國產52合金異種金屬焊接材料在高溫水中的應力腐蝕裂紋擴展行為

但體純,朱若琳,張志明,陳 瓊,高路楊,桂 春,王儉秋

(1. 中核集團核動力運行研究所，武漢 430223; 2. 中國科學院金屬研究所，沈陽 110016)

國產52合金異種金屬焊接材料在高溫水中的應力腐蝕裂紋擴展行為

但體純1,朱若琳2,張志明2,陳 瓊1,高路楊1,桂 春1,王儉秋2

(1. 中核集團核動力運行研究所，武漢 430223; 2. 中國科學院金屬研究所，沈陽 110016)

采用高壓釜研究了國產52合金異種金屬焊接材料在模擬壓水堆核電站一回路高溫水環境中的應力腐蝕裂紋擴展行為，并通過直流電位降(DCPD)技術實時監測了裂紋擴展長度。結果表明：國產52合金異種金屬焊接材料在模擬壓水堆一回路高溫水環境中出現輕微的應力腐蝕開裂，裂紋擴展速率為1.93×10-9mm/s，直流電位降裂紋擴展監測結果與實測結果符合性較好，裂紋擴展過程以局部穿晶擴展為主，裂紋擴展速率比82/182異種金屬焊接材料低2個數量級，這與國外研究機構試驗結果一致。

52合金;應力腐蝕開裂;裂紋擴展速率;高溫水

核電廠反應堆壓力容器(RPV)接管與安全端的異種金屬焊接一直都是壓力容器制造過程中的重點和難點。不銹鋼和鎳基合金通常作為填充材料用于低合金鐵素體鋼反應堆壓力容器接管管嘴和奧氏體不銹鋼主管道的焊接，從而形成異種金屬焊接接頭。自從20世紀90年代在運行壓水堆(PWR)核電廠異種金屬焊接接頭內發現了應力腐蝕開裂(SCC)裂紋，異種金屬焊接接頭的SCC問題就引起了世界范圍內科研與工程技術人員的高度關注。研究表明，RPV接管安全端、蒸汽發生器(SG)接管安全端焊接材料在一回路水中的SCC裂紋擴展速率與應力強度因子存在一定的關聯。美國機械工程師學會(ASME)給出了600合金及附屬焊縫材料82、182及132合金在PWR環境中的應力腐蝕擴展速率表達式[1]。在國內外新建的壓水堆核電廠中，反應堆壓力容器接管與主管道安全端之間主要采用52合金焊材焊接。國內各相關機構在解決了焊接熱裂紋等問題的基礎上實現了52合金焊接件的國產化，但有關其在高溫水環境中SCC行為方面的研究，仍然缺乏足夠多的基礎試驗數據[1-3]。

本工作主要針對國產52合金焊材在高溫水(模擬壓水堆一回路介質環境)中的SCC裂紋擴展行為進行了試驗，通過直流電位降(DCPD)監測技術，原位精確測量52合金焊材的應力腐蝕裂紋擴展速率，以評價其耐應力腐蝕開裂性能，以期為帶缺陷設備的壽命評估提供技術支持。

1 試驗

1.1 試樣

圖1 52合金焊縫的金相組織Fig. 1 Metallographic structure of 52 alloy weldment

試樣按照ASTM E399-2012標準進行設計，尺寸見圖2。CT試樣滿足線彈性斷裂力學準則，且試樣裂紋擴展方向與模擬管件內壁表面裂紋受環向載荷沿內壁向外壁生長的方向一致。

圖2 標準緊湊拉伸(CT)試樣尺寸(單位：mm)Fig. 2 Configuration of compact tension (CT) specimen

用砂紙逐級(至2 000號)打磨試樣，采用SFL-5-350 疲勞試驗機在空氣中對CT試樣預制疲勞裂紋，載荷條件如下：應力比(R)為0.2，頻率(f)為20 Hz，應力強度因子(Kmax)為預制疲勞裂紋過程中，試樣的裂紋長度由讀數顯微鏡讀取。預制疲勞裂紋后，測得試樣的平均疲勞裂紋長度為1.975 mm。對預制好疲勞裂紋的試樣沿裂紋兩側切凹槽，凹槽沿裂紋擴展方向。

1.2 試驗環境

高溫高壓水SCC試驗在配備高溫高壓循環水系統和慢應變速率拉伸試驗系統的高壓釜中進行。試驗環境模擬核電站一回路介質環境，試驗溫度為325 ℃，試驗溶液含有1 200 mg/L B和2.0 mg/L Li，采用高純水、優級純硼酸(H3BO3)和分析純級氫氧化鋰(LiOH·H2O)配制。在室溫下，溶液pH為6.3，電導率為20.3 μS/cm。控制溶液中溶解氧質量濃度為100 μg/L，溶解氫質量濃度<5 μg/L；高壓釜內溶液的流速為12 L/h。試驗過程中,通過探頭實時監測溶液中的溶解氧、溶解氫和電導率，并實時控制溶液中溶解氧，使其穩定在目標控制水平。

1.3 試驗方法

圖3 加載波形示意圖Fig. 3 Schematic diagram of load wave

試驗結束后，取出試樣，并平行于試樣側面切下4 mm厚的薄片，進行裂紋擴展路徑的背散射電子衍射(EBSD)顯微觀測。試樣剩余部分通過疲勞試驗機過疲勞拉斷后觀察應力腐蝕試樣斷口形貌。以多次測量試樣斷口裂紋長度的平均值為試樣在模擬核電一回路水環境中的裂紋擴展長度，結果與由DCPD監測信號得到的裂紋擴展長度進行對比驗證。

2 結果與討論

2.1 52合金應力腐蝕裂紋擴展行為

圖4 不同載荷條件下，DCPD法測得試樣裂紋擴展長度隨時間的變化關系Fig. 4 Crack length vs time curves of sample tested by DCPD under different loads

由圖4還可見，SCC-2階段裂紋擴展長度為11.9 μm，應力腐蝕裂紋擴展速率為2.13×10-9mm/s。

綜上所述，DCPD監測技術能夠及時獲取裂紋擴展速率，較好地區分出52合金在高溫水中腐蝕各個階段的裂紋擴展行為，在控制和優化試驗過程的基礎上提高了試驗效率。

2.2 52合金裂紋擴展路徑的顯微觀測

由圖5可見，斷口在空氣中預疲勞階段、高溫水中裂紋擴展階段和試驗后疲勞斷裂階段都具有清晰的界面。由圖6可見，試樣在高溫高壓水中發生裂紋擴展的區域非常清晰(見兩虛線間區域)。對此區域累積進行了46 次裂紋長度測量，其中最長裂紋為801μm，距試樣側面6.3 mm；最短裂紋為349 μm，距試樣側面0.36 mm。平均裂紋擴展長度為522 μm，DCPD數據采集系統獲得裂紋擴展長度為513.1 μm，誤差為1.7%。這表明采用DCPD監測技術測得的試樣在各個階段腐蝕疲勞裂紋長度及應力腐蝕裂紋擴展速率具有良好的準確性和可靠性。

圖5 試樣經SCC裂紋擴展試驗后的斷口形貌Fig. 5 Fracture morphology of sample after SCC CGR testing

圖6 在模擬核電一回路水環境中的試樣經恒載荷CGR試驗后典型裂紋擴展形貌Fig. 6 Typical CGR morphology of sample after constant loading CGR testing in simulated PWR primary water

由圖7可見，在高溫水中，裂紋擴展區域較窄，且存在清晰的起始界面，與前沿的過疲勞拉斷階段亦存在清晰的界面，見圖中箭頭所指區域。該區域與實際的應力腐蝕裂紋擴展階段對應，即與圖4中的SCC-2階段相對應。

圖7 裂紋尖端區域斷口典型形貌Fig. 7 Typical morphology of fracture in the crack tip region

對高溫水中應力腐蝕裂紋擴展區域中的典型裂紋擴展長度進行測量，累積獲得81 次測量結果見圖8。由圖8可見，應力腐蝕裂紋在斷口中呈現指型分布，斷口中間裂紋較長，最長達到19 μm。通過實測裂紋長度計算獲得的應力腐蝕裂紋擴展平均長度約為10.8 μm，與DCPD數據采集系統監測結果基本一致。通過實測平均裂紋長度計算得到的應力腐蝕裂紋擴展速率為1.93×10-9mm/s。

圖8 經模擬核電一回路環境中恒載荷CGR試驗后,試樣在不同位置的應力腐蝕裂紋擴展長度Fig. 8 Crack length distribution along fracture section of sample after constant loading CGR testing in simulated WR primary water

國外的研究結果表明，52合金在高溫水中的應力腐蝕裂紋擴展速率為3×10-10～3×10-8mm/s[4]。對比試驗中獲得的52合金應力腐蝕裂紋擴展速率與國外的試驗結果可見,國產52合金應力腐蝕裂紋擴展速率同樣比ASME規范給出的82/182合金異種金屬焊接材料低2個數量級，處在數據帶的中間范圍，國產52合金應力腐蝕裂紋擴展行為與國外研究機構的試驗結果一致。

從圖7還可以看出，國產52合金在高溫水中的應力腐蝕裂紋擴展斷口典型區域呈現穿晶解理特征，并呈條紋狀，這可能與焊縫的枝晶特性有關。為進一步確定52合金應力腐蝕裂紋擴展的穿晶特性，其含裂紋擴展路徑及附近區域、裂紋尖端及附近區域的背散射電子衍射(EBSD)表征如圖9所示。晶界圖結合局部核心平均問差(KAM)圖發現晶界處殘余應變較大，裂紋擴展路徑主要為穿晶型裂紋擴展，這與圖7中斷口形貌觀察結果一致。盡管晶界處殘余應變較大，裂紋擴展并未出現沿晶界擴展的跡象，這可能與晶界處殘余應變相對較低，裂紋原先處于穿晶擴展階段有關，更深層次機理及原因有待進一步分析與試驗驗證。

(a) 圖像質量圖 (b) 晶界圖

(c) 反極圖 (d) KAM圖圖9 52合金裂紋擴展路徑及其附近區域的EBSD表征Fig. 9 Electron backscattered diffraction (EBSD) characterization and crack grath path of alloy 52 alloy: (a) IQ figure; (b) GB figure; (c) inverse pole figure; (d) KAM figure

3 結論

(2) 國產52合金應力腐蝕裂紋擴展速率比ASME規范給出的82/182合金異種金屬焊接材料低2個數量級，與國外研究機構的試驗結果一致。

(3) 國產52合金裂紋前沿應力腐蝕裂紋擴展主要為穿晶應力腐蝕開裂，晶界處較大的殘余應變對應力腐蝕裂紋擴展路徑影響不明顯，腐蝕裂紋擴展路徑與晶粒內部某些擇優位置存在較大的應變有關。

[1] 但體純,呂戰鵬,王儉秋,等. 690合金在高溫水中的應力腐蝕裂紋擴展行為[J]. 金屬學報，2010，46(10):1267-1274.

[2] LI G F. Stress corrosion cracking behavior of dissimilar metal weld A508/52M/316L in simulated PWR primary water environment[C]//2ndInternational Symposium on Materials and Reliability in Nuclear Power Plants.[S.L.]:[s.n.],2011:137-144.

[3] 張利濤，王儉秋. 國產鍛造態核級管材316L不銹鋼在高溫高壓水中的應力腐蝕裂紋擴展行為[J]. 金屬學報，2013，49(8):911-916.

[4] PETER L A. Environmental effects in water-cooled nuclear power systems[R]. Shanghai:ASME Workshop,2015.

Stress Corrosion Cracking Crack Growth Behavior of Domestic Alloy 52 Dissimilar Weld Metal in High Temperaturre Water

DAN Ti-chun1, ZHU Ruo-lin2, ZHANG Zhi-ming2, CHEN Qiong1, GAO Lu-yang1, GUI Chun1, WANG Jian-qiu2

(1. Reasearch Institute of Nuclear Power Operation (RINPO), CNNC, Wuhan 430223, China; 2. Institute of Metal Research (IMR), Chinese Academy of Sciences, Shenyang 110016, China)

Autoclave was used to study the stress corrosion cracking (SCC) behaviors of domestic alloy 52 dissimilar welding materials in simulated PWR nuclear power plant primary water environment，and the length of crack expending was on-line monitored by direct current potential drop (DCPD). The results showed that very slight SCC happened when domestic 52 alloy dissimilar welding under loading in the environment of simulated PWR primary water, and the crack growth rate was 1.93×10-9mm/s. The monitoring results from DCPD were in good agreement with the measured results. TGSCC was the main cracking path. The crack growth rates were lower than those of 82/182 alloy dissimilar metal welding materials in two orders of magnitude and consistent with the experimental results got by foreign research inistitutions.

alloy 52; stress corrosion cracking; crack growth rate; high temperature water

10.11973/fsyfh-201701005

2016-05-20

但體純(1981-),高級工程師,博士,從事老化與壽命管理研究相關工作,027-81735283(027-81735168)，dantc@crpo.com

TG174

A

1005-748X(2017)01-0021-04