基于諧振腔效應的近紫外垂直結構LED光萃取效率優化

胡曉龍， 齊趙毅， 黃華茂， 王 洪,3*

(1. 華南理工大學 廣東省光電工程技術研究開發中心， 廣東 廣州 510640；2. 華南理工大學 物理與光電學院， 廣東 廣州 510640； 3. 華南理工大學 電子與信息學院， 廣東 廣州 510640)

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基于諧振腔效應的近紫外垂直結構LED光萃取效率優化

胡曉龍1,2， 齊趙毅1,3， 黃華茂1,2， 王 洪1,2,3*

(1. 華南理工大學 廣東省光電工程技術研究開發中心， 廣東 廣州 510640；2. 華南理工大學 物理與光電學院， 廣東 廣州 510640； 3. 華南理工大學 電子與信息學院， 廣東 廣州 510640)

利用有限時域差分法研究近紫外垂直結構LED的光萃取效率的影響因素。結果顯示，LED的光萃取效率隨p-GaN層厚度的變化呈周期性振蕩變化，在極大值點處的光萃取效率是極小值點處的4.8倍。進一步地，對上述振蕩極大值點和極小值點的n-GaN層厚度和表面光子晶體結構進行優化,優化的光萃取效率分別達到35.3%和24.7%，比優化前各提高了37.9%和280%。因此，合理的外延層和光子晶體結構可有效提高近紫外垂直結構LED的光萃取效率，這對實驗制備高效近紫外垂直結構LED芯片具有一定的指導作用。

發光二極管； 光萃取效率； 近紫外； 光子晶體； 諧振腔效應

1 引 言

氮化鎵基發光二極管(Light-emitting diode, LED)具有功耗低、壽命長、可靠性好等優點而被廣泛應用于顯示，照明以及固化等領域[1-4]。一般地，紫外LED是指發光波長小于400 nm的LED，而將發光波長在320～400 nm范圍內的LED稱為近紫外(Ultraviolet-A ，UV-A) LED。與傳統的紫外光源相比，紫外LED具有波長集中、半寬窄、體積小、無汞污染等優點，因而可以有效替代汞燈在固化領域的應用，其市場潛力巨大。與目前商業化的藍光LED相比，UV-A波段LED的發光效率還有很大的提升空間。而決定發光效率的兩個因素分別為內量子效率和光萃取效率(Light extraction efficiency，LEE)[5-7]。目前在近紫外LED的內量子效率方面的研究已經取得了較大的突破[8]，而由于GaN層在近紫外波段吸收較大，并且在該波段光提取角更小，因此，有必要進一步優化芯片的結構提高其光萃取效率，從而實現高效率的近紫外LED芯片。

目前提高LED光萃取效率的方法有表面粗化[9-10]、倒裝芯片[11-12]、反射鏡[13]以及光子晶體[14-16]等。其中，光子晶體是一種介電常數隨著空間周期性變化的光學微結構。當介電常數的變化較大且與光的波長可比擬時，介質的布拉格散射就會產生帶隙，使頻率在禁帶范圍內的光被禁止傳播。同時，光在光子晶體結構內傳播時，光子晶體結構會耦合出射光錐內的導波模式的光為出射光[17]。因此，利用光子晶體對光進行有效調制，可以達到增強LED光萃取效率的目的。而光子晶體結構的實驗制備則可以利用納米球、全息干涉和電子束曝光等技術實現[15-17]。Lai等[18]制作了具有三角排列結構的光子晶體LED，發現含有光子晶體結構的LED芯片的出光能量值約是無光子晶體結構LED芯片的1.8倍。Ding等[19]通過FDTD算法發現光子晶體結構可以大幅提高藍光倒裝薄膜LED芯片的光萃取效率，通過優化光子晶體結構所獲得的最大光萃取效率值是無光子晶體結構LED的2.8倍。在垂直結構LED內部，底層反射鏡和頂部空氣界面之間構成了半導體平板微腔結構，其中的光在上下兩個界面發生反射，反射光在微腔內部形成干涉，使得能量主要集中在特定的微腔模式上，合理的微腔結構可以使更多的能量聚焦到LED表面的逃逸角錐內而輻射到空氣中，因此垂直結構LED相比早期的普通結構LED有更強的出光效率[10,20]。Kim等[21]優化了近紫外垂直結構LED芯片的p-GaN厚度，使其光萃取效率提高了24%。在Zhu等[22]對倒裝薄膜藍光LED芯片光萃取效率的理論模擬中，通過優化LED芯片表面單層TiO2陣列的結構最終所獲光萃取效率達到75%，其光萃取效率是無表面TiO2陣列LED芯片的3.6倍。

本文研究了基于諧振腔效應的近紫外垂直結構LED芯片的光萃取效率。首先，通過優化p-GaN層的厚度，使得LED的光萃取效率從1.5%提高到21.9%。其次，通過減少n-GaN的厚度來降低其對紫外光的吸收，優化后的LED光萃取效率進一步提升至28.3%。最后，我們在上述芯片結構上引入表面光子晶體結構，通過優化光子晶體結構參數(周期、高度、占空比)獲得的最大的光萃取效率達到35.3%。

2 仿真結構設置

FDTD算法被廣泛應用于計算有限幾何結構的光學現象。FDTD算法利用改良后的麥克斯韋方程組進行計算，它采用中心差分近似法，由微分形式的麥克斯韋旋度方程出發進行差分離散，進而獲得一組時域推進公式。本文所采用的模擬研究就是基于上述算法，所采用的模型是基于我們先前所制備的垂直結構LED芯片結構[23]。本文采用的仿真結構如圖1所示，由n-GaN、多量子阱(MQWs)、p-AlGaN、p-GaN和反射鏡5層組成。其中n-GaN的材料折射率為2.67，消光系數為0.01，層厚用h1表示。MQWs厚度固定為10 nm，折射率為2.99，消光系數為0.02。p-AlGaN厚度固定為30 nm，折射率為2.5，消光系數為0。p-GaN的折射率為2.67，消光系數為0.01，層厚用h2表示。底部反射鏡為金屬Ag，厚度設置為200 nm以保證其達到最大反射率，Ag的折射率和消光系數分別為0.2和1.67。發光源采用電偶極子光源，位于MQWs中間，方向如圖1所示，其波長λ=(375±10) nm。邊界條件為完美匹配層(PML)。量子阱有源區的發光大部分都是TE方向(即如圖1所示偶極子的方向)的輻射光，因此，我們只采用了水平方向的偶極子。此外，我們也對垂直方向的偶極子進行了計算，但是兩者的比例并不確定，因此，本文只考慮水平方向的偶極子而忽略占比較少的垂直方向的偶極子。此外，所設置的兩組探測器Eup和Esource分別放置于頂部靠近邊界處和電偶極子四周。仿真面積為4 000 nm×4 000 nm，為保證仿真結果的正確性和精確性，最小網格尺寸設為2.5 nm，仿真采用2D計算。

圖1 近紫外垂直結構LED芯片的FDTD仿真模型

Fig.1 FDTD simulation model of UV-A vertical-structure LEDs

3 結果與討論

3.1 p-GaN層與n-GaN層厚度對LED光萃取效率的影響

圖2所示為近紫外垂直結構LED芯片的光萃取效率隨p-GaN厚度h2的變化。在該模擬中，我們設定整個結構的物理腔長L為2 050 nm并保持不變，p-GaN厚度h2則從50 nm變化到400 nm。從圖中可以看出，隨著p-GaN厚度的增加，近紫外LED的光萃取效率呈現周期性振蕩，振蕩周期約為70 nm。近紫外LED的光萃取效率呈現周期性振蕩的主要原因是內置MQW中的電偶極子輻射光在上下兩個界面反射，在微腔內部形成干涉，導致出射光的光萃取效率表現為周期性振蕩分布[20,22]。如圖2所示，當處于周期振蕩波節時，LED的光萃取效率最低僅為1.5%；而處于波腹時，其光萃取效率最高達21.9%。

圖3所示為采用Ag反射鏡和完美反射鏡(Perfect mirror，PFM)時LED的光萃取效率隨p-GaN厚度的變化。從圖中可以看出，當采用PFM時，近紫外垂直結構LED的光萃取效率會有10%左右的提升。此外，采用不同反射鏡時，LED的光萃取效率隨p-GaN厚度變化的振蕩周期相同。

圖2 近紫外垂直結構LED芯片的光萃取效率隨p-GaN厚度的變化

Fig.2 LEE of the UV-A vertical-structure LEDs as a function of the thickness of p-GaN

不過反射層采用完美反射鏡時的光萃取效率值曲線相對于Ag反射層右移10 nm左右，這是由Ag材料的色散機制造成的[24]。因此，為了更接近實際情況，本文采用Ag作為近紫外垂直結構LED芯片的底部反射鏡[19-20]。

圖3 采用Ag反射鏡和完美反射鏡的LED芯片的光萃取效率隨p-GaN厚度的變化

Fig.3 LEE of UV-A vertical-structure LEDs with Ag mirror and PFM as a function of the thickness of p-GaN

在上述的模擬中，我們發現垂直結構LED芯片的光萃取效率隨p-GaN厚度的變化呈現周期性振蕩，處于振蕩波腹和波節時光萃取效率相差很大。為此，我們分別選取光萃取效率為極大值點(p-GaN厚度為200 nm)和極小值點(p-GaN厚度為310 nm)兩組對n-GaN層厚度進行優化。圖4(a)和(b)分別對應p-GaN厚度為200 nm和310 nm時，LED光萃取效率隨n-GaN厚度h1的變化情況。從圖中可以看出，光萃取效率都表現為周期性的振蕩，周期都約為70 nm。在n-GaN厚度增加的過程中，光萃取效率在整體上呈現逐漸下降的趨勢。如圖4(a)所示，在n-GaN厚度從520 nm變化到2 000 nm的過程中，光萃取效率由30.0%下降到20.4%，下降幅度達到32.0%；圖4(b)中的光萃取效率則由6.7%下降到4.1%，下降幅度達到38.8%。光萃取效率下降的主要原因是n-GaN厚度的增加使得LED對紫外光的吸收增加。因此，在近紫外LED芯片的結構設計中，應采用較薄的n-GaN層，或者采用吸收更低的n-AlGaN層替換n-GaN層。此外，從圖4(a)中發現，光萃取效率在n-GaN厚度為900 nm附近有一個不規則的變化，我們認為這是由于在模擬中加入了MQWs層和p-AlGaN層，它們與GaN層間的折射率差是使振蕩出現不規則變化的原因[22,25]。

上述結果表明，p-GaN和n-GaN層的厚度變化都會使垂直結構LED的光萃取效率呈現振蕩性變化，并且p-GaN層的厚度對光萃取效率的振蕩影響更大(因為p-GaN層較薄)；其次，n-GaN厚度也應盡量薄，以減少其對紫外光的吸收。從圖4可知，當n-GaN厚度為600 nm時，p-GaN厚度為200 nm(光萃取效率極大值)和310 nm(極小值)的兩組LED芯片的光萃取效率分別為28.3%和6.5%。接下來我們將在此基礎上引入光子晶體結構。

圖4 近紫外垂直結構LED芯片的光萃取效率隨n-GaN厚度的變化。(a) p-GaN 厚度為 200 nm；(b) p-GaN 厚度為310 nm。

Fig.4 LEE of UV-A vertical-structure LEDs as a function of the thickness of n-GaN. (a) p-GaN thickness of 200 nm. (b) p-GaN thickness of 310 nm.

3.2 表面光子晶體結構對LED的光萃取效率的影響

下面我們將研究具有表面光子晶體結構的近紫外LED芯片的光萃取效率。如圖5所示，所采用的光子晶體結構為三角排列，主要考慮的光子晶體結構參數包括：光子晶體周期a、光子晶體高度h、占空比(光子晶體直徑2r與光子晶體周期a的比值)2r/a。為獲取較寬的光子晶體禁帶，我們計算了占空比范圍為0.5～0.8的三角排列光子晶體結構的TE能帶圖，如圖6所示。從圖中可以看出，當占空比為0.6時，光子晶體在較大的a/λ下具有較寬的禁帶，這樣更有利于實現更大周期的光子晶體結構。Long[26]及Kim[27]等通過仿真與實驗也驗證了占空比為0.6時，LED有較好的光萃取效果。

從前面的討論可知，p-GaN厚度對光萃取效率的影響很大，p-GaN厚度的變化使光萃取效率呈現周期性振蕩變化，為此我們將分別取光萃取效率在振蕩波腹和波節位置處兩種情況來研究光子晶體結構對LED芯片的光萃取效率的影響。

圖5 (a)具有光子晶體結構的近紫外垂直結構LED芯片的仿真模型示意圖；(b)所采用的光子晶體結構示意圖。

Fig.5 (a)Schematic diagram of UV-A vertical-structure LEDs with photonic crystals. (b) Plan view of the photonic crystals.

圖6 不同占空比條件下的二維光子晶體結構的TE模能帶圖。(a)2r/a=0.5；(b)2r/a=0.6；(c)2r/a=0.7；(d)2r/a=0.8。Fig.6 TE mode band diagrams of the photonic crystals with duty cycle (2r/a) of 0.5(a), 0.6(b), 0.7(c), and 0.8(d), respectively.

3.2.1 p-GaN厚度滿足振蕩波腹時的光子晶體LED的光萃取效率

在這部分模擬中，我們選取p-GaN厚度為200 nm(振蕩波腹點)，n-GaN厚度為600 nm。圖7(a)所示為光子晶體LED芯片的光萃取效率隨光子晶體周期a的變化情況。在光子晶體周期從100 nm增加到500 nm的過程中，光萃取效率最大值出現在晶體周期為200 nm處，該處光萃取效率達到了35.1%。圖7(b)為光子晶體LED芯片的光萃取效率隨光子晶體高度h的變化情況。其中光子晶體周期為200 nm，光子晶體高度h則從50 nm變化到400 nm。從圖中可以看出，隨著光子晶體高度的增加，光萃取效率值會出現先減小、再快速增大、最后再次減小的變化趨勢。當光子晶體高度為275 nm時，近紫外LED結構的光萃取效率最大，達到了35.3%。接著我們采用優化后的光子晶體周期200 nm和高度275 nm，再優化光子晶體的占空比2r/a。LED的光萃取效率隨著占空比的變化情況如圖7(c)所示。從圖中可以看出，隨著光子晶體占空比的增大，光萃取效率值的曲線會出現振蕩性的變化，在占空比為0.1和0.6處出現峰點，在占空比為0.3和0.8處出現谷點。當占空比為0.6時，LED的光萃取效率達到最大值35.3%。

圖7 p-GaN厚度滿足振蕩波腹情況時的近紫外垂直結構LED芯片的LEE隨光子晶體周期(a)、高度(b)和占空比(c)的變化。

Fig.7 LEE of UV-A vertical-structure LEDs as a function of lattice constant(a), height (b), and 2r/a(c) of the PC, respectively.

通過上述模擬優化后，具有光子晶體LED芯片的最大光萃取效率比優化外延層厚度后的LED芯片的光萃取效率提高了37.9%。接著我們模擬了具有光子晶體結構的LED芯片(光子晶體高度、周期和占空比分別為275 nm、200 nm和0.6)和無光子晶體結構的LED芯片的遠場分布圖，結果如圖8所示。經過計算，光從有源區逃逸的全反射臨界角約為22°。從圖8可以看出，光子晶體可以將原本不能逃逸出有源層的引導模式(Guided modes)耦合入泄漏模式(Leaky modes)，從而提高了LED的光萃取效率。這是光子晶體結構的近紫外LED的光萃取效率大于無光子晶體結構的LED的主要原因。

圖8 有無光子晶體結構的LED芯片的遠場分布對比圖

Fig.8 Far field diagram of LED with and without PCs structure

圖9所示為具有光子晶體結構的LED芯片的光萃取效率隨p-GaN厚度的變化圖。從圖中可以看到，隨著p-GaN厚度增加，有光子晶體結構的近紫外LED光萃取效率整體上會有很大的提升(與圖2中無光子晶體結構的LED對比)，且近紫外LED的光萃取效率依然呈現周期性震蕩，振蕩周期約為70 nm。該曲線變化與無光子晶體結構的近紫外LED的光萃取效率曲線(圖2)變化相一致，證明光子晶體結構的增加并未影響近紫外LED的諧振腔效應，同時也進一步說明合理的光子晶體結構能夠很大程度地提高近紫外LED的光萃取效率。

圖9 有光子晶體結構的近紫外垂直結構LED的光萃取效率隨p-GaN厚度的變化

Fig.9 LEE of UV-A vertical-structure LEDs with PCs as a function of the thickness of p-GaN

3.2.2 p-GaN厚度滿足振蕩波節時的光子晶體LED的光萃取效率

在本部分的模擬研究中，LED芯片所采用的p-GaN厚度為310 nm，n-GaN厚度為600 nm。圖10(a)展示了近紫外垂直結構LED的光萃取效率隨光子晶體周期a的變化。從圖中可以發現，隨著光子晶體周期的增大，光萃取效率值曲線會出現先增大、再減小、最后再增大的變化規律。LED的光萃取效率在晶體周期為100 nm和150 nm處分別達到7.3%與21.2%。光萃取效率隨光子晶體高度h的變化情況如圖10(b)所示。從圖中可以看出，當光子晶體高度較小，即n-GaN刻蝕深度較淺時，LED的光萃取效率較低。而隨著光子晶體高度的增大，光萃取效率值漸漸增大，最大值23.7%出現在光子晶體高度為225 nm處。光子晶體高度繼續增加，則光萃取效率呈現振蕩性下降的趨勢。圖10(c)為改變光子晶體占空比所得的光萃取效率曲線，所采用的光子晶體周期和高度分別為150 nm和225 nm。從圖中可知，在占空比小于0.5時，光萃取效率都較低；而當占空比大于0.5之后，光萃取效率先迅速提高再緩慢下降。在占空比為0.7時，LED芯片的光萃取效率達到24.7%。

圖10 p-GaN厚度滿足振蕩波節時的LEDs的萃取效率隨光子晶體周期(a)、高度(b)和占空比(c)的變化。

Fig.10 LEE of UV-A vertical-structure LEDs as a function of lattice constant (a), height (b), and 2r/a(c) of the PC, respectively.

當p-GaN厚度滿足振蕩波節情況時，通過優化光子晶體結構得到的最大光萃取效率值為24.7%，比無光子晶體結構的光萃取效率提高了280%。圖11為兩者的遠場分布圖，可以看出無光子晶體結構的遠場能量分布在-22°～22°范圍內的比例極小，表明優化光子晶體結構對近紫外垂直結構LED芯片的光萃取效率有很大的提高作用。

最后，我們對比分析了A部分和B部分的模擬結果，如表1所示，分別選取了A部分和B部分中的光萃取效率最大值和最小值的結構進行分析。從表1可以發現，當p-GaN厚度滿足光萃取效率振蕩極大值時，有光子晶體結構的芯片A1的光萃取效率相比于無光子晶體結構的芯片A2提高了37.9%；而當p-GaN厚度滿足光萃取效率振蕩極小值時，有光子晶體結構的芯片B1的光萃取效率相比于無光子晶體結構B2提高了280%。同時也發現，芯片A1的光萃取效率比芯片B1提高了42.9%，表明p-GaN層厚度對具有光子晶體結構的LED芯片的光萃取效率也有很大的影響。因此，在設計合理的光子晶體結構提高LED芯片的光萃取效率的同時也需要考慮p-GaN層厚度這一個關鍵因素。通過對p-GaN和n-GaN層厚度及光子晶體結構的優化，LED的光萃取效率最終達到35.3%，而與100%還有較大的差距，我們認為這是選取的模型中所設置的PML和模型尺寸大小等條件造成的。

圖11 有無光子晶體結構的LED芯片的遠場分布對比圖

Fig.11 Far field diagram of LED with and without PCs structure

表1 不同結構近紫外垂直結構LEDs芯片的光萃取效率

4 結 論

通過FDTD算法研究了近紫外垂直結構LED芯片的p-GaN層和n-GaN層的厚度以及表面光子晶體結構對芯片光萃取效率的影響。研究發現芯片光萃取效率隨著p-GaN厚度的變化呈現振蕩性變化，通過優化p-GaN層厚度可以使LED的光萃取效率從1.5%提高到21.9%，所以合理的p-GaN厚度能有效提高芯片的光萃取效率。其次，在n-GaN層的厚度變化的研究中，發現降低n-GaN層的厚度能有效降低對有源層發光的吸收，優化后的LED的光萃取效率進一步提升至28.3%。最后，分別優化不同p-GaN厚度情況下的LED芯片的表面光子晶體結構，發現通過改變光子晶體周期、高度及占空比能大幅提升LED芯片的光萃取效率，優化后的近紫外垂直結構LED芯片的最大光萃取效率達到35.3%。因此，通過優化光子晶體結構以及外延層厚度可以大幅提高近紫外垂直結構LED的光萃取效率，這為制備高效大功率近紫外垂直結構LED芯片提供了一定的理論指導。

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[27] KIM J Y, KWON M K, PARK S J. Enhancement of light extraction from GaN-based green light-emitting diodes using selective area photonic crystal [J].Appl.Phys.Lett., 2010, 96:251103.

胡曉龍(1986-)，男，福建三明人，博士，助理研究員，2013年于廈門大學獲得博士學位，主要從事氮化物外延材料生長和光電子器件制備等方面的研究。

E-mail: scxlhu@scut.edu.cn

王洪(1964-)，男，江蘇無錫人，博士，教授，2004年于華南理工大學獲得博士學位，主要從事微納光電子材料與器件、光通信網絡等領域的研究。

E-mail: phhwang@scut.edu.cn

Optimization of Resonant-cavity Effect and Photonic Crystals Structure for High Light Extraction Efficiency UV-A Vertical-structure LEDs

HU Xiao-long1,2， QI Zhao-yi1,3， HUANG Hua-mao1,2， WANG Hong1,2,3*

(1,EngineeringResearchCenterforOptoelectronicsofGuangdongProvince,SouthChinaUniversityofTechnology,Guangzhou510640,China;2.SchoolofPhysicsandOptoelectronics,SouthChinaUniversityofTechnology,Guangzhou510640,China;3.AcademyofElectronicsandInformation,SouthChinaUniversityofTechnology,Guangzhou510640,China)

Optimization of LED epilayer and photonic crystals (PC) structure for high light extraction efficiency (LEE) UV-A vertical-structure LEDs (VS-LEDs) were performed by using finite difference time domain method. The LEE of the VS-LEDs was markedly enhanced by optimizing the thicknesses of p-GaN layer and parameters of PC structure. The LEE of the VS-LEDs shows cyclic variation as function of the thicknesses of p-GaN layer. It is showed that the LEE of the VS-LEDs with the p-GaN thickness of 200 nm is 4.8 times to that of the VS-LEDs with the p-GaN thickness of 310 nm. In addition, the thickness of the n-GaN layer and the surface photonic crystal structure were further optimized, and the LEE of the VS-LEDs with the p-GaN thickness of 200 nm and 310 nm reaches 35.3% and 24.7%, respectively. The optimized LEE of the VS-LEDs is 1.4 and 3.8 times to that of the VS-LEDs without PC structure, respectively. Therefore, the reasonable LED epilayer and the PC structure can effectively improve the LEE of the VS-LEDs. It provides a theoretical guide for the preparation of the UV-A VS-LEDs.

light-emitting diodes; light extraction efficiency; ultraviolet-A; photonic crystals; resonant cavity effect

2016-03-17；

2016-04-26

“863”國家高技術發展研究計劃(2014AA032609); 國家自然科學基金(61404050，61504044); 廣東省戰略性新興產業專項資金(2012A080302003); 廣東省重大科技專項(2014B010119002)資助項目

1000-7032(2016)07-0836-09

TN383+.1

A

10.3788/fgxb20163707.0836

*CorrespondingAuthor,E-mail:phhwang@scut.edu.cn