張 倩
(廈門市產品質量監督檢驗院,福建廈門,361004)
·增塑劑·
植物纖維食品接觸材料中鄰苯二甲酸酯類增塑劑的研究現狀
張 倩
(廈門市產品質量監督檢驗院,福建廈門,361004)
從遷移條件與檢測方法兩個方面介紹了近年來國內外學者關于植物纖維食品接觸材料中鄰苯二甲酸酯類(Phthalic Acid Easters,PAEs)增塑劑的研究現狀,選擇合適的遷移實驗條件并建立高靈敏度、低檢出限的檢測方法是近年來相關學者在研究中的工作重點,但仍有待于深入開展。同時該方面研究還證實了植物纖維食品接觸材料中PAEs類增塑劑的存在并且危害消費者健康,對我國相關生產企業具有警示作用,也為國家盡快發布植物纖維類食品接觸材料中增塑劑限量或特定遷移限量,并制定相關遷移實驗與檢測方法的法規標準提供參考依據。
紙質包裝材料;增塑劑;鄰苯二甲酸酯類;遷移實驗;檢測方法
(E-mail: zhangqian@xmzjy.org)
植物纖維材料如包裝用淋膜紙、紙漿模塑餐具、紙巾、竹制餐具等憑借其較好的物理機械性能及節能環保的優勢成為了目前常與食品接觸的主要材料之一。近年來,國內外學者對植物纖維食品接觸材料中的熒光增白劑、揮發性有機物、重金屬等有害物質進行了廣泛的研究,但是對其中增塑劑類有機污染物的殘留研究較少[1]。由于再生紙漿、油墨、淋膜材料、加工助劑等材料的引入,導致植物纖維食品接觸材料也會溶出增塑劑類有害物質并遷移到食物中,造成極大的食品安全隱患[2-3]。鄰苯二甲酸酯類(Phthalic Acid Easters, PAEs)是最常用的增塑劑,其用量約占全部工業增塑劑消耗量的80%[4],包括鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)、鄰苯二甲酸二丁脂(DBP)、鄰苯二甲酸二(2-乙基)己酯(DEHP)等數十種。許多研究已經證實,由包裝材料遷移到食品或飲品中的PAEs進入到人體后,不僅不易代謝排出體外,還會擾亂人體的激素分泌水平,進而使肝腎功能、神經系統、生殖系統異常,甚至有致癌性[5]。
我國在2008年發布實施的GB 9685—2008《食品容器、包裝材料用添加使用衛生標準》中規定了7種常見PAEs增塑劑在塑料、橡膠、涂料、黏合劑中的用量和遷移限量[6],然而對食品包裝用淋膜紙、紙漿模塑餐具等植物纖維類材料中的PAEs塑化劑未做限量或特定遷移量要求。PAEs增塑劑種類繁多且用量較大,是遷移分析中常被檢出的有害物質,使用不當極易對包裝內容物造成污染,從而危害食用者安全。深入地研究和了解植物纖維食品接觸材料中PAEs向食品的遷移行為規律并采用有效的檢測手段,對于更好地評價其衛生安全性非常有意義。目前國內外學者已經開展了部分關于植物纖維食品接觸材料中PAEs塑化劑的研究工作,本文將對其遷移條件與檢測方法兩個方面的工作進行綜述。
食品接觸材料中的有害物質向食品內的遷移量不僅與其本身材質有關,還與接觸食品的表面積、食品類型有關,并且模擬遷移實驗中設定的遷移溫度、遷移時間等條件對遷移率的影響也很大。因此選擇合適的食品遷移實驗模擬物,建立合適的遷移模型可以很好地預測污染物的遷移行為。歐洲標準EN14338中用改良聚苯醚(Tenax,MPPO)作為固體食品模擬物來進行紙和紙板材料向接觸食品的遷移實驗[7]。國內外學者關于食品或接觸材料中的增塑劑遷移實驗也會采用不同食品作為研究對象,如奶粉、白酒、米粉、油脂性食品、水樣和食醋等。歐盟法規10/2011食品接觸塑料及容器中最新規定了4類食品模擬物進行特定遷移測試的選擇辦法[8]。曹小妹等人[9]分別采用水、65%乙醇、4%乙酸和正己烷4種模擬液來研究聚氯乙烯(PVC)塑料包裝材料中的PAEs的溶出,而楊博鋒等人[10]也以蒸餾水、3%乙酸、10%乙醇和95%乙醇食品模擬物來分別替代中性、酸性、酒精類和脂肪類的食品進行了植物纖維食品接觸材料中10種PAEs的遷移實驗。Park等人[11]在測試紙杯中的7種PAEs的遷移量時,也利用蒸餾水、4%乙酸、20%乙醇、50%乙醇以及正庚烷作為模擬液,并且發現鄰苯二甲酸二(2-乙基)己酯(DEHP)在后兩種模擬液中遷移量較大。由于一般有機污染物在脂肪類食品中最易發生遷移[12];并且對于植物纖維食品接觸材料,通常用于固體食品尤其是含脂肪食品的包裝或分隔,因此相關研究人員常采用全脂奶粉或Tenax作為食品模擬物進行植物纖維食品接觸材料中PAEs的遷移實驗。除了上述兩種食品模擬物,薛美貴等人[13-14]在研究中發現,米粉吸收性能較好,且熱穩定性比Porapak、白砂糖、脫脂奶粉等較高,適合作為植物纖維食品包裝材料遷移測試用食品模擬物。
除了食品模擬物的選擇,遷移實驗中設定的溫度、遷移時間以及加熱方式等條件也會對污染物的遷移量影響較大。通常來說,遷移實驗的溫度越高,包裝材料中PAEs增塑劑向食品部分遷移的量越大且所需時間越短,更容易達到遷移平衡[15]。吳建文等人[16]在研究微波紙中5種PAEs向食品模擬物Tenax遷移的規律時發現遷移過程會受到加熱方式影響,而微波加熱可作為加速紙質包裝中有害物質遷移的實驗方法。高松等人[17]通過紙張印刷油墨中幾種PAEs增塑劑向食品模擬物Tenax和奶粉遷移的實驗,也證實了微波比常規加熱條件下增塑劑更易于在短時間內遷移進入食品,并且一般情況下微波功率越高,增塑劑的遷移量越大。黃崇杏等人[18]在研究白卡紙中模擬污染物如鄰二甲苯、PAEs等有機物在不同溫度下向干性食品的遷移規律實驗中,利用全脂奶粉和Tenax作為食品模擬物,并且發現接觸時間以及溫度對模擬污染物向食品中的遷移都具有很大的影響。在25、50、75、100℃的條件下,溫度越高,污染物向食品的遷移率就越高,且達到平衡的時間也越短。尤其是鄰苯二甲酸二異丁酯(DIBP)和硬酯酸甲酯,利用不同的食品模擬物,在75℃和100℃條件下達到遷移平衡時遷移量高達模擬污染物的40%~80%。
除此以外,植物纖維食品接觸材料本身的性質也會對PAEs物質自身的遷移規律產生一定的影響,有研究證明這類物質在牛皮紙上遷移的速度要高于在其他類型紙制品上的遷移速度,且遷移率也相對較高[19]。而近年來市面上出現的一些新型植物纖維食品接觸材料如烘焙紙[20]、再生抗菌紙[21]等,其中的PAEs類增塑化劑等有機污染物遷移規律也未見報道。PAEs類增塑化劑對人體產生直接危害的是遷移到食品中的部分,然而紙質包裝材料等在與食品尤其是脂肪類食物實際接觸過程中情況較為復雜,因此建立有效的PAEs從植物纖維食品接觸材料中向食品模擬裝置中遷移的模型甚至模擬更嚴苛的遷移實驗是十分有必要的,也是近年來植物纖維類食品接觸材料研究的熱點之一。
國內外關于檢測食品或食品接觸材料中PAEs的前處理方法有快速溶劑萃取法、固相萃取法、超聲萃取法、微波輔助萃取法、索氏提取法和超臨界流體萃取法[22-26]等,而前3種前處理方法也常用于測定植物纖維食品接觸材料中PAEs遷移量的測定。例如吳宇梅等人[27]利用正己烷為萃取劑,在100℃下靜態萃取了11種食品包裝紙和20種紙巾紙中的3種PAEs類增塑劑,結合氣相色譜-質譜聯用(GC-MS)法測定其含量,并討論了萃取溶劑、溫度、靜態萃取時間和循環次數對萃取效果的影響。劉芃巖等人[28]采用固相微萃取裝置,將固相微萃取技術與GC-MS技術結合,能夠簡單、快速地分離和測定乳品包裝材料中的多種揮發性殘留有機污染物包括PAEs。此外還有一些新型提取方法,如Makkliang等人[29]合成了一種磁性碳納米管-聚乙烯醇凝膠-微米固相萃取吸附劑,食物樣品可以無需前處理而其中的PAEs可以直接被提取出來檢測。而未來類似的快速高效的前處理技術可以極大地降低時間與人力成本,將成為檢測分析的重點發展領域。
植物纖維食品接觸材料中PAEs的檢測方法也較多。2012年楊博鋒等人[10]建立了高效液相色譜/二極管陣列檢測器測定紙質材料中10種PAEs化合物的方法,檢出限能夠低于0.1 mg/kg,重復性與精確度也較好;同年張連波等人[30]利用氣相色譜法測定了紙杯、玉米淀粉盒、紙漿快餐具、漢堡包裝紙等中的5種PAEs類增塑劑殘留量,各增塑劑的最低檢出限范圍為0.05~1.50 mg/kg,為其他植物纖維包裝中的增塑劑殘留量的研究提供一定的參考價值。我國現行的國家標準GB/T 21928—2008中推薦了食品塑料包裝材料中16種PAEs的GC-MS測定方法[31],各PAEs類增塑劑的檢出限為0.05 mg/kg。由于GC-MS法測定有機污染物受基體雜質干擾少,靈敏度高,因此也常被研究人員用作檢測植物纖維食品接觸材料中多種PAEs的手段。Bononi等人[32]曾經用頂空固相微萃取-氣質聯用法檢測披薩盒中的DIBP,線性范圍在0.2~20 μg/L左右,并表現出較好的線性相關系數。2013年王成云等人[33]利用GC-MS法同時測定了涂布紙中多種PAEs類增塑劑,定量限在0.05~0.2 mg/kg左右,并且該方法的精密度與回收率較好。2014年吳宇梅等人[27]利用GC-MS法檢測了市場上有代表性的幾類紙樣中3種PAEs的含量,其標準溶液的濃度范圍為0.1~40 mg/kg,檢出限均在0.1 mg/kg,并且檢測結果顯示,茶葉袋濾紙和抽紙中增塑劑的存在給人們的食品安全帶來一定風險,應當引起重視。同年付善良等人[34]采用超聲提取結合GC-MS分析,建立了紙質食品包裝材料中26 種有機殘留物包括7種增塑劑的高通量檢測方法,最低檢出限為0.90~3.5 μg/kg,最低定量限為3.1~12 μg/kg,準確性與精密度均較高;并且通過實驗發現10個紙質樣品都檢出了DMP等增塑劑,說明市售的植物纖維食品接觸材料中增塑劑帶來的安全問題不容小覷。
雖然GC-MS法是目前檢測植物纖維食品接觸材料中PAEs的主要方法,然而檢測技術正在向快速、高靈敏度以及低檢出限的方向發展,常用的PAEs增塑劑的檢測方法多依賴于傳統的色譜、質譜技術,近年來一些新型檢測手段如化學發光酶免疫分析法、激光拉曼光譜結合化學計量學[35-36]等方法也應用于檢測PAEs類塑化劑。隨著人們對食品接觸材料安全關注度的提高,更加快速、低成本的分析方法或設備將會逐漸應用于食品接觸材料中污染物的檢測。
本文從遷移條件與檢測方法兩個方面分析了近年來國內外學者關于植物纖維食品接觸材料中PAEs塑化劑的研究現狀,許多研究證實了植物纖維食品接觸材料中PAEs類增塑劑的存在并且危害消費者身體健康。除了建立高靈敏度、低檢出限的檢測方法外,選擇合適的遷移實驗條件也是近年來相關學者的研究重點。未來特殊食品模擬物的選擇、快速高效的遷移模型的建立與新型檢測PAEs方法的開發將有待于進一步深入研究,同時一些新型的植物纖維食品接觸材料如烘焙紙等其中有機污染物遷移量的檢測手段也需要建立。
另外,由于遷移到食品中的化學污染物量與食品接觸制品本身污染物的初始濃度呈線性關系,因此提高食用安全性就要從源頭控制植物纖維材料中增塑劑等污染物的含量。這說明相關生產企業要嚴把食品接觸材料生產質量關,并積極開發新型植物纖維材料如高強度抗油紙材等;國家也需要盡快發布食品用紙包裝、容器和紙巾紙等植物纖維食品接觸材料中增塑劑限量或特定遷移限量,以及相關檢測方法的相關法規標準,與國際接軌,來加強生產監管制度以確保我國植物纖維食品接觸材料的安全性。
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(責任編輯:劉振華)
Current Situation of Research on Phthalic Acid Esters Plasticizers in Food Contact Plant Fiber Materials
ZHANG Qian
(XiamenProductsQualitySupervision&InspectionInstitute,Xiamen,FujianProvince, 361004)
The literatures in recent years about phthalic acid easters (PAEs) plasticizers in food contact paper materials were introduced from two aspects, migration test condition and detection methods.Proper migration testing condition and detection methods with high sensitivity have been the focused points of domestic and overseas scholars, but still need to be further studied.Meanwhile, the published research works proved the existence of PAEs plasticizers in paper materials harm to consumers, it was an early warning signal for paper material manufacturers, it also proved a reference for drafting the regulation and standards about specific migration limit and detection method of PAEs plasticizers of food contact paper materials including paper packaging materials, paper container and paper towel in China.
paper packaging materials; plasticizers; phthalic acid esters; migration test; detection methods
張 倩女士,工程師;主要研究方向:食品以及食品相關產品的化學品殘留與有機污染物分析。
2017- 01- 10(修改稿)
福建省質量技術監督局科技項目(FJQI2016045)。
TS207;TS761.7
A
10.11980/j.issn.0254- 508X.2017.05.010