珠三角春節(jié)期間PM2.5及水溶性離子成分的變化
——以2012年為例

馬 瑩，吳 兌,,3*，劉 建（.暨南大學(xué)大氣環(huán)境安全與污染控制研究所，廣東 廣州 5063；.中山大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，廣東 廣州 5075；3.中國(guó)氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所，廣東 廣州 50080）

珠三角春節(jié)期間PM2.5及水溶性離子成分的變化
——以2012年為例

馬 瑩1，吳 兌1,2,3*，劉 建2（1.暨南大學(xué)大氣環(huán)境安全與污染控制研究所，廣東 廣州 510632；2.中山大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，廣東 廣州 510275；3.中國(guó)氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所，廣東 廣州 510080）

利用廣州番禺大氣成分站2012春節(jié)期間的逐時(shí)Marga數(shù)據(jù)、PM數(shù)據(jù)分析珠三角地區(qū)春節(jié)期間顆粒物及其水溶性離子的變化特征.研究發(fā)現(xiàn)在煙花爆竹集中燃放時(shí)期，P M10、PM2.5和各種水溶性離子濃度急劇升高，PM2.5/PM10的值與PM的變化趨勢(shì)相反，說(shuō)明主要增加的是PM10中相對(duì)較粗的粒子；PM2.5/PM10平均值是0.92，說(shuō)明在該期間，仍然主要是細(xì)粒子污染；K+、Cl-和Mg2+以及NO3-和SO42-、NH4+濃度不同程度上升，說(shuō)明煙花爆竹燃放對(duì)它們都存在影響，其中煙花爆竹燃放對(duì)PM、K+、Cl-和SO42-的影響最大，對(duì)NO3-、NH4+也存在一定程度的影響.通過(guò)各離子之間的變化趨勢(shì)以及相關(guān)系數(shù)研究，發(fā)現(xiàn)K+、Cl-、Mg2+和Na+主要來(lái)源于煙花爆竹的燃放，因此在煙花爆竹集中燃放時(shí)段濃度急劇升高，SO42-、NO3-和NH4+相關(guān)系數(shù)很高，說(shuō)明他們?nèi)呖赡苡邢嗤膩?lái)源；黑碳濃度明顯升高說(shuō)明煙花爆竹的燃放對(duì)其也有一定的影響.

珠三角地區(qū)；春節(jié)期間；PM2.5；水溶性離子

氣溶膠粒子是懸浮在大氣中的直徑為10-3～10μm的固體或液體粒子，其質(zhì)量雖然僅占整個(gè)大氣質(zhì)量的十億分之一，但其對(duì)大氣輻射傳輸和水循環(huán)均有重要的影響［1］，尤其是細(xì)粒子，對(duì)大氣輻射平衡、能見(jiàn)度和人體健康均有影響.吳兌等的研究表明在廣州地區(qū)的氣溶膠污染中，主要是細(xì)粒子污染［2-6］，并且得出廣州地區(qū)能見(jiàn)度的惡化主要與細(xì)粒子有關(guān).大氣氣溶膠中較小的顆粒物能進(jìn)入人體，沉積在人體支氣管和肺泡中，并且有些顆粒物會(huì)攜帶有毒有害物質(zhì)，進(jìn)入人體，進(jìn)而危害人體健康.水溶性離子能直接影響降水酸度，并且因其吸濕性而影響云凝結(jié)核，產(chǎn)生的間接輻射強(qiáng)迫作用引起了學(xué)者們的高度關(guān)注［7］，且其對(duì)人體健康的危害和影響已引起國(guó)內(nèi)外環(huán)境醫(yī)學(xué)科技工作者的重視［8］.國(guó)內(nèi)外已經(jīng)有許多學(xué)者對(duì)PM2.5及其水溶性離子進(jìn)行了研究.吳兌等對(duì)廣州等地的大氣氣溶膠及水溶性成分進(jìn)行了研究［9-14］；廖碧婷等［15］研究了華南地區(qū)水溶性離子粒徑分布特征，得出二次離子（SO42-、NO3-和NH4+）呈現(xiàn)明顯的三峰分布形態(tài)，F(xiàn)-、Ca2+、Mg2+、Na+和Cl-呈現(xiàn)雙峰分布，K+呈單峰分布；李淑賢等［16］研究了廣州灰霾天氣和正常天氣PM2.5中水溶性離子特征，發(fā)現(xiàn)灰霾天氣PM2.5中總水溶性離子的質(zhì)量濃度增大，水溶性組分含量也發(fā)生變化；廖碧婷等［10］研究得出廣州氣溶膠二次無(wú)機(jī)離子（NO3-、SO42-和NH4+）在秋季占據(jù)了PM2.5的77.81%，劉建等［17］研究得出廣州氣溶膠二次無(wú)機(jī)離子在灰霾期間約占PM2.5的55%，清潔過(guò)程約占45%；Waston等［18］研究得出大氣細(xì)粒子（PM2.5）等組分對(duì)城市能見(jiàn)度有顯著的影響，SO42-、NH4+和NO3-等粒子與光散射系數(shù)的相關(guān)性遠(yuǎn)大于其他組分.春節(jié)是中國(guó)的傳統(tǒng)節(jié)日，很多地區(qū)已經(jīng)開(kāi)展過(guò)春節(jié)期間空氣污染的研究，各地研究均表明，春節(jié)期間尤其是煙花爆竹燃放時(shí)段，顆粒物和各水溶性離子濃度明顯上升［19-23］.沈建東等［19］研究了杭州城區(qū)春節(jié)PM2.5中的水溶性離子成分，發(fā)現(xiàn)煙花爆竹燃放期間，PM2.5濃度急劇上升，Cl-、SO42-、K+、Mg2+濃度分別達(dá)到燃放前的18、6、53、76倍；王占山等［24］探討了煙花爆竹燃放對(duì)北京市空氣質(zhì)量的影響，得出煙花爆竹燃放會(huì)在段時(shí)間內(nèi)造成嚴(yán)重的大氣污染，對(duì)PM10、PM2.5和SO2的影響最為顯著；趙偉等［25］研究了煙花燃放對(duì)珠三角地區(qū)春節(jié)期間的空氣質(zhì)量的影響，表明煙花燃放對(duì)SO2、PM10和PM2.5濃度的短期影響極大.目前使用高時(shí)間分辨率的在線儀器研究的報(bào)道不多.而在珠三角地區(qū)，春節(jié)燃放煙花爆竹期間的空氣污染研究相對(duì)也比較少，因而本文主要使用高時(shí)間分辨率的在線儀器研究珠三角地區(qū)2012年春節(jié)期間的PM2.5及其水溶性離子成分的變化特征.

1 數(shù)據(jù)來(lái)源與處理

本研究使用廣州市番禺區(qū)南村站在線的Marga和PM數(shù)據(jù).其中廣州番禺南村站（113°21′E，23°00′N）位于廣州番禺南村鎮(zhèn)大鎮(zhèn)崗山山頂，其海拔高度約為150m，離海岸線距離超過(guò)150km，且其位于珠三角腹地，可代表珠三角經(jīng)濟(jì)圈大氣成分均勻混合的平均特征.需要說(shuō)明的是，2012年廣州主城區(qū)在春節(jié)期間禁止燃放煙花爆竹，但是在番禺區(qū)以及毗鄰的東莞、佛山和中山市、江門市是可以燃放的.

圖1 采樣點(diǎn)位置示意Fig.1 The location of sampling station in PRD

Marga（Monitoring instrument for Aerosols and Gases），是一臺(tái)半連續(xù)測(cè)量氣體和氣溶膠中可溶離子成分的在線分析器.它采用獨(dú)特的取樣裝置把顆粒污染物和可溶性氣體直接萃取吸收到液相中，再利用離子分析儀監(jiān)測(cè)其成分，整個(gè)過(guò)程全自動(dòng)進(jìn)行，可連續(xù)獲得逐時(shí)氣體（HCl、HNO2SO2、HNO3、NH3）和可溶性離子（Cl-、NO3-、SO42-、NH4+、K+、Na+、Mg2+、Ca2+）的平均濃度.對(duì)比傳統(tǒng)的膜采樣方法，該儀器具有時(shí)間分辨率高，連續(xù)性強(qiáng)等優(yōu)勢(shì)，并且該儀器也是該領(lǐng)域中世界唯一獲得美國(guó)環(huán)保署ETV認(rèn)證的儀器.

Grimm，EDM180，顆粒物監(jiān)測(cè)儀的抽氣泵以恒定流量將環(huán)境空氣吸入測(cè)量室，半導(dǎo)體激光源以高頻率產(chǎn)生激光脈沖；利用光散射原理測(cè)量顆粒物.該儀器利用31個(gè)通道對(duì)直徑在0.25～32μm之間的顆粒物進(jìn)行測(cè)量.基于粒子密度的假設(shè)，可以實(shí)時(shí)計(jì)算PM10、PM2.5和PM1的質(zhì)量濃度.

黑碳儀，采用的是美國(guó)瑪基科學(xué)公司生產(chǎn)的AE-31 黑碳儀，其擁有7個(gè)通道，波長(zhǎng)分別是370，470，520，590，660，880和950nm，時(shí)間分辨率為5min.由于光線在濾膜上的多次散射，黑碳儀測(cè)得的數(shù)據(jù)有一定的誤差，實(shí)驗(yàn)采用式（1）［26］對(duì)其進(jìn)行訂正：

式中：BCcor、BCaet分別是訂正后的BC質(zhì)量濃度和Aethalometer觀測(cè)的BC質(zhì)量濃度，單位是ng/m3.

2 結(jié)果與分析

2.1 顆粒物質(zhì)量濃度的變化

圖2 珠三角春節(jié)期間顆粒物質(zhì)量濃度以及PM2.5/PM10的值Fig.2 The mass concentration of particulate matter and the value of PM2.5/PM10during the Spring Festival in PRD

顆粒物質(zhì)量濃度可以在一定程度上反映空氣污染狀況.為了解廣州春節(jié)期間的大氣污染變化情況，根據(jù)觀測(cè)數(shù)據(jù)，分析研究了春節(jié)期間顆粒物質(zhì)量濃度的變化.如圖2所示，PM10、PM2.5的質(zhì)量濃度基本上呈現(xiàn)相同的變化趨勢(shì)，在除夕夜和年初一夜都出現(xiàn)了峰值，這與南方春節(jié)燃放煙花爆竹習(xí)俗的時(shí)間段相一致.在研究期間，顆粒物濃度出現(xiàn)了兩個(gè)明顯的峰值，分別是在1月23日01：00和1月23日23：00.從1月22日（除夕）22：00開(kāi)始，顆粒物濃度明顯上升，于23日01：00達(dá)到最大值，最大值分別是24.5μg/m3和22.4μg/m3.其中PM10和PM2.5的濃度3h內(nèi)分別增加了61.22%、 60.71%，在峰值范圍維持了1h左右濃度開(kāi)始明顯下降；于1月23日（年初一）18：00顆粒物濃度急劇上升，到23日23：00達(dá)到最高值，最大值分別27.3μg/m3和24.3μg/m3，在峰值維持兩個(gè)多小時(shí)后，濃度開(kāi)始下降.圖2也給出研究期間PM2.5/ PM10的變化情況.在煙花爆竹燃放的集中時(shí)段，隨著顆粒物濃度迅速增加，PM2.5/PM10的比值卻明顯下降，除夕夜晚19：00～02：00期間的PM2.5與PM2.5/PM10比值的相關(guān)系數(shù)為-0.59；年初一夜18：00～02：00期間PM2.5與PM2.5/PM10比值的相關(guān)系數(shù)為-0.90，這說(shuō)明這個(gè)期間增加的主要是PM10中相對(duì)較粗的粒子.但是整個(gè)研究期間，PM2.5/PM10的平均值是0.92，表明煙花爆竹燃放期間，仍然主要是以細(xì)粒子污染為主.

2.2 水溶性離子質(zhì)量濃度的變化

氣溶膠粒子的組分濃度既能反映出大氣污染的程度，也能表明各種不同污染源對(duì)大氣污染的貢獻(xiàn)［27］，其中水溶性無(wú)機(jī)離子成分是大氣氣溶膠的重要化學(xué)組成.為了研究春節(jié)期間水溶性離子濃度變化特征，利用Marga測(cè)得的各種水溶性離子濃度來(lái)進(jìn)行分析.圖3給出了研究期間K+、Cl-和Mg2+質(zhì)量濃度的變化曲線.圖4給出了二次水溶性離子（SO42-、NO3-、NH4+）濃度變化曲線.圖5給出了PM2.5中各種物質(zhì)（其他物質(zhì)是指PM2.5中除去水溶性離子的部分）在煙花爆竹燃放前和燃放后（除夕夜前后）的比例.

硝酸鉀是煙花爆竹的主要原料之一，并且有研究表明K+通常被認(rèn)為是生物質(zhì)燃燒的標(biāo)識(shí)性元素［28］，Cl-除了可能來(lái)源于海鹽，也可能是來(lái)源于化石燃料的燃燒［29］.春節(jié)期間研究區(qū)域受東亞冬季風(fēng)控制，以東北偏東風(fēng)為主（華南地區(qū)的季節(jié)性主導(dǎo)風(fēng)），受海鹽氣溶膠影響較小，所以Cl-主要是來(lái)源于燃燒過(guò)程.如圖3所示，K+、Mg2+、Cl-3種水溶性離子在除夕夜和大年初一夜晚均出現(xiàn)了峰值，且濃度呈現(xiàn)明顯的升高趨勢(shì).從圖3可以看出，除夕夜受煙花爆竹的影響最大，年初一夜也受到影響，但是影響相對(duì)較小.K+在研究期間出現(xiàn)了3個(gè)較明顯的峰值，分別是在除夕夜（5.72μg/m3），年初一夜（2.06μg/m3）和年初二上午（1.493μg/m3），其中除夕夜峰值最高，僅僅1h內(nèi)，濃度增加了5倍多.高峰維持3h后迅速下降.而除夕夜和年初一是煙花炮竹燃放最集中的時(shí)段，Cl-濃度的變化趨勢(shì)和K+是一樣的，均在除夕夜達(dá)到最高值，由22：00的0.30μg/m3增加大00：00的4.25μg/m3，濃度增加了4倍多，年初一夜也出現(xiàn)一個(gè)小峰值，Mg2+的濃度變化呈現(xiàn)雙峰變化，除夕夜18：00的濃度為0，而至第2d凌晨的02：00濃度達(dá)到了峰值（0.39μg/m3），最高值僅僅維持1h后迅速降低.年初一晚20：00開(kāi)始Mg2+的濃度又有明顯的增加，于22：00達(dá)到最大值，為0.27μg/m3.在本研究期間，二次無(wú)機(jī)離子平均占PM2.5的49.52%，比例范圍為27.63%～86.82%.如圖4所示，在除夕夜和年初一夜，NO3-、SO42-和NH4+的濃度也迅速升高，其中濃度大小順序?yàn)镾O42-＞NO3-＞ NH4+.除夕夜18：00～02：00之間，SO42-、NO3-、和NH4+濃度分別升高了2.5倍、1.6倍和1.5倍；年初一18：00至第2d 02：00之間SO42-、NO3-、和NH4+濃度均增加了1.8倍.這可能是因?yàn)闊熁ū裨谌紵龝r(shí)會(huì)釋放出大量的CO、SO2、SO3、NOx和各種金屬、非金屬氧化物，并產(chǎn)生大量的煙塵顆粒［24-25］.但是值得注意的是，除夕夜受煙花爆竹的影響比年初一夜更大，但是從圖3可以看出，年初一晚NO3-、SO42-和NH4+的濃度明顯比除夕夜高，在0：00出現(xiàn)峰值；這可能是因?yàn)榘滋旃饣瘜W(xué)等反應(yīng)過(guò)程使得二次粒子不斷積累，夜晚邊界層較低和煙花爆竹燃放等共同作用導(dǎo)致的.

圖3 珠三角地區(qū)春節(jié)期間K+、Cl-、Mg2+質(zhì)量濃度（μg/m3）Fig.3 The mass concentration of K+， Cl-， Mg2+during the Spring Festival in PRD（μg/m3）

圖5 煙花爆竹燃放前后各種物質(zhì)所占PM2.5比例Fig.5 The proportion of all kinds of materials in PM2.5before （a） and after （b） the fireworks burning time

2.3 除夕夜燃放前后各組分對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)

以除夕夜為研究時(shí)段，探究煙花爆竹燃放對(duì)珠三角地區(qū)的影響.PM2.5濃度由8.8μg/m3增加到22.4μg/m3，增加了155%.為了研究這個(gè)時(shí)段顆粒物濃度上升的主要原因，分析了各種水溶性離子在這個(gè)時(shí)段對(duì)顆粒物的貢獻(xiàn).經(jīng)過(guò)計(jì)算，這個(gè)時(shí)段里面，SO42-，增加了121%；NO3-上升了120%；NH4+上升了55%；Cl-增加了1316%；K+增加了3985%；Mg2+增加了179%；Ca2+由0上升到0.13μg/m3.通過(guò)計(jì)算該時(shí)段各離子所占PM2.5的比例可知，隨著顆粒物濃度的迅速上升，總水溶性離子占PM2.5的比例從57.44%上升到83.01%，增加了25.56%，其中K+、Cl-對(duì)顆粒物的貢獻(xiàn)是較大的，他們所占PM2.5的比例分別由的8.10%和3.40%上升到25.53%和18.96%，增加的幅度分別是17.43%和15.56%，其中K+的貢獻(xiàn)是最大的.

2.4 離子間的相關(guān)系數(shù)

進(jìn)一步分析污染來(lái)源，研究分析了PM2.5及其水溶性離子的相關(guān)性.如圖6所示，研究期間水溶性離子滿足陰陽(yáng)離子平衡，表1給出了PM2.5及其水溶性離子的相關(guān)系數(shù).K+和Cl-、Mg2+和Na+的相關(guān)性分別達(dá)到0.89、0.80和0.67，而Na+和Cl-的相關(guān)性為0.59，Mg2+和Ca2+的相關(guān)性為0.60，說(shuō)明觀測(cè)期間K+、Cl-、Mg2+和Na+的來(lái)源是相同的，而前面我們得出了K+主要是來(lái)源于煙花炮竹的燃燒，那么Cl-、Mg2+和Na+也來(lái)源于煙花爆竹的燃燒，這與張小玲等［30］、王占山等［24］得出的Mg和Na元素是煙花不可或缺的色彩金屬元素以及Helmenstin［31］研究的Cl-是煙花色彩效果物質(zhì)的重要組成部分是一致的，這也就符合Cl-、Mg2+濃度所呈現(xiàn)那樣的相似的變化趨勢(shì).NH4+和NO3-、SO42-的相關(guān)性系數(shù)分別為0.95、0.94，說(shuō)明他們?nèi)哂兄嗤膩?lái)源.

圖6 陰陽(yáng)離子平衡Fig.6 Ion balance of cations and anitions

表1 珠三角地區(qū)期間PM2.5及其水溶性離子的相關(guān)系數(shù)Table 1 The correlation coefficient of PM2.5and its water soluble ions during Spring Festival in PRD

2.5 黑碳的濃度變化

圖7為研究期間黑碳、PM10以及PM2.5的質(zhì)量濃度變化趨勢(shì).發(fā)現(xiàn)在煙花爆竹燃放時(shí)段，黑碳的質(zhì)量濃度明顯上升，尤其是在年初一的晚上，和PM10以及PM2.5的質(zhì)量濃度變化趨勢(shì)相一致.黑碳的質(zhì)量濃度從23號(hào)14：00開(kāi)始明顯上升，最大值出現(xiàn)在1月23號(hào)20：00，達(dá)到2.43μg/m3，濃度升高了72.34%，然后濃度隨著顆粒物質(zhì)量濃度的下降而下降.這一變化趨勢(shì)說(shuō)明黑碳也是燃放煙花爆竹的指示性指標(biāo).而在除夕夜黑碳濃度的峰值比PM的早出現(xiàn)，說(shuō)明黑碳可能還受到了其他不完全燃燒源和氣象因素的影響.

圖7 黑碳和顆粒物質(zhì)量濃度Fig.7 The mass concentration of black carbon and particulate matter

3 結(jié)論

3.1 珠三角地區(qū)2011年在春節(jié)期間煙花爆竹燃放時(shí)，顆粒物濃度急劇增加，PM和PM2.5/PM10卻呈現(xiàn)相反的變化趨勢(shì)，這說(shuō)明雖然煙花爆竹燃放增加的主要是PM10中較粗的粒子，該期間PM2.5/PM10的平均值為0.92，仍然主要是細(xì)粒子污染.

3.2 煙花爆竹燃放期間，水溶性離子呈現(xiàn)上升的變化趨勢(shì)，K+和Cl-對(duì)顆粒物的貢獻(xiàn)最大；煙花爆竹燃放對(duì)PM、K+、Cl-和SO42-的影響最大，對(duì)NO3-、NH4+也存在一定程度的影響.3.3 經(jīng)過(guò)分析離子之間的相關(guān)性系數(shù)，我們得出觀測(cè)期間K+、Cl-和Mg2+的來(lái)源是相同的，都是來(lái)源于煙花爆竹的燃放，導(dǎo)致在集中燃放期濃度的急劇升高；NH4+和NO3-、SO42-的相關(guān)系數(shù)分別為0.95、0.94，說(shuō)明他們?nèi)哂兄嗤膩?lái)源.

3.4 黑碳、PM10以及PM2.5的質(zhì)量濃度變化趨勢(shì)說(shuō)明燃放煙花爆竹的燃放對(duì)其也有一定程度的影響.

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The characteristics of PM2.5and its water soluble ions during Spring Festival in PRD in 2012.

MA Ying1， WU Dui1,2,3*， LIU jian3（1.Institute of Atmospheric Environmental Safety and Pollution Control， Jinan University， Guangzhou 510632， China；2.School of Environmental Science and Engineering， Sun Yat-sen University， Guangzhou 510275， China；3.Guangzhou Institute of Tropical and Marine Meteorology， China Meteorology Administration， Guangzhou 510080，China）. China Environmental Science， 2016，36（10）：2890～2895

Particulate matter （PM） and relevant water-soluble ions were analyzed based on the hourly Marga data from China Meteorological Agency Panyu Atmospheric Components Station during Spring Festival of 2012 in PRD.During fireworks burning period， mass concentrations of PM10， PM2.5and all water-soluble ions increased rapidly， indicating an occurrence of air pollution. The ratio of PM2.5to PM10（PM2.5/PM10） showed a decreasing trend，and thus the increase in PM10caused by the pollution was more significant than that of PM2.5； however， the average value of PM2.5/PM10is 0.92，indicating PM2.5was the absolutely dominant component of PM. The influence of fireworks burning on the concentration of K+， Cl-and SO42-was more significant than on that of NO3-and NH4+. The correlation analysis suggested that the increase of K+， Cl-， Mg2+and Na+resulted from the firework burning and SO42-， NO3-和NH4+was probably from the same source. Finally， firework burning has also contributed to the increase of black carbon.

PRD；Spring Festival；PM2.5；water soluble ions

X513

A

1000-6923（2016）10-2890-06

馬 瑩（1991-），女，廣西南寧人，暨南大學(xué)碩士研究生，主要從事大氣氣溶膠研究.

2016-02-29

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（41475004）

* 責(zé)任作者， 教授， wuduigz@qq.com