DOC+CDPF配方對柴油公交車顆粒物排放特性影響

樓狄明,萬 鵬,譚丕強,胡志遠 (同濟大學汽車學院,上海 201804)

DOC+CDPF配方對柴油公交車顆粒物排放特性影響

樓狄明,萬 鵬*,譚丕強,胡志遠 (同濟大學汽車學院,上海 201804)

為研究不同DOC+CDPF(催化型連續再生顆粒捕集器)配方對公交車顆粒物排放特性的影響,以一輛滿足國Ⅲ排放的柴油公交車為試驗樣車,在重型底盤測功機上分別進行了加裝3種不同DOC+CDPF的柴油機在中國典型城市公交車循環(CCBC)中的排放特性試驗,分析了不同貴金屬負載量對柴油機顆粒物排放特性的影響. 結果表明：在相同貴金屬配比情況下,當DOC+CDPF催化劑配方中貴金屬負載量較高時,顆粒物濃度降幅較大.3種方案的顆粒物質量濃度綜合減排率分別為99.3%、98.8%、96.4%,平均降幅達到98.2%;當使用DOC+CDPF后,柴油機顆粒物粒徑分布由雙峰對數分布變為三峰對數分布,但不同催化劑配方下對應的粒徑最大峰值點會偏移;采用 DOC+CDPF裝置后,發動機排放背壓略有增加.且當貴金屬負載量越高時,裝置壓降增量越少,被動再生性能越優異.

柴油機；催化型連續再生顆粒捕集器；顆粒排放；催化劑

柴油機由于高熱效率、低油耗、高轉矩輸出等優點,近些年來在商用車領域得到了廣泛的應用[1].然而,柴油機的顆粒物(PM)排放是汽車有害排放的主要來源.由于顆粒物本身含有有毒重金屬元素和多環芳烴類化合物,在影響能見度的同時,這些顆粒還能夠穿透肺泡參與血氣交換,被血液和人體組織吸收,對人體健康造成危害[2-3].因此,為滿足日益嚴格的排放法規,通過尾氣后處理技術控制柴油機顆粒物排放已經成為減少柴油機顆粒物排放的主要手段[4-5].

顆粒捕集器(Diesel Particulate Filter, DPF)是公認的能大幅降低柴油機顆粒排放且技術成熟的后處理裝置[6-7],而催化型顆粒捕集器(Catalyzed Diesel Particulate Filter,CDPF)通過在DPF過濾體內部涂覆催化劑,可以同時具備顆粒捕集及催化再生兩大功能.降低碳粒的起燃點,使得CDPF對柴油機顆粒物具有很高的過濾效率[8-9].本文所使用的連續再生顆粒捕集器(CCRT)由氧化催化轉化器(Diesel Oxidation Catalyst, DOC)與催化型顆粒捕集器(CDPF)耦合而成[10-11].DOC 氧化NO得到NO2, NO2的氧化性能比O2更強,更易于碳粒的低溫燃燒以實現 CDPF的被動再生[12]. York等[13]在CR-DPF的基礎上研究了CR-CDPF

(CCRT)技術對柴油機顆粒物排放特性的影響.本課題組[14-17]主要研究了在臺架和實際道路試驗下,燃用不同燃料(生物柴油和純柴油)柴油機加裝后處理(DOC、DPF、CCRT)后的顆粒物排放特性.結果表明, CCRT裝置對柴油機尾氣中的核態顆粒及聚集態顆粒均有90%以上的減排效果,對生物柴油多環芳烴顆粒物的毒性和排放均有顯著降低.國內外關于 CCRT裝置的應用研究主要集中在柴油機的實際道路試驗和臺架試驗,而關于不同催化劑配方的 CCRT在重型轉轂試驗下對柴油機顆粒物的排放特研究鮮見報道.

重型車底盤測功機試驗可以根據特定的駕駛循環,在特定的環境下對公交車進行排放性能試驗.底盤測功機法相比于發動機臺架測試,考慮了整車屬性和真實的道路運行條件,模擬準確性和一致性較好,同時減少發動機的拆裝工作,縮短了測試周期,節約了成本[18].底盤測功機法相比于車載道路測試,提供了更容易控制的條件,從而排除天氣和其他交通量的影響,提高測量的準確性、特殊性、重復性和可比性. 由于其具有試驗結果穩定性、一致性和代表性好的特點,底盤測功機法已成為國外學者研究重型車排放和油耗性能的主要手段.

催化劑配方對 CCRT的顆粒凈化效果以及CCRT 的成本有重要影響[19-21].為研究不同CCRT催化劑貴金屬涂層配方對柴油機顆粒的凈化效果,本文以某國Ⅲ柴油公交車為研究對象,采用重型車底盤測功機(轉轂)試驗方法,對不同CCRT催化劑配方下的柴油機顆粒排放特性進行了研究.通過試驗,探尋CCRT催化劑配方對柴油機顆粒排放的影響機制.

1 試驗方案和設備

底盤測功機實驗室設備主要包括3個系統：測功系統、轉轂試驗系統和CVS排放測試系統.結構示意圖如圖1.

圖1 試驗系統示意Fig.1 Schematic diagram of experimental system

(1) 測功系統包括交流動態測功單元、交流電機、滾筒、車速傳感器等組成.

(2) 轉轂試驗系統主要包括有道路模擬系統、功率吸收裝置、慣性模擬系統、冷卻風機以及轉轂主控電腦等組成.實驗室中,主要利用滾筒來模擬實際的道路情況.汽車在運行過程中所受的空氣阻力、非驅動輪的滾動阻力及爬坡阻力等,采用功率吸收加載裝置來模擬. 使用各種水力、電渦流和電力式功率吸收裝置,依據道路載荷曲線,模擬在汽車實際行駛過程中所受到的阻力.同時,通過慣性模擬裝置去模擬汽車實際行駛過程和與底盤測功機上之間的慣量差,在底盤測功機上利用飛輪的轉動慣量或電子慣量來模擬兩者之間的慣量差.通過控制系統可以對加載裝置以及慣性模擬系統進行自動或手動控制,實現對車輛的動力性,如加速性能、整車凈功率、整車驅動力、滑行性能、以及排放和燃油消耗量等的檢測.

(3) 排放測試系統主要包括主控計算機(含軟、硬件)、氣體污染物分析系統、顆粒物取樣

系統(ELPI)、排煙測量系統、車輛油耗測試系統、氣體(標準氣體及標定氣體)、溫度和壓力采集系統和設備標定用裝置以及其他必須的管路及附件等輔助設備.

1.1 試驗車輛

試驗車輛為一輛排放滿足國Ⅲ標準的柴油公交車,發動機為直列6缸7.1L排量的增壓中冷柴油機,其主要技術參數如表1所示.試驗燃油為市售滬V柴油.

表1 試驗車輛主要技術參數Table 1 The main technical parameters of test vehicle

1.2 試驗設備

試驗設備主要包括 MAHA重型車轉鼓和EEPS3090顆粒粒徑儀.美國TSI公司生產的顆粒粒徑分析儀(engine exhaust particle size, EEPS3090)測量范圍為 5.6～560nm,它可在 0.1s內快速測取一個完整的顆粒粒徑分布圖譜,并同步輸出 32個粒徑通道的顆粒數量和粒徑分布數據.

1.3 后處理系統

轉轂試驗的后處理系統為催化型連續再生后處理系統,由 DOC與CDPF串聯組成.為考察不同催化劑配方的 CCRT對柴油機顆粒排放特性的影響,設計了3種不同的CCRT催化劑配方.其中,3種CCRT的DOC部分均相同;3種CDPF載體參數、催化劑種類、涂層以及配比均相同,但貴金屬負載量不同. DOC及CDPF載體具體參數見表2,催化劑配方具體參數見表3.表3所示3種CDPF配方均采用Pt/Pd/Rh(鉑/鈀/銠)作為貴金屬催化劑,其中 A配方的貴金屬負載量為35g/ft3,配比為10：2：1(Pt：Pd：Rh);B配方保持3種貴金屬的配比不變,但將負載量下調至 25g/ft3;C配方則將負載量進一步下調至 15g/ft3,同時保持3種貴金屬的配比不變. 此外3種配方中催化劑涂層均為Al2O3+TiO2.

表2 DOC及CDPF載體參數Table 2 The carrier parameters of DOC and CDPF

表3 DOC及CDPF催化劑組分參數Table 3 The catalyst parameters of DOC and CDPF

1.4 試驗方案

試驗依據國家標準GB/T 19754-2005《重型混合動力電動車能量消耗量試驗方法》[22],試驗循環采用 CCBC(中國典型城市公交測試循環),循環共持續1314秒,最高車速60km/h.試驗時重復5次,每次試驗時間間隔5min,發動機怠速.在相同條件下,分別對加裝 3種不同催化劑配比CCRT裝置的公交車,在不同行駛工況下的顆粒物排放特性進行研究.并與原車排放進行對比,分析CCRT裝置對柴油機顆粒物排放特性的影響.

2 試驗結果分析

2.1 顆粒物質量濃度

為研究試驗車輛在不同行駛工況下的瞬態

排放特性,將CCBC循環按加速度分為怠速(車速v＜0.5km/h,加速度|a|≤0.1m/s2)、減速(加速度a＜0.1m/s2)和加速(加速度a＞0.1m/s2)三種行駛工況.其中再按車速將加速工況再進一步細分為低速(0.5≤v＜20)、中速(20≤v＜40)和高速(40≤v＜60)行駛工況.由圖2可見,當試驗車輛不使用DOC+ CDPF后處理系統(即原車)時,其排氣顆粒物質量濃度約為1.8×105μg/m3;而采用DOC+ CDPF裝置作為后處理系統后,其顆粒物質量濃度在各工況點均有明顯下降.

圖2 不同行駛工況下的顆粒物質量濃度Fig.2 Particulate mass concentrations under different driving conditions

此外,催化劑中貴金屬涂敷量的不同對后處理裝置顆粒物捕集效果的影響很大. 在采用相同貴金屬配比的情況下(Pt/Pd/Rh,10：2：1),采用 A型CCRT后處理方式,顆粒物質量濃度平均下降99.3%;采用B型CCRT后處理方式,顆粒物質量濃度平均下降98.8%;采用C型CCRT后處理方式,顆粒物質量濃度平均下降 96.4%.造成這種現象的原因是,A型CCRT中CDPF貴金屬的負載量最高,而較高的貴金屬負載量可以提升催化劑的活性,達到較好的顆粒催化效果.

2.2 顆粒物數量濃度

由圖3可見,在使用后處理系統后,試驗車輛顆粒物數濃度在各工況下均有非常明顯的降低.其中采用A型CCRT后處理方式,顆粒物數濃度平均下降99.6%;采用B型CCRT后處理方式,顆粒物數濃度平均下降99.5%;采用C型CCRT后處理方式,顆粒物數濃度平均下降 99.0%.由此可見,催化劑中貴金屬負載量的不同對顆粒物數濃度的影響也很明顯.在涂層相同、貴金屬相同、配比相同的情況下,貴金屬負載量越高,顆粒物數濃度減排效果越好.

圖3 不同行駛工況下的顆粒物數濃度Fig.3 Particulate number concentrations under different driving conditions

2.3 顆粒物粒徑分布特性

圖4為試驗車輛按不同行駛工況運行時,不同 CCRT催化劑配方下尾氣顆粒粒徑分布變化趨勢.

由圖4可見,在使用CCRT后處理系統后,在所有行駛工況下,不同粒徑顆粒物數濃度均明顯低于原車.本文在數據處理時將粒徑在 50nm以下的顆粒視為核態顆粒,粒徑在 50nm以上的顆粒視為聚集態顆粒.從圖中還可以看到,5種行駛模式下,原車的顆粒物粒徑分布趨勢相同呈雙峰對數分布,第 1個峰值粒徑在核態顆粒區域(10nm附近),第2個峰值粒徑在聚集態顆粒區域(100～110nm之間).采用CCRT后處理系統后,試驗車輛顆粒物粒徑分布呈三峰對數分布,兩個峰值粒徑在核態顆粒區域,一個峰值粒徑在聚集態顆粒區域.A型CCRT第1個峰值粒徑在12.4nm附近,第2個峰值粒徑在19.1nm附近,第3個峰值粒徑在52.3nm附近,對核態顆粒物的捕集效率為99.59%,對聚集態顆粒物的捕集效率為99.73%;B型CCRT第1個峰值粒徑在9.3nm附近,第2個峰值粒徑在 16.5nm附近,第 3個峰值粒徑在69.8nm 附近,對核態顆粒物的捕集效率為99.10%,對聚集態顆粒物的捕集效率為99.65%;C型CCRT第1個峰值粒徑在10.8nm附近,第2個峰值粒徑在 25.5nm附近,第 3個峰值粒徑在

80.6nm 附近,對核態顆粒物的捕集效率為97.66%,對聚集態顆粒物的捕集效率為99.22%.

圖4 不同行駛工況下的顆粒物粒徑分布Fig.4 Particulate matter size distribution under different driving conditions

這說明 CCRT系統對聚集態顆粒物的捕集效率高于核態顆粒物,且A型CCRT的凈化效果最好. 造成這種現象的原因,一方面是由于催化劑的作用：DOC及CDPF孔道表面的催化劑將聚集態顆粒表面的SOF氧化,使顆粒向小粒徑方向移動,促進 SO2氧化,增加了硫酸鹽的生成量. 同時又促進排氣中氧化成分對碳顆粒進行氧化,不僅使長碳鏈斷開成短碳鏈,還使排氣中碳核心數濃度下降,其吸附揮發性組分的吸附能力下降,導致顆粒均質形核作用增強;另一方面,雖然聚集態顆粒粒徑大于核態顆粒,導致CDPF對其捕集的擴散機理作用下降,但與此同時,其慣性碰撞和攔截機理作用增強,因此,CCRT系統對聚集態顆粒物捕集效率要高于核態顆粒物.

2.4 不同貴金屬負載量對CCRT壓差影響分析

CCRT裝置的再生問題一直是國內外專家研究的重點,這是由于CCRT在使用一段時間之后,顆粒及灰分沉積導致裝置背壓上升、碳煙容

量降低、發動機油耗增高,從而降低裝置的使用壽命.因此我們需要選擇背壓增量低、再生性能優異、灰分容量高的CCRT裝置.圖5所示的3種后處理裝置,由于其貴金屬負載量不同,其進出口壓差也有所差異,A型CCRT進出口壓差最小.其中,A型CCRT在CCBC循環中的平均壓差為7.9kPa,B型CCRT平均壓差為8.9kPa,C型CCRT平均壓差為 12.3kPa.這說明催化劑涂敷量越多,則貴金屬活性組分的有效表面積越大,催化劑活性越強,反應速率越快,CDPF中的碳煙轉化效率越高,從而壓降越小.由此可見,使用CCRT裝置后,發動機排放壓降會略有增加;且當貴金屬負載量越多時,壓降增量越少,被動再生性能越優異.

圖5 不同CCRT進出口壓差Fig.5 The pressure drop of different CCRT

2.5 不同CCRT的PM及PN減排率效益對比

圖6是采用不同CCRT配方下,試驗車輛顆粒物質量(PM)及顆粒物數量(PN)減排率.

由圖6可見,A型CCRT對PM的綜合減排率達到99.3%,對PN的綜合減排率達到99.6%;B型CCRT對PM的綜合減排率達到98.8%,對PN的綜合減排率達到99.5%;C型CCRT對PM的綜合減排率達到 96.4%,對 PN的綜合減排率達到99.0%. 這說明貴金屬負載量越多,顆粒物捕集效果越好.然而考慮到CCRT的成本問題,A型、B型和C型CCRT貴金屬負載量分別為35g/ft3、25g/ft3和15g/ft3,其中A型CCRT比B型CCRT貴金屬負載量多涂敷40%,而PM、PN減排率僅分別提高 0.5%和 0.1%,由此可見雖然貴金屬催化劑負載量提高但利用率有所降低.因此在這三種催化劑配方中,B型CCRT為最優方案.

圖6 顆粒物PM及PN減排率Fig.6 The PM and PN emission reduction efficiency of particulate matter

3 結論

3.1 CCRT催化劑配方中,在相同貴金屬配比、相同貴金屬類型的情況下,貴金屬負載量對柴油機排氣顆粒物質量濃度、數濃度均有明顯影響.貴金屬負載量越多,顆粒物凈化效果越好.在本次試驗選取的3個樣本中,A型CCRT配方中貴金屬負載量最多,達到 35g/ft3,對顆粒物凈化效果最好.

3.2 不采用CCRT后處理系統的原車,其顆粒物粒徑分布呈雙峰對數分布,核態、聚集態區域各有一個粒徑峰值;采用CCRT后處理系統后,其顆粒物粒徑分布呈三峰對數分布,于核態顆粒區域

有兩個粒徑峰值,與聚集態顆粒區域有一個粒徑峰值.說明CCRT裝置對聚集態顆粒的捕集能力優于核態顆粒.

3.3 采用CCRT裝置后,發動機排放背壓略有增加;且貴金屬負載量越多,CCRT裝置壓降增量越少,被動再生性能越優異.

3.4 盡管貴金屬負載量越多,CCRT顆粒物捕集能力越強.但是其負載量達到一定程度后會出現一個效益峰值,達到這個峰值后雖然繼續增加貴金屬負載量仍然能夠提高其捕集能力,但是效益已不明顯.在本次試驗選取的三個樣本中,B型CCRT配方為最優方案.

[1] 李 新,資新運,姚廣濤,等.柴油機排氣微粒捕集器燃燒器再生技術研究 [J]. 內燃機學報, 2008,26(6)：539-542.

[2] 樓狄明,趙可心,譚丕強,等.不同后處理裝置對柴油車排放特性的影響––基于行駛里程的后處理裝置對柴油公交車氣態物排放特性的影響 [J]. 中國環境科學, 2016(8)：2282-2288.

[3] Tao T, Zhang J, Cao D, et al. Experimental study on filtration and continuous regeneration of a particulate filter system for heavy-duty diesel engines [J]. Journal of Environmental Sciences, 2014,26(12)：2434-2439.

[4] 資新運,張衛鋒,徐正飛,等.柴油機微粒捕集器技術發展現狀[J]. 環境科學與技術, 2011,34(12H)：143-147.

[5] 李 倩,謝云龍,鐘依均,等.柴油機碳顆粒物凈化技術的研究進展 [J]. 浙江師范大學學報, 2009,32(1)：97-102.

[6] Bardon S, Bouteiller B, Bonnail N. Asymmetrical channels to increase DPF Lifetime[C]. SAE Paper, 2004-01-0950,2004.

[7] Ingram-Ogunwumi R S, Dong Q, Murrin T A. Performance evaluations of aluminum titanate diesel particulate filters [C]. SAE Paper 2007-01-0656, 2007.

[8] 楊士超.柴油機 CPF捕集及主被動再生性能的數值模擬 [D].天津：天津大學, 2014.

[9] 譚丕強,張曉鋒,胡志遠,等.DOC+CDPF對生物柴油燃燒顆粒排放特性的影響 [J]. 中國環境科學, 2015,35(10)：2978-2984.

[10] Gardner T, Yetkin A, Shotwell R, et al. Evaluation of a DPF Regeneration System and DOC Performance Using Secondary Fuel Injection [C]// SAE 2009Commercial Vehicle Engineering Congress & Exhibition, 2009：2500-2503.

[11] Nagar N, He X, Iyengar V, et al. Real Time Implementation of DOC-DPF Models on a Production-Intent ECU for Controls and Diagnostics of a PM Emission Control System [J]. Journal of Neurochemistry, 2009,2(2)：222-233.

[12] 左青松,鄂加強,龔金科,et al. Performance evaluation on field synergy and composite regeneration by coupling cerium-based additive and microwave for a diesel particulate filter [J]. Journal of Central South University of Technology, 2014,21(12)：4599-4606.

[13] York A P E, Ahmadinejad M, Watling T C, et al. Modeling of the Catalyzed Continuously Regenerating Diesel Particulate Filter (CCR-DPF) System： Model Development and Passive Regeneration Studies [C]// Fuels and Emissions Conference, 2007：77810C-77810C-9.

[14] 樓狄明,溫 雅,譚丕強,等.連續再生顆粒捕集器對柴油機顆粒排放的影響 [J]. 同濟大學學報(自然科學版), 2014,42(8)：1238-1244.

[15] 樓狄明,溫 雅,王家明.催化型連續再生顆粒捕集器對生物柴油發動機排放顆粒理化特性的影響 [J]. 環境科學學報, 2014, 34(8)：1900-1905.

[16] 樓狄明,高 帆,姚 笛,等.不同后處理裝置生物柴油發動機顆粒多環芳烴排放 [J]. 內燃機工程, 2014(4)：31-35.

[17] 樓狄明,錢思蒞,馮 謙,等.基于DOC+CDPF后處理技術的公交車實際道路顆粒物排放特性 [J]. 環境工程, 2013(s1)：348-353.

[18] 高 章.基于底盤測功機法的公交車整車排放和油耗測試研究[D]. 武漢：武漢理工大學, 2011.

[19] 王 曉.堿金屬負載的氧化物在催化碳煙燃燒中的機理研究[D]. 濟南：濟南大學, 2013.

[20] 王 斌,吳曉東,冉 銳,等.稀土在機動車尾氣催化凈化中的應用與研究進展 [J]. 中國科學：化學, 2012,42(9)：1315-1327.

[21] 方奕棟,樓狄明,譚丕強,等.催化型顆粒捕集器配方對柴油機顆粒排放特性的影響 [J]. 內燃機工程, 2014,9(1).

[22] GB/T 19754-2005《重型混合動力電動車能量消耗量試驗方法》[S].

Effects of formulations of DOC+CDPF on characteristics of particle emission from a diesel bus.

LOU Di-ming, WAN Peng*, TAN Pi-qiang, HU Zhi-yuan (School of Automotive Studies, Tongji University, Shanghai 201804, China ). China Environmental Science, 2016,36(11)：3280～3286

To study the impacts of formulations of DOC+CDPF on characteristics of particle emission from a Diesel Bus, a China-Ⅲ diesel bus with three different DOC+CDPF diesel engines were tested on heavy chassis dynamometer under China typical cities bus driving cycle (CCBC). The results showed that the mass concentration of PM was lower when precious medal load in DOC+CDPF catalyst was increased with the same ratio of proportion. The decrease of mass concentration of three recipes are 99.3%, 98.8% and 96.4% respectively, by an average of 98.2%. After using DOC+CDPF, particle size distribution of particulate matter changed from bimodal lognormal distribution to tri-modal lognormal distribution and the maximum peak point of corresponding particle size shifted with different catalyst formulations. At the same time, backpressure of engines emission increased slightly. In addition, while the precious metal load went higher, the pressure drop increment became less and the passive regeneration performance improved.

diesel engine；DOC+CDPF；particle emission；catalyst

X511

A

1000-6923(2016)11-3280-07

樓狄明(1963-),男,浙江東陽人,教授,博士生導師,工學博士,主要研究方向為汽車發動機替代燃料應用技術、發動機CAD/CAE技術和發動機排放控制后處理技術.發表論文160余篇.

2016-04-12

上海市科委科研計劃項目(14DZ1202702)

* 責任作者, 碩士, wanpeng_tongji@163.com