氣團沿太行山前積累的特征.這2d的氣團軌跡經(jīng)過了污染的高值區(qū),對北京市 PM2.5濃度具有一定的影響,但氣團的起源地區(qū)濃度較低.10月7日夜間,周邊污染基本消散,基本只剩北京市仍為重污染.此時的氣團軌跡已經(jīng)為來自西北方向的冷空氣,正逐漸向北京市滲透.10月8日夜間,隨著冷空氣的加強和南下,整個區(qū)域PM2.5濃度基本達到優(yōu)良水平.

與2013年1月份華北區(qū)域重污染過程[21-22]等之前的區(qū)域污染相比,本次重污染的影響面積相對較小,高濃度區(qū)主要集中在北京市及近周邊地區(qū),并沒有形成覆蓋整個華北地區(qū)的大范圍重污染.結(jié)合空間分布和氣團軌跡也可以看出,重污染期間區(qū)域傳輸對北京市PM2.5濃度具有一定的影響,但并不是本次重污染的主要成因.本地排放在不利氣象條件下的積累、二次轉(zhuǎn)化以及垂直空間的極端壓縮是導致本次重污染的主要因素.

本課題組曾對2014年10月初北京市發(fā)生的一次空氣重污染過程進行分析,結(jié)果表明,區(qū)域傳輸包括秸稈焚燒對重污染過程有顯著的影響,而本次過程則表現(xiàn)出不同的特征.2015年12月份,北京市連續(xù)發(fā)生多次極為嚴重的區(qū)域PM2.5污染過程,甚至發(fā)布了兩次空氣重污染紅色預(yù)警,對公眾的身體健康和工作生活等都造成了顯著影響.這些現(xiàn)象表明,雖然在 PM2.5年均濃度逐年下降的良好趨勢下,北京市及周邊區(qū)域污染物排放量仍保持較高水平,在不利的氣象條件下還會發(fā)生空氣重污染過程,而且不同重污染過程,甚至同一季節(jié)同一月份的不同重污染過程的形成原因、影響因素等可能會有較大差異.因此,北京市及周邊區(qū)域大氣污染防治是一個長期性、艱巨性、復(fù)雜性的過程,在未來的數(shù)十年還要繼續(xù)努力推動京津冀及周邊地區(qū)大氣污染防治聯(lián)防聯(lián)控工作的進行.

3 結(jié)論

3.1 2015年10月5～7日重污染期間,北京市高空天氣形勢場多為緯向環(huán)流(平直氣流、淺槽后、脊區(qū))控制,地面多為弱氣壓場(高壓后部、低壓、均壓)控制.重污染期間整體氣象要素特征為：弱風速(小時平均風速＜1.5m/s的概率69.1%)、高相對濕度(小時平均相對濕度＞60%的概率74.2%)、弱氣壓場且地面氣壓持續(xù)下降以及低邊界層高度(小時邊界層高度＜500m的概率 61.9%).水平擴散條件和垂直擴散條件均不利于大氣污染物的擴散,不利的氣象條件是導致本次重污染的外部因素.

3.2 本次重污染的 4個階段,即兩個濃度爬升階段S1和S2、高濃度維持階段S3和快速清除階段S4中表現(xiàn)出如下特征,不同區(qū)域站點PM2.5濃度變化趨勢和峰值出現(xiàn)時間較為一致;大部分時段PM2.5中NO3-濃度明顯高于其他組分;本次重污染的影響面積相對較小,高濃度區(qū)主要集中在北京市及近周邊地區(qū).因此,多手段的觀測結(jié)果以及 PM2.5濃度與氣象要素和各化學組分的相關(guān)性分析的結(jié)果均表明,區(qū)域傳輸,包括秸稈焚燒,對本次北京市重污染過程具有一定的影響,但本地機動車排放在不利氣象條件下的積累、二次轉(zhuǎn)化以及垂直方向空間的極端壓縮(S3中北京市平均邊界層高度僅為400.8m)是導致重污染的主要原因.

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Analysis on a heavy air pollution process in Beijing during National Day holiday, 2015.

LI Yun-ting1,2, WANG Zhanshan1,2, AN Xin-xin1,2, LI Qian1,2, JIANG Lei1,2, FU Jia-ming1,2, LIU Bao-xian1,2, LI Ling-jun1,2, ZHANG Da-wei1,2*(1.Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China；2.Beijing Key Laboratory of Atmospheric Particulate Monitoring Technology, Beijing 100048, China). China Environmental Science, 2016,36(11)：3218～3226

A heavy air pollution episode in Beijing in October 2015 was analyzed through vertical observation, ground-based observation, monitoring data of chemical components of PM2.5and back-trajectories of air mass. The results showed that aerosol extinction coefficient increased significantly during the episode, indicating that air pollutants accumulated within 600m height from ground. Comparing with normal days, wind speed was weaker, relative humidity was higher, surface pressure was lower and boundary layer height was lower during the episode. The variation and peak appearance were consistent among different monitoring sites, and NO3-concentration was higher than other components of PM2.5in most time. In addition, the surrounding region of North China Plain affected by heavy pollution was relatively small, while PM2.5accumulation in Beijing and its nearby region was more prominent. Multi-observations and correlation analysis between PM2.5and meteorological factors and chemical compositions showed that this episode was affected by regional transport to some extent, including straw burning. However, the accumulation and chemical reaction of local NO2emission under unfavorable meteorological conditions and extreme space compression in vertical direction was the main cause.

Beijing；heavy air pollution；spatial distribution；chemical compositions of PM2.5；atmospheric oxidation

X51

A

1000-6923(2016)11-3218-09

李云婷(1977-),女,北京人,高級工程師,學士,主要研究方向為環(huán)境管理與規(guī)劃.發(fā)表論文20余篇.

2016-02-29

環(huán)保公益性行業(yè)科研專項(201409005);國家科技支撐計劃課題(2014BAC23B03)

* 責任作者, 研究員, zhangdawei@bjmemc.com.cn