飲用水中典型微生物消毒過程中消毒副產物的生成規律

李林林,劉佳蒙,宋弼堯,孫興濱(東北林業大學林學院,黑龍江 哈爾濱 50040)

飲用水中典型微生物消毒過程中消毒副產物的生成規律

李林林1,劉佳蒙2,宋弼堯3,孫興濱4*(東北林業大學林學院,黑龍江 哈爾濱 150040)

以飲用水中典型微生物——大腸桿菌(Escherichia coli)為試驗對象,研究pH值、氯化時間、氯投量及細菌濃度對大腸桿菌在氯化消毒過程中生成消毒副產物(DBPs)的影響,并分析何種氯化條件下,DBPs控制效果最佳.研究表明:隨氯投量增加,二氯乙腈(DCAN)呈先上升后下降趨勢; 隨氯化時間延長,三氯丙酮(1,1,1-TCP)和DCAN先增加后減少;在pH值從5升高到9時,1,1,1-DCP、三氯硝基甲烷(TCNM)、二氯乙酸(DCAA)和三氯乙酸(TCAA)持續降低;細菌污染水源事件在近年常有報道,當水源水中細菌濃度增加時,飲用水中三氯甲烷(TCM)、TCNM、DCAA和TCAA濃度增加,但DCAN、三氯乙腈(TCAN)、二氯丙酮(1,1-DCP)和1,1,1-TCP不一定增加.為了達到低毒性的目的,氯投量濃度不宜太高,同時控制氯化時間為6h和pH＞8.

大腸桿菌；氯化消毒；消毒副產物

細菌在自然水體中廣泛存在,飲用水消毒的主要功能是對細菌性病原體的滅活.張倩等[1]已證實細菌及其釋放到水中的物質是飲用水處理系統中一個重要的溶解性有機物(DOM)來源和DBPs前體物.

然而長期以來,天然有機物(NOM)被認為是DBPs的主要前體物,NOM的主要成分腐殖酸和富里酸在消毒過程中生成的 DBPs得到廣泛關注和大量研究[2-3].Plummer等[4]對藻類及其代謝產物在各類消毒劑中和不同消毒條件下產生的DBPs亦做出大量研究.但對于消毒劑與細菌有機物反應而生成的 DBPs研究較少.Stevenson等

[5]已證實,與其他來源的 DOM 如天然水中的腐殖酸相比,細菌的 DOM 含有相對較多的N,如細菌的蛋白質占細胞干重的 50%以上[6],因此與天然水中的 DOM相比,細菌在加氯反應中易形成更具毒性的含氮消毒副產物(N-DBPs)[7].

近年來,飲用水水質中細菌學指標超標問題依然嚴重,源水、水處理單元和管網輸送系統爆發細菌污染的事件被頻繁報道[8-9],各地出現集體腹瀉、腹痛等的新聞被頻繁報道,大部分是由于飲用水污染,導致大腸桿菌超標所引起的,這同時也很有可能增加飲用水中DBPs,尤其是 N-DBPs. Plewa等[10]已證實含N-DBPs的毒性遠大于含碳消毒副產物(CDBPs),因此盡管細菌濃度與水體中腐殖質濃度相比較低,但細菌物質尤其是大腸桿菌所產生的 DBPs不容忽視.

國內外對細菌生成 DBPs已有相關研究.一種細菌消毒時生成消毒副產物的生成機理如下:氯與細菌接觸時,會改變細菌細胞膜的通透性,細胞質包括蛋白質、核酸和氨基酸等被釋放進入水中,細胞壁、細胞膜和細胞質等細菌物質會與氯發生反應生成 DBPs.細菌有機物在氯化過程中生成消毒副產物的可能形成途徑如圖1所示.肖潔雯等[6]發現純細菌物質加氯反應一定時間后,生成了 三鹵甲烷(THMs)、鹵乙酸(HAAs) 及鹵乙腈(HANs) 等消毒副產物,并確定了細菌細胞是產物中有機氮化合物的來源. Huang等[7]人研究了不同消毒條件對細菌生成 HANs 和鹵乙酰胺(HAcAms)的影響,發現 DCAN、二氯乙酰胺(DCAcAm)和三氯乙酰胺(TCAcAm)均在pH中性條件下達到較大濃度.肖潔雯等[11]對兩種細菌在統一培養條件(UFC)下進行加氯消毒實驗,發現不同細菌對 DBPs 的生成有不同程度的影響.但是目前關于不同pH、氯化時間和細菌濃度對飲用水中細菌在氯化消毒過程中產生HAAs、鹵代酮(HKs)和鹵代硝基甲烷(HNMs)的影響的研究卻尚未報道.

本研究以飲用水中典型微生物——大腸桿菌為研究對象,通過分析pH、氯化時間、氯投量和細菌濃度對大腸桿菌在氯消毒過程中消毒副產物生成量的影響,研究不同消毒條件下幾種消毒副產物的生成情況,闡明何種條件下生成的DBPs危害最小,以期為飲用水中的DBPs的控制提供參考數據.

1 材料與方法

1.1 細菌培養

大腸桿菌是革蘭氏陰性短桿菌,大小為0.5μm×(1～3)μm.實驗所用大腸桿菌來自中國普通微生物菌種保藏管理中心(CGMCC).將試驗用菌種接種于裝有牛肉膏蛋白胨培養基的錐形瓶中,并將錐形瓶置于30℃環境中震蕩培養16～18h,使細菌生長至穩定期,此時的細菌濃度約108cfu/mL.

1.2 水樣制備

用紫外分光光度計測定大腸桿菌吸光度,測定波長為 520nm,采用平板菌落計數法(CFU)測定細菌數.對不同體積的細菌培養液進行細菌物質的總有機碳(TOC)質量測定分析,獲得細菌TOC量(mg)與細菌量的標準曲線.實際飲用水水源的細菌量一般比較低,細菌 TOC濃度較低,為了減少實驗操作帶來的誤差以及清晰地觀察和比較不同消毒條件下 DBPs的生成情況,在細菌的消毒實驗中,常使用高細胞密度的純細菌懸浮液進行研究.為獲得TOC為2mg/L的樣品,可通過計算取一定體積的菌液做離心分離,獲得的菌塊用 0.9%的氯化鈉(NaCl)溶液清洗2～3次直至得到純細菌塊.用一定量超純水重新懸浮純細菌塊,并超聲處理 5min,從而得到濃度為 7×106cfu/ mL的純細菌水樣,取樣測定TOC約為2mg/L.以相同方法獲得TOC為1mg/L和TOC為4mg/L的水樣.

1.3 提取消毒副產物前處理方法

提取消毒副產物的前處理方法是根據美國環保局 EPA551.1[12]中所述進行的.反應完成后,加入終止劑無水亞硫酸鈉溶液終止反應,振蕩搖勻后進行抽濾.

1.4 消毒副產物提取

消毒副產物用甲基叔丁基醚(MTBE)溶液萃取,用移液管量取1mL MTBE層溶液到自動進樣瓶進行樣品檢測.

1.5 樣品檢測方法

采用Agilent GC-7890氣相色譜儀進行樣品監測.使用的色譜柱為 HP-5石英毛細管柱(30mm×0.25mm,薄膜的厚度0.25mm ID).

檢測TCM、1,1-DCP、1,1,1-TCP、DCAN、TCAN和TCNM等6種消毒副產物的GC-ECD操作條件為:樣品進樣量為 1μL;采用分流比為20:1的分流方式進樣;載氣為高純氮(≥99.99%);探測器,290℃;進樣口溫度為 200℃;柱溫:起始5min升至35℃,隨后以10℃/min升至75℃,保持5min,再以10℃/min升至100℃并持續2min.

檢測HAAs的GC-ECD操作條件為:樣品進樣量為1μL;采用分流比為20:1的分流方式進樣;載氣為高純氮氣;探測器,290℃;進樣口溫度為210℃;柱溫:起始 20min升至 30℃,而后以 1℃/min升至40℃,再以20℃/min升至205℃并持續4min.

1.6 試驗方法

在加氯前,配制好的次氯酸鈉(NaClO)試劑需要用DPD/FAS滴定法確定濃度,氯消毒試驗在用密封條密封的反應瓶中進行.空白樣采用無菌超純水代替純細菌反應液進行加氯消毒實驗.研究結果通過2次重復實驗獲得.反應基本條件:細菌濃度為7×106cfu/mL(TOC濃度2mg/L);黑暗環境;氯投量為8mg/L;反應溫度為20±2℃;pH=7.0;氯化時間為48h.在上述基本條件下,分別改變pH值(5、6、7、8、9)、氯化時間(6h、12h、24h、48h、72h)、氯消毒劑投加量(2,4,8,10,20mg/L)和細菌濃度(1,2,4mg/L).

2 結果與分析

2.1 氯投量的影響

如圖2所示,TCM、1,1-DCP、1,1,1-TCP、TCAN、TCNM、DCAA和TCAA隨氯消毒劑濃度的增加而增加,而DCAN的濃度隨氯投量的增加先上升后下降.

當氯投量較低時,消毒劑與消毒副產物的前體物(DBPsFP)反應一段時間后,余氯量很少,不能提供足夠的氯繼續反應[13],所以當氯消毒劑濃度從2mg/L增加到8mg/L時,DBPs的濃度總體呈上升趨勢,同時還生成腈、醛和酮類等中間產物,它們是DCAN、TCAN、1,1-DCP、1,1,1-TCP和TCNM的前驅物.例如氨基酸、核酸和蛋白質是HANs的重要前體物,其中氨基酸和氯反應可以生成腈和醛,胺基與活性氯反應,產生有機氯胺,再通過水解和氯化等反應生成 DCAN和TCAN[14].

不穩定性的 DBPs 濃度取決于其形成與分解速度[15].氯消毒劑濃度大于8mg/L時,增加的氯繼續與腈、醛和酮類等中間產物反應,并且反應速率隨氯投量的增加而增大,從而加快了DCAN、TCAN、1,1-DCP、1,1,1-TCP和TCNM的形成速率.當增加氯投量時,同時也加快了TCAN、1,1-DCP、1,1,1-TCP和TCNM的水解速率,但始終小于形成速率,所以濃度繼續增加.然而DCAN的水解速度的提高超過其形成速度的增加,所以氯消毒劑濃度從 8mg/L增加到20mg/L時,DCAN的濃度逐漸降低.Glezer等[16]的實驗表明:HAAs是 HANs的主要水解產物,TCM是1,1,1-TCP、TCAA和其他一些DBPs的水解產物,DCAA、TCAA 和 TCM是穩定消毒副產物,一般是氯化消毒過程的最終副產物,因此它們的濃度隨DCAN、TCAN、1,1-DCP和1,1,1-TCP水解速率的加快穩定升高.

圖2 氯投量對消毒副產物的影響Fig.2 Formation of DBPs as functions of chlorine dosage

在氯投量為 8～20mg/L范圍內,隨著消毒劑不斷投加,所有的 C-DBPs都出現平穩上升趨勢.N-DBPs中 TCAN濃度平穩增長,但幅度不大;TCNM 在氯投量為 2mg/L時達到最小值0.9μg/L;而 DCAN呈現先升高后降低的趨勢,并且在氯投量為2mg/L時達到最低值2.3μg/L.可見氯投量為2mg/L時,產生消毒副產物的危害最小.

2.2 氯化時間的影響

圖3 氯化時間對消毒副產物的影響Fig.3 Effect of reaction time on DBPs

由圖3可知,1,1-DCP、TCM、TCAN、TCNM、DCAA和TCAA隨氯化時間的延長總體呈上升趨勢,而1,1,1-TCP和DCAN先上升后下降.

氯化反應開始,不穩定消毒副產物 1,1,1-TCP和 DCAN在立即形成,隨后開始水解或與余氯反應[17],酮類和醛等中間產物以及其他前驅物水解生成1,1,1-TCP和DCAN,開始一段時間,二者濃度升高,但是反應一段時間后,1,1,1-TCP和 DCAN的形成速度小于水解和氧化速度

[17],濃度逐漸降低.氯化時間在6～72h范圍內, 1,1-DCP、TCAN和TCNM的生成量逐漸增加,增加量始終大于水解減少的量,濃度持續升高.HAAs是HANs的主要水解產物,1,1,1-TCP可以被水解為TCAA和TCM,此外,隨反應時間的延長,其他一些不穩定 DBPs水解生成 HAA和THM[18], TCM、DCAA和TCAA是氯化消毒的終產物,所以在整個氯化過程中隨反應時間的延長而增加.

從圖中得知,反應時間從24h延長至72h時, C-DBPs中的1,1-DCP、TCM、DCAA和TCAA持續增加,1,1-DCP和TCM變化最為顯著,分別增加了1.5倍和4.2倍;1,1,1-TCP減少了1.1μg/L,然而 TCAN增加了 1.1μg/L;DCAN下降了1.7μg/L,但毒性更大的 TCNM 急劇增加了2.7μg/L.所以氯化時間在24～72h時,24h時生成的消毒副產物對人體危害較小.氯化時間從 6h延長到24h時,TCM、1,1,1-TCP和TCAA在0.2～0.6μg/L 范圍內變化,并不顯著;1,1-DCP、DCAA、DCAN、TCAN和TCNM總體呈增加趨勢;毒性較大的含氮消毒副產物 DCAN、TCAN和TCNM在6h達到最小濃度,分別比24h時少了 45%、50%和 47%.所以氯化時間為 6h比24h時生成的消毒副產物危害更小.以上數據表明,氯化時間為6h對DBPs總體上產生的控制效果較好.

2.3 pH值的影響

如圖4可知,在pH值從5升高到9時,TCM的濃度是一直升高, DCAN、TCAN和1,1-DCP的濃度先升高后降低,而 1,1,1-TCP、TCNM、DCAA和TCAA的濃度一直減少.

圖4 pH對消毒副產物的影響Fig.4 Effect of pH on DBPs

徐倩等[19]研究表明,當水中存在余氯時, 1,1-DCP和1,1,1-TCP可以發生水解、分解或與次氯酸直接反應生成三氯甲烷等其他消毒副產物.隨著pH由6.0升高至8.5,1,1,1-TCP的水解速率常數增加了52倍,且水解速率明顯大于合成速率[20],所以隨著pH升高,1,1,1-TCP的濃度持續下降了80%.pH=5時,1,1-DCP的水解常數為0.21, pH增加到7時,水解速率為1.55,只增加了6.4倍,小于一氯丙酮合成1,1-DCP的速率;在堿性條件下,1,1-DCP更易分解,并且有很大一部分 1,1-DCP會氧化生成1,1,1-TCP[20],因此1,1-DCP先升高后降低.

pH值對HANs前體物和氯消毒劑反應的活性及HANs的穩定性影響較大[7],所以pH＜7時,生成 HANs反應的活性隨 pH降低而降低,而HANs的水解是一個堿催化過程[14],pH＞7時, DCAN和TCAN因大量水解而減少,pH升高會加速HANs的水解[14],因此DCAN和TCAN濃度隨pH 的增加先升高后降低,pH=7時達到最大值.TCNM和HAAs隨pH 值的升高水解速率加快[19],水解速率大于合成速率,所以 TCNM、DCAA和TCAA的濃度一直減少.TCM在氯存在時是穩定 DBPs,是氯化反應的最終產物, 1,1,1-TCP、TCAN、TCAA和其他一些中間產物水解最終生成TCM[13],因此TCM濃度隨著pH值的增大而升高.

從圖中可以看出,在 pH由 5升高到 9時, TCM增加了8.7μg/L,但DCAA減少了2.5μg/L, TCAA 減少了 5.8μg/L;1,1,1-TCP急劇減了11.7μg/L;1,1-DCP 在 pH=9時濃度最小為4.2μg/L,所以生成的C-DBPs在pH=9時濃度最小.pH由5升高到9時,DCAN濃度先增大后減少,雖然DCAN濃度在pH=9時比pH=5時大了5μg/L,但 TCNM 的濃度急劇減少了 7.4μg/L; TCAN在pH=9時達到最小值.因此在pH=9時生成的N-DBPs濃度最小.據以上數據分析,氯化消毒的pH條件應控制在9.

2.4 細菌濃度的影響

由圖5可知,TCM、TCNM、DCAA和TCAA的濃度隨著細菌濃度升高而增加,DCAN和TCAN的濃度隨細菌密度的增加無明顯變化趨勢,1,1-DCP和1,1,1-TCP隨著細菌濃度的增加呈現先升高后降低趨勢.細菌是一個有機整體,氯與細菌反應是一個復雜的過程,受各個方面的影響,不能簡單地用有機物組成的多少研究其對細菌生成DBPs的影響,推測如下:

圖5 細菌TOC濃度對消毒副產物的影響Fig.5 Formation of DBPs as a function of bacterial concentration

經檢測,3種濃度的細菌懸浮液在此消毒條件下都存在余氯.氯投量是一定的,細菌物質與氯消毒劑的比例(TOC:Cl2)不同,這可能是1,1-DCP和 1,1,1-TCP變化趨勢的主要原因.二者濃度在TOC:Cl2比例1:8時,分別為1.9μg/L和1.3μg/L,并隨細菌物質的增加而增加,在 TOC:Cl2的比例1:4時達到最大濃度2.6μg/L和1.8μg/L,這一變化趨勢很可能是TOC:Cl2小于1:4時,存在充足的余氯與增加有機物發生水解和氧化.繼續增加細菌濃度時,1,1-DCP和 1,1,1-TCP逐漸減少,在TOC:Cl2比例為 1:2時,濃度分別 1.7μg/L和1.1μg/L,與TOC:Cl2比例為1:8時相差不大.細菌與氯反應生成的鹵化酮主要包括一氯丙酮、二氯丙酮和三氯丙酮.一氯丙酮能與氯反應生成二氯丙酮,繼而生成三氯丙酮[19],1,1-DCP 和1,1,1-TCP濃度的減少很可能是隨著細菌濃度的增加導致余氯的減少和更多一氯丙酮的生成,并且氯更易與含氮有機物反應生成 N-DBPs,一氯丙酮對氯的競爭能力上弱于 N-DBPs,因而不充足的氯使1,1-DCP和1,1,1-TCP的濃度隨細菌TOC濃度的增加而減少,這也解釋了余氯的減少并沒有影響TCNM的增加的原因.

因此在有一定余氯的存在下,DCAN和TCAN可能隨細菌物質的增加而增加,DCAN和TCAN立即水解生成終產物 TCM、DCAA和TCAA,隨著反應的進行,DCAN和TCAN因濃度的減少而使水解速率降低,逐漸達到一種相對穩定的濃度,所以細菌濃度由1mg/L增大到4mg/L時,對DCAN和TCAN的生成趨勢無明顯影響,而使 TCM、DCAA和 TCAA分別增加了1.3μg/L、5.3μg/L、27.1μg/L和 2.5μg/L.由此可見水源水突然被細菌污染時,TCM、TCNM、DCAA和TCAA的濃度一定升高,但DCAN、TCAN、1,1-DCP和1,1,1-TCP未必增加.

3 結論

3.1 氯消毒劑濃度越低,生成的 DBPs越少.TCM、1,1-DCP、1,1,1-TCP、TCAN、TCNM、DCAA和TCAA隨氯氯投量的增加呈上升趨勢,而 DCAN呈先上升后下降趨勢.綜合分析,在此實驗中,氯投量為2mg/L時產生的消毒副產物對人體的危害最小.

3.2 氯化時間為6h對DBPs總體上產生的控制效果較好.氯化時間在 6～72h范圍內變化時, 1,1-DCP、TCM、TCAN、TCNM、DCAA和TCAA濃度隨時間延長而增加,1,1,1-TCP和DCAN先增加后減少.其中TCAN和TCNM變化最為顯著,濃度在6h達到最低峰0.1,0.9μg/L,且其毒性遠大于其他DBPs.說明反應時間6h對N-DBPs控制效果最好.

3.3 pH=9對DBPs的控制效果較佳.在pH值從5升高到9時,TCM穩定升高, DCAN、TCAN和1,1-DCP先升高后降低,1,1,1-TCP、TCNM、DCAA和 TCAA總體呈減少趨勢,毒性最強的TCNM 減小的幅度最大,pH=9時達到最小4.2μg/L,下降了63%.

3.4 水源水突然被細菌污染時,TCM、TCNM、DCAA和TCAA增加,DCAN、TCAN、1,1-DCP和1,1,1-TCP不一定增加.

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Formation of major disinfection by-products from representative microorganisms during drinking water chlorination.

LI Lin-lin1, LIU Jia-meng2, SONG Bi-yao3, SUN Xing-bin4*(1.School of Forestry, Northeast Forestry University, Harbin 150040, China). China Environmental Science, 2016,36(12)：3631～3638

Formation of disinfection by-products (DBPs) from chlorination of Escherichia coli, a bacterial strain which was commonly found in drinking water as a representative of aquatic microorganism, was investigated under selected conditions. Evaluated factors included contact time, chlorine dosages, pH and bacterial concentrations. These factors potentially influence the DBPs formation in the disinfection systems, which could be optimized for minimization of DBPs formation during chlorination of drinking water. Results showed that the formation of DCAN from the bacterial suspension initially increased and then decreased with increased chlorine dose. The formation of 1,1,1-TCP and DCAN followed a similar pattern of increase and then decrease with prolonged reaction time. At the same time, the concentrations of DCAA, TCAA, TCNM and 1,1,1-DCP decreased when pH was increased from 5 to 9. Bacterial contamination in aquatic environments has been extensively reported in recent years. Increased bacterial concentration in the raw water may lead to a higher formation of TCM, TCNM, DCAA and TCAA, but not for DCAN, TCAN, 1,1-DCP and 1,1,1-TCP. To achieve a low toxicity in drinking water, it is suggested from this study that chlorine concentration should be kept low, under disinfection contact time of 6h and alkaline condition (pH＞8).

Escherichia coli；chlorination；disinfection by-products

X703

A

1000-6923(2016)12-3631-08

李林林(1990-),黑龍江齊齊哈爾人,東北林業大學碩士研究生,主要從事安全飲用水處理工藝理論與技術方面的研究.

2016-04-20

黑龍江省自然科學基金項目(E200812);中國博士后基金特別資助項目(200902408)

* 責任作者, 教授, 290216154@qq.com