水稻土鎘形態分布特征及其生物效應研究

喻華，秦魚生，陳琨，曾祥忠，張焱，李麗君，涂仕華*

(1.四川省農業科學院土壤肥料研究所，四川成都610066;2.重慶市長壽區農業委員會，重慶長壽400221;3.大英縣農業局，四川大英629300)

水稻土鎘形態分布特征及其生物效應研究

喻華1，秦魚生1，陳琨1，曾祥忠1，張焱2，李麗君3，涂仕華1*

(1.四川省農業科學院土壤肥料研究所，四川成都610066;2.重慶市長壽區農業委員會，重慶長壽400221;3.大英縣農業局，四川大英629300)

作物籽粒中鎘來源于土壤，土壤中鎘形態的含量與作物吸收量密切相關。本文旨在找出作物籽粒中鎘與土壤鎘形態之間的相關性，探究小麥/水稻籽粒中鎘的來源，為阻斷鎘吸收提供理論依據。采用調查采樣方法，對成都平原鎘污染區沖積性水稻土耕作層土壤鎘形態及對應的作物秸稈和籽粒鎘含量進行了測試分析，研究鎘超標水稻土不同形態鎘的分布特征及其生物效應。結果表明:水稻土不同形態鎘的平均含量高低排序為:鐵錳氧化物結合態＞殘留態＞水溶交換態＞有機質結合態＞碳酸鹽結合態，各形態分布極不均衡，生物可利用形態所占比例較大。鐵錳氧化物結合態鎘與土壤pH值呈極顯著正相關(r=0.712＊＊，P＜0.01)。小麥、水稻籽粒與秸稈中鎘含量均呈極顯著正相關，相關系數分別為0.854＊＊(P＜0.01)和0.872＊＊(P＜0.01)。小麥秸稈和籽粒中鎘含量與土壤中水溶交換態鎘呈極顯著正相關(r=0.677＊＊和0.867＊＊，P＜0.01)，與其他形態相關性不顯著;水稻籽粒中鎘含量僅與土壤中水溶態鎘含量呈顯著正相關(r=0.573*，P＜0.05)，與其他形態相關性不顯著。鎘污染區水稻土種植水稻和小麥農產品的鎘含量超標風險較大。

水稻土;鎘形態;水稻;小麥

近年來，鎘因其高致毒性而成為環境領域研究的焦點。自然土壤中鎘含量很低，且形態多以化合態存在，未受到污染時一般不會影響人體健康。隨著工業及采礦業的發展，隨之而來的鎘污染也越來越嚴重。據統計，全球每年向環境中排放鎘總量達到3萬t，其中約85%進入土壤，經過農作物生物富集作用，進入食品中［1］。在食物鏈的生物放大作用下，最后富集在人體內，造成對人體的慢性毒害。

農田生態系統中的鎘集中分布在0～20 cm耕層土壤中，主要通過水在土壤中遷移，隨著土層深度的增加則顯著減少［2］。土壤中總鎘含量往往只能表征其在土壤中的存在量，而植物對鎘的吸收富集取決于有效量而非全量［3］，其污染程度以及對農作物生長的危害除了與土壤性質、栽培技術及總鎘含量有關以外，更主要取決于土壤中賦存的形態［4］。不同的形態決定了鎘的遷移率和生物利用率，因而產生不同的環境效應。鎘在土壤中的形態按其結合方式主要分為水溶交換態、碳酸鹽結合態、鐵錳氧化物結合態、有機結合態和殘渣態［5］。各形態在不同類型土壤中的分布極不均衡。當土壤條件發生改變時，各形態之間又是相互遷移轉化的，而轉化能力也取決于鎘的存在形態［6］。馬玲［1］等研究發現潮土和黃棕壤中離子態鎘比例最大。邵麗群［7］、張秋芳［8］、陳建斌［9］等研究了添加改良劑和有機物料可降低潮土和紅壤交換態鎘含量。陜紅［10］等對石灰性潮土和紅壤研究表明有機物料可使鎘由低活性態向交換態轉化。

常用植物吸收量與土壤金屬各形態組分的相關分析研究金屬元素的生物有效性［10］。鎘的生物有效性與形態分配密切相關［11］。大量研究顯示［12－15］，水溶交換態鎘是危害生物體的主要給源，與作物具有良好的相關性。孔慶新［4］等指出:糙米中鎘含量與土壤交換態鎘含量有關。然而，在成都平原水旱輪作水稻土中鎘形態的分布特征及水溶交換態鎘的生物效應，報道甚少。因此，研究成都平原水旱輪作水稻土中鎘的不同形態及其分布以及與主要農作物吸收的相關性，深入了解目前鎘在水稻土中的存在形態及作物效應，為找出鎘的遷移轉化規律提供數據基礎。同時，根據鎘分布特征可以預測水稻土中鎘的活動性和生物可利用性，間接地評價鎘的環境效應，合理利用鎘污染土壤，為該區域鎘超標稻田的清潔生產和可持續發展提供理論依據。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

試驗土壤采自成都平原鎘污染區域的稻田，土壤類型為沖積水稻土，質地以粉砂壤土為主，種植制度為水稻－小麥水旱兩季輪作。土樣采自耕層0～20 cm，多點混合后風干、制備成60和100目土樣，測定土壤鎘形態和總鎘。采用GPS定位法，分別在小麥和水稻成熟期采集與土壤樣品相對應田塊位置的地上部分樣品(秸稈和籽粒)，65℃烘干粉碎，分別測定鎘含量。

1.2 測試方法

土壤pH采用1.0∶2.5的土水比，酸度計(型號pHS-4C+)測定;土壤鎘形態采用Tessier(1979)［5］五步連續提取法測定水溶交換態鎘(EX)、碳酸鹽結合態鎘(CAB)、鐵錳氧化物結合態鎘(O-FeMn)、有機質結合態鎘(OM)、殘留態鎘(RE);總鎘按照GB/T17141-1997方法消解，石墨爐原子吸收光譜儀(nov400德國耶拿)測定。植株采用4∶1(硝酸:高氯酸)優級純混酸消解，石墨爐原子吸收光譜儀測定。

表1 采樣點土壤基本性狀和鎘形態含量Table 1 Basic characters of soil and the content of Cd

1.3 數據處理

數據采用Microsoft Excel2007和DPSv7.05進行相關計算和統計檢驗。

2 結果與分析

2.1 水稻土不同形態鎘分布特征

研究區域采樣點的土層厚度差異大，為25～65 cm，土樣質地以為粉砂壤土為主，pH介于6.28～7.58，多為中性土。土壤總鎘含量范圍為0.286～1.045 mg·kg－1，平均值0.64 mg·kg－1。與我國大部分農田土壤污染程度相似［14］，多數樣點屬于輕度污染。根據《土壤環境質量標準》(GB15618-1995)，從土壤無機污染物的環境質量二級標準來看，pH6.5～7.5的土壤鎘含量超標率達92.3%，其中14號土樣已達到二級標準限量臨界值。20世紀80年代姚延伸等對川西平原沖積性水稻土152個樣品化學元素背景值調查得出，鎘含量范圍僅為0.06～0.436 mg·kg－1［］，且分布極不均衡。與該區域土壤重金屬元素背景值相比，30多年后土壤總鎘含量大幅增加，鎘累積效應極為明顯。因此，該區域水稻土鎘污染應主要歸因于后期的人為污染，即可能主要來自于為生產農產品而投入所帶入的鎘、周邊大氣鎘污染物沉降和含鎘廢水灌溉等［15］。從表1中看，4和6號土樣中水溶交換態含量很高，而殘留態較少，原因可能是新近污染的土壤，由于農事操作中肥料帶入部分可溶性鎘，外源鎘一旦進入土壤后隨即被吸附，進而轉變為其他形態［16］;也可能與施肥帶入的鹽基離子使鎘活化，導致有效態含量增加有關［17］。

土壤中鎘總量和賦存形態及其比例關系共同揭示了土壤中鎘的形態轉化及其有效性的變化，對于掌握鎘在土壤中的化學行為和生物效應極其重要。從表2中分布百分率看，研究區域土壤鎘形態分布百分比變化較大，各形態順序大致為:鐵錳氧化物結合態(O-FeMn)＞殘留態(RE)＞水溶交換態(EX)＞有機質結合態(OM)＞碳酸鹽結合態(CAB)，與徐衛紅［18］、郝漢舟［19］、馬玲［1］等的形態分布研究結果各不相同，可能是因為成都平原水稻土與灰棕紫泥、黃淮平原以及潮土、黃棕壤土土壤類型不同，土壤理化性質差異極大，導致各形態鎘分布迥異。受人為因素的影響，同一土壤類型的各形態分布差異也很大。隨著時間的推移，鎘總量和各形態所占比例與十年前王昌全［20］等的研究結果差異較大，總量上污染程度加重，水溶交換態比例大幅提高。

表2 水旱輪作水稻土鎘各形態分布Table 2 Distribution of different form Cd in rotation of paddy soil(%)

表3 土壤pH值與鎘形態間的相關系數Table 3 Correlation coefficient between pH and the form of Cd in soil

該區域種植制度以水稻/小麥水旱輪作為主，土壤干濕交替頻繁，鎘形態分布表明，該類型土壤鎘主要以鐵錳氧化物結合態和殘留態存在(表2)。鐵錳氧化物結合態易受pH值和氧化還原電位的影響，氧化錳結合態鎘將隨活性錳的還原被釋放出來，并向交換態鎘轉化，提高其生物有效性［9］。因此，這部分鎘具有潛在危險性。而殘留態主要存在于土壤結構的晶格中，很難被釋放，生物有效性極低。研究區大部分樣品的有機質結合態僅占總鎘的3%左右，由于受到有機質強烈的吸附作用，該形態比例相對穩定。水溶交換態變幅較大，因其與pH值密切相關。當pH值接近或大于7時，水溶交換態鎘所占比例低于10.00%;pH值低于6.5時所占比例大多接近20.00%，最高達到69.15%。該形態鎘活性最強，可直接被農作物吸收，且對環境變化敏感，易于遷移轉化，是重金屬污染的主要形態［］，對食物鏈安全的威脅也最顯著。研究區域土壤pH大多呈中性，土壤碳酸鹽結合態鎘所占比例非常小，這與其他碳酸鹽結合態含量較高的污染區的情況不同［］，由土壤pH變化所能釋放的碳酸鹽結合態鎘較少。作物能直接或者較直接利用的重金屬形態主要是水溶交換態和碳酸鹽結合態，通常用生物可利用性系數k值來表示直接或較直接利用的土壤中重金屬含量的比值。

式中，k值可以綜合反映鎘在土壤中的解吸能力，k值越大，土壤對外源鎘的解吸能力越強，對植物系統、土壤生物和地下水的影響更大［23］。另外，pH值也與k值關系最為密切。從該區域15個樣本的k值來看，當pH較低時，k值較高，特別是6號土樣，其k值高達77.50%，說明水溶交換態占土壤總鎘的比例大，可利用率非常高，短期內極易被作物吸收。相比5、8、11和13號土樣，雖然pH都低于6.50，但k值遠低于6號土樣，說明生物可利用性可能還跟土壤的物理結構和土壤陽離子代換量、有機質等因素也有較為密切的關系。

pH是影響水溶交換態鎘的重要因子之一。表3顯示，pH與水溶交換態鎘呈負相關，但未達顯著性水平。這是因為土壤理化性質直接或間接影響土壤對鎘的吸附，而pH是對土壤吸附鎘的影響程度較大的因素。在鎘的幾種形態中，鐵錳氧化物結合態與pH值呈極顯著正相關，相關系數為0.712＊＊。

2.2 鎘超標水稻土小麥鎘吸收與土壤鎘形態的相關性

2.2.1 小麥秸稈和籽粒中鎘含量的相關性研究區域小麥地上部分鎘含量為秸稈＞籽粒，籽粒鎘含量范圍為0.118～0.678 mg·kg－1，平均值為0.266 mg·kg－1，均超過《食品中污染物限量》GB2762-2012中面粉鎘限量標準(0.1 mg·kg－1)，超標情況極其嚴重;秸稈中鎘含量范圍為0.152～0.771 mg ·kg－1，平均值為0.380 mg·kg－1。小麥籽粒與秸稈鎘含量呈顯著正相關，這與眾多研究結果一致［24－25］，其線性回歸方程為y=1.368x+0.015，相關系數為0.854＊＊，這表明籽粒中鎘來源于小麥生長前期吸收并儲藏在莖葉器官中的鎘，莖葉吸收鎘多，籽粒鎘含量就高(圖1)。

2.2.2 小麥秸稈和籽粒中鎘含量與土壤鎘形態的相關性鎘的水溶交換態是作物吸收并累積的主要形態，其中能被植物吸收利用的那部分與作物有良好的相關性，是評價土壤鎘污染程度的一個指標［26］。土壤鎘形態與小麥籽粒和秸稈鎘含量的相關性分析顯示，小麥秸稈和籽粒與水溶交換態鎘相關性呈極顯著相關，相關系數分別為0.677＊＊和0.867＊＊。雖然水溶交換態鎘與作物實際吸收的鎘在濃度上有一定的差距，但相比其他形態及總鎘，水溶交換態與作物鎘含量的相關性更好。盡管4號土樣總鎘并沒有超標，但由于其水溶交換態鎘含量比例較高，因此，生長在該土壤上的小麥籽粒鎘同樣超標。這進一步證實了作物能不斷從土壤中吸收鎘并累積在體內，吸收方式既有被動吸收，也有主動吸收，使土壤中鎘非活性部分不斷向活性方向發展(表4)。

圖1 小麥籽粒鎘含量與秸稈中鎘含量的相關性Fig.1 Correlation between Cd content in wheat and Cd content in straw

表4 小麥中鎘含量與土壤鎘形態的相關系數Table 4 Correlation coefficient between Cd in plant of wheat and Cd in soil

表5 水稻中鎘含量與各形態鎘的相關系數Table5 Correlation coefficient between Cd in plant of rice and Cd in soil

2.3 鎘超標水稻鎘吸收與土壤中鎘形態的相關性

2.3.1 水稻籽粒和秸稈的鎘含量相關性研究區域水稻籽粒鎘含量范圍為0.051～0.816 mg·kg－1，平均值為0.381 mg·kg－1，依據《食品中污染物限量》GB2762-2012中稻米鎘限量標準(0.2 mg· kg－1)，超標率為66.7%。秸稈中鎘含量范圍為0.111～2.660 mg·kg－1，平均值為1.195 mg·kg－1。水稻籽粒和秸稈中的鎘含量呈顯著正相關(r=0.872＊＊)，線性關系表示為y=2.618x+0.196。采樣點不同地塊上水稻植株中鎘含量差異較大，原因可能與水稻品種或栽培管理方式的差異有關，特別是水稻生長后期的落干曬田管理，在灌漿期曬田能大幅度提高籽粒中鎘含量。胡坤［27］等研究指出，在鎘污染土壤上水稻全生育期淹水栽培，糙米中鎘含量最低，而旱作和節水曬田等栽培管理方式都會導致水稻籽粒中鎘含量的顯著增加(圖2)。

圖2 水稻籽粒和秸稈的鎘含量相關性Fig.2 Correlation curves between Cd content in rice and Cd content in straw

2.3.2 水稻秸稈和籽粒中鎘含量與土壤鎘形態的相關性水稻地上部分鎘含量排序與小麥一致，仍為秸稈＞籽粒，但鎘超標水稻土中水稻籽粒比小麥籽粒更易吸收鎘。水稻籽粒鎘含量與土壤水溶交換態鎘呈顯著正相關(r=0.573*)，與其他形態相關性不顯著;而水稻秸稈鎘含量與土壤鎘所有形態均未達顯著相關(表5)。

3 討論

土壤水溶交換態鎘與小麥、水稻籽粒鎘含量均達到顯著正相關，表現趨勢為土壤水溶態鎘含量高，作物籽粒中鎘含量就高。由此可見，土壤水溶交換態鎘作為有效態鎘比總鎘含量作為水稻土鎘是否污染的評判標準更為合理，這與前期的研究結果完全一致［28］。交換態鎘含量不是固定不變的，而是與其它形態處于動態平衡之中，交換態Cd除自身對植株Cd的貢獻外，還作為其它態有效性的橋梁;各形態Cd是植株Cd的不同庫源，交換態因此作為土壤其它Cd庫源向植株流動的主要通道［29］。研究區域種植模式主要是水稻/小麥水旱輪作，水稻籽粒鎘含量平均值高于小麥籽粒鎘含量，秸稈中鎘含量也遠高于小麥，這可能與水稻通常前期采用淹水種植，后期普遍曬田有關。前期土壤長期處于還原狀態，和分別被還原成、Mn2+和S2－，淹水條件下硫化物增加，結果生成FeS、MnS和CdS等不溶性化合物而使其沉淀，使鎘向非活性方向發展［］，阻礙其遷移和作物吸收;后期曬田，土壤水分條件變化引起氧化還原電位變化，鐵錳氧化物結合態鎘釋放或固定，引起生物有效性鎘含量不斷變化，更利于植物吸收和累積。該區域小麥和水稻的秸稈、籽粒鎘含量與總鎘含量均沒有顯著相關性，這與通常所認為的“土壤總鎘含量高，作物鎘含量就高”的看法不一致。另外，作物對鎘的吸收不僅受土壤水溶交換態鎘含量影響，還受作物種類、品種以及土壤條件等影響。

4 結論

鎘在土壤中各形態含量差異大，根據含量多少排序為:鐵錳氧化物結合態(O-FeMn)＞殘留態(RE)＞水溶交換態(EX)＞有機質結合態(OM)＞碳酸鹽結合態(CAB)，分布不均衡。鎘的水溶交換態、鐵錳氧化物結合態以及碳酸鹽結合態在土壤中都較活潑，易于遷移轉化。當外界條件發生改變時，特別是pH值和水分條件，容易導致各形態間發生相應的轉化，被激活后轉化成生物有效態鎘。另外，土壤條件和鎘形態的分布也是判斷鎘是否有效的輔助依據。

水溶交換態鎘分別與小麥和水稻籽粒鎘含量相關性顯著，是鎘形態中的有效部分，能被作物吸收利用，可以作為土壤污染的評判指標。在鎘超標水稻土上種植的水稻和小麥籽粒鎘含量超標風險大，對食品安全構成威脅。在掌握鎘形態分布及其生物效應的基礎上，如何阻礙鎘活性，減少作物可食部分的鎘吸收和累積，生產出安全的農產品，這將是下一步農業環境領域研究的重點。

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(責任編輯 陳虹)

Distribution Characteristics of Cadm ium Form s and Its Correlation w ith Biological Effect in Paddy Soil

YU Hua1，QIN Yu-sheng1，CHEN Kun1，ZENG Xiang-zhong1，ZHANG Yan2，LILi-jun3，TU Shi-hua1*
(1.Institute of Soil and Fertilizer，Sichuan Academy of Agricultural Sciences，Sichuan Chengdu 610066，China;2.Agricultural Committee of Changshou District，Chongqing 400221，China;3.Agriculture Bureau of Daying County，Sichuan Daying 629300，China)

Cadmium(Cd)in grains came from the soil.The form of cadmium in soilwas closely related to the amount absorption of crops.The purpose of this paperwas to find out the correlationship between the form of cadmium in soil and cadmium in grains，aimed to explore the source of cadmium in wheat/rice grain，which provided theoretical basis for blocking-up cadmium absorption.Through investigating and samplingmethod，Cd content in paddy soil of tillage layer on Chengdu plain cadmium polluted area and the corresponding crop straw and grain were analyzed，which used to research the distribution characteristics and biological effects of different forms cadmium in these paddy soils.The results showed that the order of average content of different Cd forms in paddy soilwas:O-FeMn＞RE＞EX＞OM＞CAB.The content distribution of different forms of Cd were extremely uneven，and the proportion of bio-available form was larger.Therewas a significant positive correlation between O-FeMn and pH，(r=0.712＊＊，P＜0.01).The Cd content in wheatand ricewere significantly positive correlated with wheat straw(r=0.854＊＊，P＜0.01)and rice straw(r=0.872＊＊，P＜0.01)respectively.The EX-Cd in soil correlated with wheat straw and seed，respectively(r=0.677＊＊and 0.867＊＊，P＜0.01)，but notother forms of Cd in soil.The EX-Cd content in soilwas only correlated with Cd in rice grain(r=0.573*，P＜0.05).The risk of Cd-exceed the standard in the grain of the crops which was grown on the polluted soilwas high.

Paddy soil;Cadmium forms;Rice;Wheat

S151.9

A

1001－4829(2017)2－0452－06

10.16213/j.cnki.scjas.2017.2.035

2016－03－20

四川省科技支撐計劃項目(2014NZ0008，2015NZ0 108);四川省農業科學院公益性項目(2016GYSH-024)

喻華(1981－)，女，重慶市人，碩士，助理研究員，主要從事土壤化學和作物高效施肥方面的研究，E-mail:yuhua353@163.com，*為通訊作者，E-mail:stu@ipni.net。