面向產品分布協調的兩段提升管催化裂解多目標優化

王平，楊朝合，田學民

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面向產品分布協調的兩段提升管催化裂解多目標優化

王平1,2，楊朝合2，田學民1

（1中國石油大學（華東）信息與控制工程學院，山東青島 266580；2中國石油大學（華東）重質油國家重點實驗室，山東青島 266580）

根據兩段提升管重油催化裂解過程工藝特點和經濟運行要求，基于過程機理模型，考慮多種約束條件，構造了同時最大化丙烯、汽油產量以及最小化干氣產量的多目標操作優化問題，并采用標準化法向約束方法求解獲得了完整、均勻分布的Pareto最優解。仿真結果表明，多目標優化結果可以定量地描述出丙烯、汽油和干氣收率間的最優折中，以及操作變量、約束條件對產品分布的影響，可以為過程優化操作提供指導。

優化；多目標；操作優化；模型；過程系統

引 言

隨著原油重質化趨勢加劇以及市場對丙烯需求日益增長，以重質油為原料經催化裂解生產丙烯已成為煉油行業重要發展方向之一[1-2]。兩段提升管重油催化裂解多產丙烯(two-stage-riser catalytic pyrolysis of heavy oil for maximizing propylene, TMP)技術[3]采用組合進料方式，配合專用催化劑，能夠在多產丙烯的同時兼顧高品質汽油生產，具有廣闊的市場應用前景。為了進一步發揮生產潛力，優化原料利用，獲取最大經濟效益，有必要開展過程操作優化等方面的研究[4-6]。

在安全平穩運行的前提下，企業希望TMP裝置最大限度地生產丙烯、汽油等高價值產品。為實現這一目標，從氫元素守恒角度分析，必須抑制干氣產出[7]。然而，裂解反應涉及的反應種類繁多，且多為復雜的平行-順序反應，各反應間的偶聯性很強，導致各產物間存在著互相關聯、彼此制約的復雜關系。例如，在一定操作范圍內，提高反應深度有助于增產丙烯，但將造成汽油收率下降同時產生大量干氣和焦炭[8]。因此，最大化丙烯、汽油產率和最小化干氣產率3個目標是相互沖突、不能同時達到最優的[9]。采用兩段提升管技術，盡管可以從工藝設計角度有效避免不同反應餾分間吸附以及反應間惡性競爭，達到新鮮原料與循環油在各自理想條件下進行反應的目的，但兩段提升管由回煉油和循環催化劑緊密地聯系在一起，這使得不同產品收率間的耦合性變得異常復雜[10]。

以往關于TMP過程操作優化問題的研究多是基于單目標優化的方法，關注的是如何最優化丙烯生產[11]。單目標優化只能獲得一個解，無法刻畫出丙烯、汽油等產品收率間的沖突關系，從而難以根據市場需求的變化及時做出正確的決策[12-14]。因此，有必要從多目標優化的角度開展過程操作優化的研究，為操作人員提供多個明確的優化操作方案。課題組前期研究了同時最大化丙烯產量和最小化干氣產量的兩目標優化問題[15]，建立了最優操作條件與積極約束條件之間的聯系，并設計了自優化控制策略，研究結果表明所設計的優化控制方案能夠根據市場需求變化自動調整操作條件，維持過程在最優化狀態下運行?；谇捌谘芯浚疚囊源髴c煉化10萬噸/年TMP中試裝置為背景，基于催化裂解集總反應動力學模型[16-17]和TMP過程機理模型[18]，構造同時最大化丙烯、汽油產量和最小化干氣產量的多目標操作優化命題，并采用標準化法向約束(normalized normal constraint, NNC)方法[19]求解獲得完備的Pareto解集。最后，根據過程實際操作約束，開展仿真研究驗證多目標優化模型和求解方法的有效性，進一步揭示過程優化運行規律。

1 TMP過程概述及模型

如圖1所示，TMP工藝采用分段組合進料的方式達到不同性質原料油分區反應的目的[3,7]。其中，一段提升管由新鮮原料與回煉C4組合進料，二段提升管由汽油、回煉油和油漿組合進料。回煉輕質油與催化劑在高溫接觸一定時間后由重油終止反應，達到強化催化反應、抑制熱裂解反應的目的。兩個提升管共用一個沉降器和再生器，同時處理兩段產生的待生催化劑。再生器采用帶燒焦罐高效再生技術燒掉積炭，為提升管內發生的裂解反應提供熱量。

氣相原料油在提升管底部噴嘴處與再生催化劑接觸后瞬間完成反應，停留時間很短(1.1～1.5 s)，因此兩段提升管建模時進行擬穩態簡化[20-21]。對于帶燒焦罐的高效再生器，采用軸向擴散模型來描述燒焦罐內氣體與催化劑傳質、傳熱，不考慮徑向分散效應；而用氣-固全反混模型描述再生密相床動態特性，建立催化劑含碳量、含氫量和再生溫度動態模型以及煙氣氧含量穩態模型[22]。最終，過程模型是由循環催化劑將兩段提升管擬穩態模型、沉降器汽提段動態模型和再生器動態模型連接構成，如圖2所示。采用模塊化方法建模，可以相對獨立地辨識各子模型參數，獲得擴展性良好的模型?；诖髴c煉化10萬噸/年中試裝置運行數據的驗證結果表明，所建模型可以準確預測不同操作條件下產品分布、汽油組成[17-18]，這為開展過程操作優化的研究創造了有利條件。

2 面向產品分布協調的多目標優化命題構造及求解方法

2.1 多目標優化命題構造

綜合小型提升管裝置實驗[7]和敏感度分析[23]表明，影響裂解產品分布的主要因素有進料組成、催化劑性質、停留時間、催化劑循環量和反應溫度等。由于進料、催化劑以及提升管結構在實際操作中不能改變，因此選擇兩段提升管進料預熱溫度(in,1,in,2)、出口溫度(ris,1,ris,2)、催化劑循環量(cat,1,cat,2)、再生密相溫度(reg,2)、煙氣氧含量(O2,reg)作為多目標操作優化問題的決策變量。

除了上述決策變量的上、下限邊界約束外，裝置運行期間還需要滿足下述約束條件：

（1）一段提升管原料轉化率conversion,1|Z=1下限(80%)：一段轉化率不能過低，否則二段汽油進料將不足；

（2）再生系統對催化劑碳含量ck的處理能力的上限(700 kg·h-1)：燒焦量不能過高，否則導致不完全再生；

（3）富氣壓縮機負荷KNgas上限(40 m3·min-1)：裂解氣體總產量不能過高，否則壓縮機工作轉速容易超界；

（4）再生煙氣CO2,reg2含量上限(1%)：滿足低碳環保運行要求。

綜合上述考慮，構建一個同時最大化兩段提升管丙烯、汽油產量和最小化干氣產量的多目標操作優化問題MOP1，數學描述如下

(2)

(3)

s.t.x,min≤x≤x,max(4)

(,)=0 (5)

(,)≤ 0 (6)

式中，propylene,i|Z=1,gasoline,j|Z=1,drygas,i|Z=1,oil,i分別為(=1,2)段提升管出口處丙烯、汽油、干氣產率和進料量，決策變量由再生催化劑量、進料預熱溫度、提升管出口溫度、再生密相溫度以及煙氣氧含量構成，式(4)中x,max和x,min分別代表決策變量上、下限約束，式(5)代表過程穩態模型，為模型參數，式(6) 代表過程運行期間，需要額外滿足的操作約束。

2.2 多目標優化問題的求解

針對多目標操作優化問題MOP1非線性程度強、約束條件多的特點，采用NNC法[19]求解以獲得完整、均勻分布的Pareto前沿。該方法通過對多目標優化問題的可行域切割、縮減，進而構造出一系列單目標優化問題，然后分別求解這些單目標優化問題得到Pareto最優解，具體步驟如下。

（1）定位點(Anchor points)求取。根據問題MOP1，構造單目標優化問題SOP，=1, 2,3

s.t. 式(4)～式(6)

采用序列二次規劃法求解SOP得到3個解，記為*,由此得到定位點f*=(1(x*),2(x*),3(x*)),構成烏托邦面(Utopia plane)。

（2）可行域標準化。按式(8)和式(9)分別計算烏托邦點(Utopia point)和最劣點(Nadir point)

U=[1(1*),2(2*),3(3*)]T(8)

N=[N1,N2,N3]T(9)

式中，N=max{f(1*),f(2*),f(3*)}。定義矩陣=U-N=[1,2,3]T將目標函數按式(10)標準化

（3）定義烏托邦面上向量。基于標準化定位點，定義向量

,=1, 2 (11)

=1/(m-1) (12)

式中，m為需要設定的與方向相關的分割點的個數。為了獲得分布均勻的分割點，確定1后,計算。然后，按式(13)產生均勻分布的點

式中，p是以為起點，沿方向增加的步數。

（5）計算標準化Pareto解。構造并求解與烏托邦面上點相對應的單目標優化問題SOP4

s.t式(4)～式(6)

(14)

（6）Pareto解的逆標準化。將步驟(5)獲得的標準化Pareto解逆標準化

得到優化問題MOP1的解。

值得注意的是，由NNC求得的解不能保證一定是Pareto最優解，此時需要進一步檢驗所獲得的優化解的非劣性，剔除非Pareto最優解[24-25]。

3 仿真研究

采用NNC算法求解MOP1時，烏托邦面上分割數m設為10，由于存在3個優化目標，共需要求解1×103次單目標優化問題SOP4，由此產生了1×103個解，經檢驗這些解的非劣性后，最終得到341個Pareto最優解，由此構成的Pareto最優前沿如圖3所示。從圖中可以看出，隨著丙烯產量的提高，干氣的產量相應升高，而汽油產量會降低。這表明丙烯、汽油以及干氣的產量之間存在著相互制約的沖突關系，任意一個優化目標的改善(如升高丙烯產量)將使得至少另一個優化目標變差(如干氣產量也相應升高)，所獲得Pareto最優解可以全面地描述出不同優化目標之間的沖突問題，提供給操作人員多種優化操作方案。

獲得Pareto最優解集后，還需要根據決策者偏好信息(如市場對丙烯需求量、下游氣體分離單元操作負荷等)，從中選擇出一個使各目標均得到一定滿足的折中解[26-27]。從過程系統工程的角度看，要選擇出一個滿意解，還需要清楚決策變量、約束條件與Pareto最優解之間的關系[28-30]。表1列出了圖3中Pareto最優前沿的3個定位點(,,)以及任意選出的兩個Pareto解(,)對應的操作條件。其中，點對應丙烯和干氣產量最大，而汽油產量最??；點對應汽油產量最大；點則對應干氣產量最小，同時丙烯產量最小。從表1可以看出：（1）對于全部的Pareto最優解，再生密相溫度(reg,2)始終位于其約束下限邊界(953.15 K)上，因為這有助于提高劑油比，強化催化裂解反應、抑制熱裂解反應；（2）點和點對應的二段催化劑循環量(cat,2)均處于其約束下限邊界(18kg·s-1)上，這是因為二段進料包括回煉的粗汽油，降低劑油比能夠抑制汽油餾分發生二次反應，此時盡管可以保障汽油生產，但丙烯產量偏低；（3）3個點對應的煙氣氧含量(O2,reg2)處于其約束下限邊界(1%)上，此時，3個操作點的反應條件相對苛刻，具有較高的反應深度，將產生大量的干氣和焦炭，再生燒焦耗氧量升高。

Note: Numbers in bold font indicate active constraints.

4 結 論

考慮到TMP各產品收率之間存在著相互依賴、彼此制約的沖突關系，構造了同時最大化丙烯、汽油產量和最小化干氣產量的多目標操作優化問題，并采用NNC算法求解獲得了全面、均勻分布的Pareto最優解集。仿真研究表明，多目標優化結果能夠清晰刻畫出不同產品收率之間復雜的沖突關系，揭示出過程優化運行規律，可為生產裝置實施操作優化提供依據和指導。

References

[1] HOLLADAY J D, HU J, KING D L,An overview of hydrogen production technologies[J]. Catal. Today, 2009, 139(4): 244-260.

[2] 王志喜, 王亞東, 張睿, 等.催化裂解制低碳烯烴技術研究進展[J].化工進展, 2013, 32(8): 1818-1824. WANG Z X, WANG Y D, ZHANG R,Advances of catalytic pyrolysis for producing light olefins[J]. Chemical Industry and Engineering Progress, 2013, 32(8): 1818-1824.

[3] 李春義, 袁起民, 陳小博, 等. 兩段提升管催化裂解多產丙烯研究[J]. 中國石油大學學報(自然科學版), 2007, 31(1): 118-121. LI C Y, YUAN Q M, CHEN X B,Maximizing yield of propylene by two-stage-riser catalytic pyrolysis of heavy oil[J]. Journal of China University of Petroleum (Edition of Natural Science), 2007, 31(1): 118-121.

[4] ENGELL S. Feedback control for optimal process operation [J]. J. Process. Contr., 2007, 17(3): 203-219

[5] CHAI T Y, QIN S J, WANG H. Optimal operational control for complex industrial processes[J]. Annu. Rev. Control., 2014, 38(1): 81-92.

[6] 鐘偉民, 祁榮賓, 杜文莉, 等. 化工過程運行優化研究進展[J]. 化學反應工程與工藝, 2014, 30(3): 281-288. ZHONG W M, QI R B, DU W L,An overview on chemical process operation optimization[J]. Chem. React. Eng. Techno., 2014, 30(3): 281-288.

[7] LI C Y, YANG C H, SHAN H H. Maximizing propylene yield by two-stage riser catalytic cracking of heavy oil[J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2007, 46(14): 4914-4920.

[8] 劉熠斌, 趙輝, 楊朝合, 等.催化裂解條件下丙烯的二次反應[J].中國石油大學學報, 2009, 33(3): 153-157. LIU Y B, ZHAO H, YANG C H,Secondary reaction of propylene under conditions of catalytic pyrolysis[J]. Journal of China University of Petroleum (Edition of Natural Science), 2009, 33(3): 153-157.

[9] 魏曉麗, 毛安國, 張久順, 等. 石腦油催化裂解反應特性及影響因素分析[J]. 石油煉制與化工, 2013, 44(7): 1-6. WEI X L, MAO A G, ZHANG J S,Study on reaction characteristics and influence factors of naphtha catalytic cracking [J]. Petroleum Processing and Petrochemicals, 2013, 44(7): 1-6.

[10] YUAN Z H, WANG P, YANG C H. Steady-state multiplicity analysis of two-stage-riser catalytic pyrolysis processes [J]. Comp. Chem. Eng., 2015, 73(6): 49-63.

[11] WANG P, TIAN X M, YANG C H,Economics-oriented NMPC of two-stage-riser catalytic pyrolysis processes for maximizing propylene yield [J]. IFAC- Papers On-line, 2015, 48(8): 32-37.

[12] MARLER R T, ARORA J S. Survey of multi-objective optimization methods for engineering[J]. Struct. Multidiscip. O., 2004, 26(6): 369-395.

[13] 李鴻亮, 陸金桂, 侯衛鋒, 等. 基于混合遺傳算法的催化重整過程多目標優化[J]. 化工學報, 2010, 61(2): 432-438. LI H L, LU J G, HOU W F,Multi-objective optimization based on hybrid genetic algorithm for naphtha catalytic reforming process[J]. CIESC Journal, 2010, 61(2): 432-438.

[14] WANG X, TANG L. Multiobjective operation optimization of naphtha pyrolysis process using parallel differential evolution[J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2013, 52(40): 14415-14428.

[15] 王平, 趙輝, 楊朝合. 基于多目標優化的兩段提升管重油催化裂解自優化控制[J]. 化工學報, 2016, 67(8): 3491-3498. WANG P, ZHAO H, YANG C H. Self-optimizing control based on multi-objective optimization for heavy oil catalytic pyrolysis in two-stage riser[J]. CIESC Journal, 2016, 67(8): 3491-3498.

[16] LIU Y B, CHEN X B, ZHAO H,Establishment of kinetic model for catalytic pyrolysis of Daqing atmospheric residue [J]. Chinese. J. Chem. Eng., 2009, 17(1): 78-82.

[17] 郭菊花. 重油兩段催化裂解多產丙烯集總動力學模型的初步研究[D]. 青島: 中國石油大學, 2008. GUO J H. Primary study of the lumped kinetic model for heavy oil cracking into propylene by two-stage-riser technology[D]. Qingdao: China University of Petroleum, 2008.

[18] 王平, 趙輝, 楊朝合. 面向過程控制的兩段提升管重油催化裂解動態建模[J]. 化工學報, 2016, 67(8): 3499-3506. WANG P, ZHAO H, YANG C H. Process control oriented dynamic modeling for two-stage-riser catalytic pyrolysis of heavy oil[J]. CIESC Journal, 2016, 67(8): 3499-3506.

[19] MESSAC A, MATTSON C A. Generating well-distributed sets of Pareto points for engineering design using physical programming[J]. Optim. Eng., 2002, 3(4): 431-450.

[20] ARBEL A, HUANG Z, RINARD I H,Dynamic and control of fluidized catalytic crackers(1): Modeling of the current generation of FCC’s[J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2002, 34(4): 1228-1243.

[21] PINHEIRO C I C, FERNANDES J L, DOMINGUES L,Fluid catalytic cracking (FCC) process modeling, simulation, and control[J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2012, 51(1): 1-29.

[22] 羅雄麟, 袁璞, 林世雄. 催化裂化裝置動態機理模型(Ⅱ): 再生器部分[J]. 石油學報 (石油加工), 1998, 14(2): 61-65. LUO X L, YUAN P, LIN S X. Dynamic model of fluid catalytic cracking unit (Ⅱ): Regenerator section [J]. Acta Petrolei Sinica (Petroleum Processing Section), 1998, 14(2): 61-65.

[23] YUAN Z H, WANG P, YANG C H,Systematic control structure evaluation of two-stage-riser catalytic pyrolysis processes[J]. Chem. Eng. Sci., 2015, 126(2): 309-328.

[24] MATTSON C A, MULLUR A A, MESSAC A. Smart Pareto filter: obtaining a minimal representation of multiobjective design space[J]. Optim. Eng., 2004, 36(6): 721-740.

[25] ANTIPOVA E, POZO C, GUILLéN-GOSáLBEZ G,On the use of filters to facilitate the post-optimal analysis of the Pareto solutions in multi-objective optimization[J]. Comp. Chem. Eng., 2015, 74(3): 48-58.

[26] Rangaiah G P, Sharma S, Sreepathi B K. Multi-objective optimization for the design and operation of energy efficient chemical processes and power generation[J]. Current Opinion in Chemical Engineering, 2015, 10(11): 49-62.

[27] WANG J J, JING Y Y, ZHANG C F,Review on multi-criteria decision analysis aid in sustainable energy decision-making[J]. Renew. Sust. Energ. Rev., 2009, 13(9): 2263-2278.

[28] DEB K. Unveiling innovative design principles by means of multiple conflicting objectives[J]. Optim. Eng., 2003, 35(35): 445-470.

[29] SKOGESTAD S. Control structure design for complete chemical plants [J]. Comp. Chem. Eng., 2004, 28(1/2): 219-234.

[30] YUAN Z H, ZHANG N, CHEN B Z,Systematic controllability analysis for chemical processes [J]. AIChE Journal, 2012, 58(10): 3096-3109.

Multi-objective optimization of two-stage-riser catalytic pyrolysis for optimal trade-off in product distribution

WANG Ping1, 2, YANG Chaohe2, TIAN Xuemin1

(1College of Information and Control Engineering, China University of Petroleum, Qingdao 266580, Shandong, China;2State Key Laboratory of Heavy Oil Processing, China University of Petroleum, Qingdao 266580, Shandong, China)

Based on process characteristics and operation economic demands of heavy oil catalytic pyrolysis in two-stage riser, a multi-objective optimization model, which attempted to maximize yields of propylene and gasoline as well as to minimize yield of dry gas simultaneously, was developed with consideration of process principle model and various constraints. The model was solved by a standardized normal constraint method to formulate a complete set of uniformly distributed Pareto-optimal solutions. Numerical simulations show that the multi-objective optimization could comprehensively and quantitatively describe optimal trade-off among yields of propylene, gasoline and dry gas, as well as influence of operation variables and constraints on product distribution, which could offer guidelines for optimal operation of TMP process.

optimization; multi-objective; optimal operation; model; process systems

10.11949/j.issn.0438-1157.20161595

TE 624

A

0438—1157（2017）03—0941—06

國家自然科學基金項目(21606256)；山東省自然科學基金項目(ZR2016BQ14)；青島市應用基礎研究計劃項目(16-5-1-10-jch)。

2016-11-10收到初稿，2016-11-17收到修改稿。

聯系人：田學民。第一作者：王平（1983—），男，博士，講師。

2016-11-10.

Prof. TIAN Xuemin, tianxm@upc.edu.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China (21606256), the Natural Science Foundation of Shandong Province (ZR2016BQ14) and the Research Program of Application Foundation of Qingdao (16-5-1-10-jch).