常壓直流脈沖輔助射頻放電起輝過程研究

趙文亮， 郭 穎， 任吉達， 張 杰， 張 菁， 石建軍

(東華大學 理學院，上海 201620)

常壓直流脈沖輔助射頻放電起輝過程研究

趙文亮， 郭 穎， 任吉達， 張 杰， 張 菁， 石建軍

(東華大學 理學院，上海 201620)

采用組合電極結構產生常壓等離子體射流，對直流(DC)脈沖輔助射頻放電進行試驗研究．在每個射頻脈沖產生之前，引入一個微秒級DC脈沖放電，通過采集放電電流和電壓曲線以及時間分辨放電圖像，研究這種組合放電的電學特性及時空分布．結果表明，在射頻放電脈沖中間引入微秒級DC脈沖放電之后，使射頻放電脈沖起輝電壓從3．86 kV降低到1．61 kV，提高了常壓脈沖射頻放電的穩定性，可為常壓射頻放電在工業上的連續化應用提供技術依據．

常壓等離子體射流； 射頻放電； 直流脈沖放電； 放電起輝

常壓等離子體射流在醫學、生物和材料領域都有廣泛的應用[1-3]．常壓等離子體射流相比于其他等離子體放電形式(電暈和火花放電)，其具有等離子體溫度低、放電裝置簡易、化學活性強等優點[4-6]．近年來，常壓等離子體射流因其成本低廉，適合對復雜形狀材料進行表面處理，成為低溫常壓等離子體研究領域的熱點之一[7-10]．

常壓等離子體放電激發頻率通常集中在千赫茲和兆赫茲之間[11-12]．激發頻率在千赫茲范圍的常壓介質阻擋放電(DBD)或高壓直流(DC)脈沖放電，兩者均為脈沖性放電．在介質阻擋放電的情況下，由于電荷在介質表面的累積效應，每個高壓脈沖期間在靠近上升沿和下降沿處分別發生一次放電．而且高壓脈沖時間可以短至十幾納秒，放電穩定性容易控制．文獻[13]通過毫米干涉儀測得的常壓脈沖放電峰值時電子密度達到8×1012個/cm3，且氣體溫度仍能保持在室溫附近．但是由于高壓脈沖的重復頻率一般在10 kHz以下，在一個周期的大部分時間內沒有放電，因此，放電產生的等離子體平均密度不高，限制了其應用的范圍．

激發頻率在兆赫茲范圍的常壓射頻輝光放電，由于激發頻率較高，放電產生的電子隨外加射頻電壓在兩個放電極板間來回振蕩，可在整個時間周期內維持放電，表現為連續性放電．因此放電的擊穿和維持電壓都比較低，產生的等離子體中活性粒子密度高，約為1010～1013個/cm3(氦氣中)，對應的體相化學反應速率高[14]．此外，常壓射頻輝光放電的氣體溫度較高(200～500 ℃)[15]．為了解決常壓下射頻放電存在的熱不穩定性、氣體溫度高等問題，采用脈沖調制射頻放電．文獻[16]研究發現，當調制脈沖頻率的占空比小于0．5%時才能獲得穩定的大氣壓輝光放電.文獻[17]研究發現，在增加介質阻擋后當調制脈沖頻率的占空比為6%～8%時能獲得較為均勻的常壓輝光放電．從這些研究中可以發現，放電調制脈沖頻率以及占空比將決定在射頻脈沖功率期間等離子體的放電機理和特性，但還是不能有效地提高等離子體密度和降低氣體溫度，抑制其熱不穩定性，以及提高功率利用率．

在上述研究基礎上，本文通過DC脈沖射流放電來輔助射頻放電起輝，在射頻放電脈沖“關閉”階段引入高壓DC放電脈沖，主要研究這種新型放電形式的電流-電壓特性和放電的時空分布，揭示高壓DC放電脈沖對射頻放電脈沖起輝時的作用．

1 試驗裝置

圖1 試驗裝置示意圖Fig．1 Schematic of the experimental device

DC脈沖輔助射頻放電系統試驗裝置如圖1所示，放電裝置包括放電腔體和兩組電極．第一組電極接DC脈沖源，電極間距為3 cm；第二組電極接射頻源，電極間距為1 cm，放電腔體采用石英管(外徑為6 mm，內徑為4 mm，長度為10 cm)．放電氣體為純度99．99%的氦氣，氣體流量為2 L/min，放電氣壓為1×105Pa．試驗中的射頻信號源激發頻率為13．56 MHz，調制頻率為5 kHz，占空比為50%，由Advanced Energy 電源(CESAR 1320 400 V型)和匹配器Advanced Energy(VM5000W型)提供．DC信號由Spellman DC電源(sl 2000型)和脈沖開關(DEI pvx -4110型)提供，其頻率為5 kHz，脈寬為1 μs．利用高壓探頭(Tektronix P5100型)和電流探頭(Pearson 2877型)分別將射頻和DC放電的電流電壓波形由數字示波器(Tektronix TDS3034C型)顯示，同時采用增強電荷耦合器件(ICCD)相機(Andor i-Star DH734型)來拍攝放電圖像，其圖像曝光時間為10 ns．

2 結果與討論

2．1 放電的電流和電壓曲線

圖2 DC脈沖輔助射頻輝光放電電流和電壓圖Fig．2 Current and voltage waveform of DC pulse assisting radio-frequency(RF) discharge

通過信號控制，在兩個射頻放電脈沖之間引入一個DC脈沖放電，DC脈沖與下一次射頻脈沖時間間隔為20 μs．DC脈沖輔助射頻放電的電流和電壓曲線如圖2所示．其中，圖2(a)是ICCD相機觸發信號的波形，其頻率為5 kHz，與DC和射頻脈沖調制頻率相同并同步；圖2(b)是DC脈沖放電的電壓曲線，頻率為5 kHz，脈寬為1 μs，電壓的峰值為4．23 kV；圖2(c)是射頻放電的電壓曲線，調制頻率為5 kHz，占空比為50%，電壓的峰值為1．01 kV；圖2(d)是DC脈沖放電和射頻放電的電流曲線，兩者電流峰值分別為0．05和0．03 A．圖3是DC放電的電流和電壓曲線的放大圖.由圖3可知，在DC脈沖放電的上升沿和下降沿各有一次放電，第一次放電是由于外加電壓導致的氣體放電，放電后空間電荷在電場的作用下積累到介質層表面，這些電荷就產生了第二次氣體放電[18]．

圖3 DC脈沖放電的電流和電壓曲線Fig．3 Current and voltage waveform of DC pulse discharge

2．2 DC脈沖放電輔助射頻放電脈沖的時空分布

圖4 DC脈沖輔助射頻放電強度分布圖 (插圖為DC脈沖放電放大圖)Fig．4 Image intensity of DC pulse and RF discharge (Illustration is enlarged of DC pulse discharge)

一個調制周期的DC脈沖輔助射頻放電脈沖的強度分布如圖4所示．每張放電照片的曝光時間都為10 ns，在射頻脈沖放電開啟時，相鄰兩張放電照片的時間間隔為1 μs，而在DC脈沖放電開啟時，相鄰兩張放電照片的時間間隔為10 ns．提取出每張放電照片中最大放電強度的數據并對其進行歸一化處理．DC脈沖和射頻放電在一個控制周期內的時間分別為80．25～81．25 μs和115～200 μs．由圖4插圖可知，DC脈沖放電在一個控制周期內產生兩個放電脈沖，這與圖3中的DC脈沖放電的電流峰的位置相對應．放電強度在正向電流峰時達到最大值為100．在射頻放電的一個控制周期內，最大放電強度為2．58，這也與圖2中的射頻放電的電流和電壓曲線在115～200 μs時相對應．當時間在115～145 μs時，放電強度從0．15增加到2．25，為射頻脈沖放電的起輝階段；當時間在146～197 μs時，放電強度基本保持不變，射頻放電進入穩定階段；當時間在197～204 μs時，放電強度從2．4快速地下降到0．1，說明這個周期的射頻放電已經熄滅．

DC脈沖和射頻放電的時空分布如圖5所示．由圖5可知，放電時空分布與圖4中的放電強度分布圖相對應．DC脈沖放電和射頻放電分別產生在放電間距為0～3．0 cm和3．6～4．6 cm處．在時間115～145 μs內，射頻放電處于起輝過程，這與圖4中的射頻放電強度分布圖相對應．DC脈沖放電時空分布的放大圖如圖6所示．由圖6可以發現，等離子體子彈經DC脈沖電極，再穿過接地電極，最后到達射頻電極．

圖5 DC脈沖和射頻放電的時空分布Fig．5 Temporal evolution of discharge spatial profile in DC pulse and RF discharge

圖6 DC脈沖放電的時空分布Fig．6 Temporal evolution of discharge spatial profile in DC pulse discharge

2．3 DC脈沖放電對于射頻放電起輝電壓的影響

由于射頻等離子體射流在常壓下較難起輝，氣體擊穿電壓較高．在射頻放電和DC脈沖輔助射頻放電下，射頻放電起輝電壓隨放電間距的變化如圖7所示．在試驗中，首先保持DC脈沖放電強度不變，再逐漸增加射頻放電的功率，記錄其起輝電壓值．由圖7可知，在引入DC脈沖放電后，射頻放電的起輝電壓有了顯著的降低，在放電間距為1．0 cm時，脈沖調制射頻放電起輝電壓從3．86 kV下降到1．61 kV．DC脈沖和射頻脈沖的時間間隔為20 μs，結合圖6可知，DC放電脈沖可進入射頻放電區域，一般電子、離子和活性粒子壽命為幾十個微秒，所以DC脈沖放電所產生的電子、離子和活性粒子輔助了射頻放電的起輝[19]．

圖7 射頻放電和DC脈沖輔助射頻放電下不同放 電間距的射頻起輝電壓Fig．7 Ignition voltage of RF discharge with and without DC pulse discharge at different RF distance gap

3 結 語

本文采用一種新型的組合電極的常壓等離子體射流放電裝置，在射頻放電脈沖“關閉”階段引入高壓DC脈沖，研究了DC脈沖輔助射頻放電產生的等離子體起輝和熄滅的物理過程，揭示兩種放電相互作用的物理問題以及對常壓射頻脈沖放電的輔助作用．在DC脈沖放電產生的電子、離子和各種活性粒子的輔助下，射頻放電的起輝電壓從3．86 kV下降到1．61 kV．本文提供了一種在較低射頻功率下獲得穩定常壓射頻射流放電的新方法，為獲得高密度、高活性、低氣體溫度和能耗的常壓輝光放電技術提供前期的試驗依據．

[1] 張雪，張曉菲，王立言，等．常壓室溫等離子體生物誘變育種及其應用研究進展[J]．化工學報，2014(7)：2676-268．

[2] 鄭超．低溫等離子體和脈沖電場滅菌技術[D]，杭州：浙江大學數學科學學院，2013．

[3] 劉志英，李發學，俞建勇，等．DBD等離子體處理對芳綸織物結構性能的影響[J]．東華大學學報(自然科學版)，2014，40(4)：434-438，455．

[4] BOEUF J P， YANG L L， PITCHFORD L C． Dynamics of a guided streamer (‘plasma bullet’) in a helium jet in air at atmospheric pressure[J]． Journal of Physics D-Applied Physics， 2013，46(46)：15201-15213．

[5] SARANI A， NIKIFOROV A Y， LEYS C． Atmospheric pressure plasma jet in Ar and Ar/H2O mixtures: Optical emission spectroscopy and temperature measurements[J]． Physics of Plasmas， 2010，17(6)：843-848．

[6] MURAKAMI T， NIEMI K， GANS T， et al． Chemical kinetics and reactive species in atmospheric pressure helium-oxygen plasmas with humid-air impurities[J]． Plasma Sources Science & Technology， 2013，22(22)：181-188．

[7] WINTER J， BRANDENBURG R， WELTMANN K D． Atmospheric pressure plasma jets: An overview of devices and new directions[J]． Plasma Sources Science and Technology， 2015，24(6)：064001．

[8] CHANDANA L， REDDY P M K， SUBRAHMANYAM C．Atmospheric pressure non-thermal plasma jet for the degradation of methylene blue in aqueous medium[J]． Chemical Engineering Journal， 2015，282：116-122．

[9] 孫潔，楊明霞，邱夷平．射頻驅動常壓射流等離子體的發展應用[J]．紡織高校基礎科學學報，2015，28(3)：353-360．

[10] 孫潔，武暉．常壓射流等離子體處理PET膜誘導自由基研究[J]．空軍工程大學學報(自然科學版)，2015，16(4)：88-91．

[11] NIEMI K， WASKOENIG J， SADEGHI N， et al． The role of helium metastable states in radio-frequency driven helium-oxygen atmospheric pressure plasma jets： Measurement and numerical simulation[J]． Plasma Sources Science & Technology， 2011，20(5)：2033-2038．

[12] NAN J， XIANJUN S， GUAN-JUN Z， et al． Nanosecond-resolved discharge processes revealing detailed mechanisms of nonequilibrium atmospheric-pressure plasma jet of helium[J]． IEEE Transactions on Plasma Science， 2015，43(7)：2212-2217．

[13] XINPEI L， LAROUSSI M． Microwave interferometry for high pressure non-thermal pulsed plasma[C]//2008 IEEE 35th International Conference on Plasma Science． 2008．

[14] YUAN X H， RAJA L L． Computational study of capacitively coupled high-pressure glow discharges in helium[J]． IEEE Transactions on Plasma Science， 2003，31(4)：495-503．

[15] KIM D B， JUNG H， GWEON B， et al． The driving frequency effects on the atmospheric pressure corona jet plasmas from low frequency to radio frequency[J]． Physics of Plasmas， 2011，18(4)：332-339．

[16] BALCON N， AANESLAND A， BOSWELL R． Pulsed RF discharges， glow and filamentary mode at atmospheric pressure in argon[J]． Plasma Sources Science & Technology， 2007，16(2)：217-225．

[17] SHI J， CAI Y， ZHANG J， et al． Characteristics of pulse-modulated radio-frequency atmospheric pressure glow discharge[J]． Thin Solid Films， 2009，518(3)：962-966．

[18] GHASEMI M， OLSZEWSKI P， BRADLEY J W， et al． Interaction of multiple plasma plumes in an atmospheric pressure plasma jet array[J]． Journal of Physics D-Applied Physics， 2013，46(5)：52001-52006．

[19] ZHANG J， GUO Y， SHI Y C， et al． Interaction between pulsed discharge and radio frequency discharge burst at atmospheric pressure[J]． Physics of Plasmas， 2015，22(8)：083502(5)．

(責任編輯：徐惠華)

Study of Discharge Ignition in Atmospheric-Pressure Radio-Frequency Plasma Jet Assisted by Direct Current Voltage Pulses

ZHAOWenliang，GUOYing，RENJida，ZHANGJie，ZHANGJing，SHIJianjun

(College of Science， Donghua University， Shanghai 201620， China)

The direct current (DC) pulse assisted atmospheric-pressure radio-frequency(RF) plasma jet generated with the combined electrode configuration was studied． The sub-microsecond DC pulsed discharge was introduced between the pulse-modulated RF discharge bursts． The discharge characteristics and spatio-temporal evolution were investigated through the current voltage characteristics and time resolved imaging． The results show that the introduced DC pulse discharge assists the ignition of RF discharge burst by reducing the ignition voltage of RF discharge burst from 3．86 kV to 1．61 kV． It provides the way to achieve the stable atmospheric RF discharge bursts for potential applications in industries．

atmospheric-pressure plasma jet； radio-frequency discharge； direct current pulsed discharge； discharge ignition

1671-0444(2017)01-0134-05

2015-12-10

國家自然科學基金資助項目(11475043，11375042)

趙文亮(1990—)，男，上海人，碩士研究生，研究方向為常壓等離子體放電原理.E-mail: 13816385740@163.com 郭 穎(聯系人)，女，副教授，E-mail：guoying@dhu.edu.cn

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