不同耕地類型中砷污染修復方式研究進展

冉繼偉，張 旭，寧 平，張榆霞，金 玉，孫 鑫

(1.昆明理工大學環境科學與工程學院，云南 昆明 650000；2.昆明市城市排水監測站，云南 昆明 650034；3.云南省環境監測中心站，云南 昆明 650034)

不同耕地類型中砷污染修復方式研究進展

冉繼偉1，張 旭2，寧 平1，張榆霞3，金 玉3，孫 鑫1

(1.昆明理工大學環境科學與工程學院，云南 昆明 650000；2.昆明市城市排水監測站，云南 昆明 650034；3.云南省環境監測中心站，云南 昆明 650034)

總結了砷的危害、耕地中砷的來源及污染現狀，綜述了不同耕地類型的砷污染修復技術，探討了不同耕地類型中砷污染修復方式的選擇，展望了砷污染耕地修復技術的未來研究方向。

砷污染；土壤修復；旱地；水田；修復方式

0 引言

砷是一種類金屬元素，因其具有重金屬的相關性質，故常將其歸類于重金屬行列。地殼中砷的質量分數約為3mg/kg[1]。地球上的砷儲量為3×108t[2]，排列第20位，海水中排列第14位，人體中排列第12位。砷的工業產量約5×104t/a，中國及歐美發達國家是主要的砷出產國，這些國家的砷產量約占全球的90%[3]。 人類在采礦、農業生產的過程中,均會導致土壤中砷濃度的上升。相關資料顯示，我國土壤中砷濃度的平均值為11.2 mg/kg, 約為全球平均值( 6 mg/kg )的兩倍[4]。在我國分布著廣泛砷礦資源,據報道[5]我國每年產砷廢渣約為 5×105t，已囤積的砷渣達到 2×106t。但是針對砷的廢物利用及無害化處理開展的不夠理想，大量含砷尾礦庫任意堆放，使土壤中砷元素的含量逐年上升。因此在采礦和工業活動頻繁的地區，土壤砷污染相當嚴重[6]。湖南、云南因礦區眾多，砷污染區域較廣;在新疆、內蒙古、廣東等砷污染嚴重的地域出現了砷中毒的現象[7,8]。

1 砷的危害

砷的存在形式分為單質砷、無機砷、有機砷等。其毒性大小依次為:砷化氫>三價砷>五價無機砷>有機砷>元素砷[9]。據研究無機As3+的毒性約為無機As5+毒性的60倍。

在植物的各個生長階段，相關部位會主動或者被動地從外界吸收砷，因此其正常生長常受阻礙。低含量的砷對植物影響較小，甚至對某些植物的生長發育具有促進作用[10]。但在高濃度的土壤砷環境中，植物生長受到抑制甚至死亡[11]。各濃度砷對植物根、莖、葉等組織和代謝活動的影響如圖1。總之，土壤中不同含量的砷會對植物的生長發育造成一定的影響。同時，砷被植物作物吸收后，經食物鏈等方式進入人體，也會給人類健康帶來極大危害。 砷的毒性及其生物作用, 主要是由于砷與酶蛋白質中的巰基(-SH)、胱氨酸和半胱氨酸含硫的氨基(-NH) 結合,結合后細胞代謝停止，細胞死亡[12]。砷作為動物營養元素的作用仍然有爭議,但砷可能是雞、大鼠和豬必不可少的超痕量營養元素, 適量的砷可以促進家禽的生長, 有利于血紅蛋白的形成，促進組織和細胞的生長繁殖； 砷在生物體內有積累效應,具體表現在砷可經魚類腸或鰓被吸收, 同時海洋甲殼類動物和軟體動物比鰭魚有更強的吸收能力[ 13]。

在砷背景值較高地區，環境中砷通過呼吸道、消化道或皮膚進入人體。砷對人體的毒害機制是與人體細胞中酶系統的流基相結合，使細胞酶系統運行出現障礙，進而破壞細胞的正常代謝。砷混入血液后，可破壞毛細血管，同時使心、肝、腎等內臟產生脂肪性病變[14]。

2 耕地中砷的來源及污染現狀

2.1 耕地土壤中砷的來源

砷進入耕地土壤環境主要有兩個來源[9]。一是人類活動，人類工業如采礦、冶煉、電鍍、化工、廢物焚化處理等行業排出的“三廢”和使用大量含砷的化肥和滅蟲劑等都會使土壤中砷濃度上升。砷礦和砷伴生礦的采集會同時產出大量的砷，在全球分布著數萬個污染點，每年通過各種方式流入土壤環境的砷總量約為9.4×104t，最高土壤As含量可達265000mg/kg[15]。工業產生的含As廢水、含As廢渣、火力(煤)發電等同樣是導致砷污染的主要來源。農業活動產生的As主要是以砷化物為主要成分的農藥和化肥：如無機砷(砷酸鉛、乙酰亞砷酸銅、亞砷酸鈉和砷酸鈣等)和有機砷酸鹽(稻腳青、巴黎綠、稻寧等)；除草劑(甲胂酸、二甲次胂酸等)[9]。總之，人類活動的砷污染是As污染的主要來源。

二是自然流動，如經風化作用后的礦石中含有大量的砷。此外，土壤侵蝕、森林火災、微生物代謝和火山噴發都會伴生出砷化物。礦石中As和硫化物有較強的親和性，在硫化物礦區,土壤砷的含量很高，大部分以硫化物的形態存在，有砷黃鐵礦(FeAsS)、雄黃(AsS)、雌黃(As2S3)等。

2.2 耕地砷的污染現狀

全球土壤中As的平均背景值約為6mg/kg，中國為11.2mg/kg[16]。從土壤As背景值對比來看,中國在世界范圍內屬高As地區。資料顯示我國有近2000 萬人口生活在土壤砷污染高風險區，如內蒙古額濟納地區、新疆塔里木盆地、甘肅省黑河地區、北部平原的河南省和山東省等。我國土壤砷濃度在10μg/L以上的區域達到 58萬km2[17]。農作物中砷濃度超標給人類健康帶來很多安全隱患,產生了嚴重的社會影響。農田土壤中的砷不單能經地表徑流和淋洗的方式污染水源，還會經食物鏈進入人體，進而對人體健康造成損害[18]。曾希柏等[19]針對我國代表性地域農業用地中砷的濃度做了調查總結，結論顯示，菜地中砷的富集情況很顯著，統計點位有44.2%出現砷累積現象，9.2%的樣本砷含量超標。總的來說，我國農田砷濃度較高甚至超標的地區主要分布于含砷礦區和工廠附近，而農作物產地砷累積的趨勢表現明顯[18]。據相關報道，云南、湖南、廣東、內蒙古等地區域土壤砷污染較為嚴重，有些種植的農作物( 水稻、玉米、蔬菜等) 砷濃度高于國家相關標準。近年來湖南郴州、 石門等地有嚴重的砷中毒事故發生， 致使多人患癌死亡[20]。總之，近些年我國砷污染事件頻發，土壤是最大受害者，而耕地中砷經農作物進入人體，給人類健康帶來了嚴重危害。因此，耕地砷污染的修復應受到足夠重視。

3 不同耕地類型的砷污染修復技術

3.1 現狀

當前，耕地砷污染修復的主要方法有物理法、化學法、生物法等。具體修復方法概述和優缺點見表1。因不同耕地類型中土壤的種類、理化性質的不同，導致土壤中As的存在形態不同，故對不同農作物生長影響不同[20]。資料顯示[21]，對大多數農作物來說，對砷耐性表現為：旱生作物>水生作物、谷類農作物>蔬菜、豆類作物。一般農作物的砷含量自上而下呈遞增規律, 即子粒、果實<葉<莖<根[ 22]。因此，在將修復技術運用于實際之前，需先考慮除砷的定向效果、成本效益、污染程度、以及最終用途。針對旱地和水田這兩種不同耕地類型，選擇修復方式對提高修復效率、降低農作物的吸收具有重要意義。

針對多種土地利用類型，探究土壤中砷的積累情況，結果發現，旱地砷含量最高，水田砷含量次之[26]。我國1996年頒布的水田、旱地砷土壤環境質量標準如表2。

3.2 旱地砷修復方式

在旱地土壤中砷存在的形態主要為為砷酸鹽、砷酸，也有少量的亞砷酸鹽、亞砷酸及有機態砷。在這種情況下針對旱地運用較廣的修復方式主要有以下幾類：

針對中度或輕度的旱地砷污染應用較多的有農藝生態修復。主要包括兩個方面：一是指采用農藝方法，通過控制土壤含水量、選擇性施肥、低累積品種替換、改變土壤的理化性質、調整種植結構等方式來減輕土壤砷污染。二是采用相關的工程措施，客土法、換土法和翻土法都是常見的方法。客土法是指在受污染的土上加蓋一些砷未超標的新土；換土法即挖去部分或全部受污染的土壤，再換上未受污染的土壤；翻土法是指將受污染的表層土翻至底層[28]。其他修復方式工作量大，花費較高，且只能運用于小面積的、砷污染程度高的土壤修復；對于大面積土壤砷污染修復不單所需成本較高，并且極易導致土壤肥力減弱、耕地遭到破壞。應用農藝修復的方式操作簡便，費用較低，應用較為廣泛。

表1 幾種砷污染修復方式的比較[18， 23-25]

表2 土壤環境質量標準值(砷) [27] (mg/kg)

在砷污染比較嚴重的區域，例如眾多礦區由于常年開采，同時產生大量重金屬，或是冶煉廠排出隨大氣沉降到土壤中，由于沒有正確處理，導致土壤中交換態砷濃度偏高，使土壤中砷的遷移和吸收加快，導致周邊土壤肥力缺乏, 重金屬污染嚴重,耕地退化嚴重。針對這類旱地土壤，土壤淋洗修復技術是首選。黃寶榮等[29]研究發現，用檸檬酸、Na—EDTA、HCI作淋洗劑在多種環境下對湖南湘潭錳礦受污染土壤進行淋洗修復，結果顯示，其除砷效果良好，且淋洗劑種類、濃度和淋洗的時長是影響除砷效果的關鍵。ko等[30]探究重金屬復合污染土壤淋洗時發現，當淋洗劑種類不同、反應時長變化時(10～25 min)，淋洗的最佳時長為13 min，但是如果繼續淋洗的話，淋洗效果卻顯著變差。除此之外，土壤淋洗/提取技術已經應用于美國的數個砷污染區域。其原理是利用淋洗液將砷從土壤固相遷移至土壤液相的物理過程，用水沖刷受污染的土壤，使砷轉移至較深的根外部，以降低農作物根部砷的濃度。為預防二次污染，再選用含有特定配位體的化合物，或使用磷酸鹽沖刷土壤，使其和砷構成新的絡合物[31]。此種方法適用于面積小、污染嚴重的土壤修復，同時也會導致某些生長必須物質的流失[32]。

旱地土壤中無機砷多表現為As(V)。近些年來興起了結合電動修復技術與滲透反應墻技術的修復技術(EK-PRB聯合修復技術)，歐美國家有學者嘗試使用該技術去除砷，并取得了良好的效果。江姿幸等[33]對EK-PRB聯合修復技術修復土壤砷污染進行了探究:試驗中未設置PRB，As(Ⅴ)的去除率僅為26.78%～26.91%；當設置PRB后，As(Ⅴ)的去除率提升至43.89%～70.25%；從陽極吸收的砷濃度較高，表明砷在聯合修復過程中受離子遷移的影響較為明顯；當僅采用電動修復技術處理時，首要除砷機制為電力裝置帶來的移除效應。該技術不攪動土層，同時可縮短修復時間，后期處理便捷，且可回收砷，具有一定的經濟價值。該項技術近年來發展較快，在一些發達國家已步入商業化階段，在我國該項技術大多處于實驗室階段，只需解決大面積修復土壤存在的問題，未來該技術將具有較好的應用前景。

3.3 水田砷修復方式

水稻土長期處于淹水的還原狀態，砷主要以As(Ⅲ)形態存在。As(Ⅲ)易于與稻田中的硫結合形成硫化砷，土壤中硫的濃度與As(Ⅲ)的溶解性存在顯著的相關性，且土壤中硫含量與有機質的含量呈正比，因此土壤有機質的含量決定了As(Ⅲ)的溶解性。由于毒性As(Ⅲ)>AS(Ⅴ)，故水田中農作物耐受性一般要差于旱生植物。針對水田砷修復，首要考慮的就是如何將As(Ⅲ)轉換為毒性較低的形態。與菜地不同的是，由于水田土壤中的微生物鐵氧化作用，部分As(Ⅲ)被轉化為AS(Ⅴ)并被新生成的鐵氧化物所固定。

針對水田砷污染土壤，添加固化/穩定劑鐵氧化物(水鐵礦、纖鐵礦、針鐵礦、赤鐵礦)、錳氧化物(水錳礦、水鈉錳礦和軟錳礦)和鋁氧化物(三水鋁礦、勃姆石、水呂石)[28]是一種有效的方法。將金屬氧化物作為固化劑修復土壤砷污染不單效果良好，同時成本較低。金屬氧化物與土壤中砷接觸，在表面發生氧化還原反應改變了砷的存在形態，Masue等[34]研究結果表明砷的形態是去除砷過程的關鍵:在堿性條件下(pH為8～10),鐵氧化劑表面對As(Ⅲ)的吸附效果更顯著；酸性環境下(pH為3～5)，As(Ⅴ)吸附效果更好。同時，短時間內As(Ⅴ)在金屬鐵或溶解鐵表面不會發生反應，然而在有氧環境下，As(Ⅲ)在鐵氧化物表面被氧化。胡立瓊[35]通過對水稻進行化學穩定實驗，探究用4種含鐵材料(FeCl3、Fe0、FeCl2和Fe2O3)固定土壤砷的效果，結果發現Fe0提高了水稻產量，降低了根、殼、糙米中砷濃度，對莖部位中無機砷和總砷濃度沒有明顯影響。總而言之，固化/穩定化技術能夠顯著降低As在水田土壤中的溶解、遷移性及有效性。但因只是改變了As的形態，而未真正將As從土壤中移除，故需與其他修復技術聯合修復。

近幾年來，植物修復成為新的研究熱點。蜈蚣草就是一種應用在植物修復中的超富集植物。在土壤中，As主要經質體流動的方式到達根部表層[36]，由植物根部經由共質體進入植物體[37]。植物木質部細胞壁的陽離子交換能量高，對金屬離子向上運輸有顯著的阻礙作用[38]。但在蜈蚣草中，As的存在形式主要是亞砷酸根離子，讓蜈蚣草木質部對As的阻礙作用減弱，一些As隨木質部質流向根上部分遷移。陳同斌等[39]的研究顯示，在含As 9mg/kg的正常土壤中和含As 400mg/kg的土壤中，蜈蚣草地上部的富集系數分別為77.6和11.0。這說明，不管是在含As的自然土壤或者人為加砷的土壤中，蜈蚣草都能快速、高效地吸收大量的As，并轉移到其地上羽葉中；且呈現出蜈蚣草內As濃度隨植株生長[40]以及其生長環境中As含量的增加而增加的趨勢[41,42]。蜈蚣草能將相對不溶于水的AIAs04、FeAsO4、Ca3(As04)2等物質富集于其羽葉中[40,43]，還能吸附土壤中的MMA、DMA等有機態砷[44]，這表明蜈蚣草能富集不同形態的As。但需要注意的是，水培條件下蜈蚣草對亞硝酸鹽的富集效率很慢，大概是吸收砷酸鹽速率的1/10，以As(V)形式吸收的也只是總砷的一部分。在水培情況下，實驗結果表明：培養液中As(Ⅲ)的吸收效率與時間成正比，隨濃度不同而不同。例如蜈蚣草對As(Ⅲ)處理濃度為10mg/L，吸收百分比在1d后達到97.57%，而在500mg/L、1000mg/kg條件下,吸收率明顯下降,吸收效率分別只有16.5%、3.43%。200mg/L時，吸收率最高[45]。因此，盡管植物修復成本較低，無二次污染，后期處理方便，但在水田除砷的應用中仍存在一定的問題。

針對植物修復的缺陷，研究者提出了利用微生物或蚯蚓等措施進行強化修復的措施[46]。例如在特定的水田環境下，某些微生物的生殖能力很強，能對砷達到富集轉換的效果。細菌和真菌都能進行砷的甲基化作用，而二者的產物卻存在差異：真菌的甲基化產物一般為三甲基胂(TMA)，而細菌的產物是單甲基胂(MMA)及二甲基胂(DMA)。不同形態的砷對生物體的毒性排序為：DMA(Ⅲ)>MMA(IV)>As(IV)>As(V)>DMA(V)>MMA(V)>TMAO。砷的微生物甲基化作用的主要產物為DMA(V)和TMAO，DMA(V)毒性比無機砷弱，而TMAO具有揮發性，其揮發時能除去一部分砷。雖然中間產物MMA(Ⅲ)和DMA(Ⅲ)毒性強于As(Ⅲ)，但因其在細胞內存在的時間較短，故微生物對砷的甲基化作用不單被認為是生物體去除砷的適應性過程，還被當做是高效的土壤砷污染的生物修復方式[47]。Liu等[48]曾在砷含量300mg/kg的土壤中接種菌根時發現，蜈蚣草砷累積量比沒接種時提高了44%。楊倩[49]探究結果表明，施用砷酸還原菌顯著改良了超積累植物蜈蚣草的生長狀況，增強了對砷的富集，蜈蚣草對砷污染土壤的修復效率提高了67%～478%。由此看來，利用微生物—植物聯合修復無疑是水田修復的有效方式。

除了前3種方式以外，為了降低水田中砷的濃度，還可以采取水田改旱地的種植模式。但在鎘砷復合污染下，水田改旱地會增強鎘的生物有效性。所以鎘砷污染農田修復需要綜合考慮，以免在減輕砷污染危害的同時，加重了鎘污染。

4 耕地砷污染修復總結與展望

(1)針對耕地類型不同的砷污染，應加強對砷在土壤中遷移、吸收方式的研究，重在控制和從根本上消除污染源。在使用化學改良劑、螯合劑或微生物制劑減弱土壤砷污染毒性的前提下，應按照農作物抗(耐)性、收獲部位和利用方式的不同，分析造成耕地砷污染的根本原因，采用綜合防治措施，因地制宜，盡量做到安全高效地除砷。

(2)物理化學類方法主要針對砷污染嚴重的小面積區域，而新興的投資成本低、二次污染少的植物修復技術更具前景。

(3)當今的固砷材料中基本為簡單的含(鐵鋁)材料，除砷效果有限，大面積治理存在成本較高的問題，因此可考慮研發復合可回收材料。

(4)應尋求多種修復方式的綜合運用，如引入分子生物學、轉基因技術與植物修復相結合，獲得生物量大、吸收砷能力強、適應能力強的超富集植物；針對具體土壤、作物環境，研發微生物—植物聯合修復技術、化學/物化—生物聯合修復技術、物理—化學聯合修復技術，從而達到更加高效除砷的目的。

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Advances in Soil Remediation Polluted by Arsenic in Different Kinds of Farmland

RAN Ji-wei1,ZHANG Xu2,NING Ping1,ZHANG Yu-xia3,JIN Yu3,SUN Xin1

(1. School of Environmental Science and Environmental Engineering, Kunming Science and Technology University, Kunming Yunnan 650000, China)

Arsenic pollution incidents have occurred from time to time in recent years. The soil is undoubtedly the biggest victim. This paper reviewed the status of arsenic pollution, soil remediation of arsenic, and arsenic pollution remediation. The various ways to remediate different cultivated land types were discussed. The future research on remediation technologies for farmland arsenic pollution was forecasted.

arsenic;soil remediation;dry land; paddy field;remediation ways

2016-12-03

云南省環保廳資助:云南省典型重金屬污染耕地對農作物影響研究。

冉繼偉(1993-)，碩士生，主要研究方向為土壤污染修復。

孫鑫(1987-)，博士，講師，主要從事大宗固體廢物環境風險評價等方面研究。

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1673-9655(2017)03-0080-07