三維打印快速成型技術在高分子材料加工中的應用

鄧亞峰，郭曉麗

(北京工商大學材料與機械工程學院，北京 100048)

三維打印快速成型技術在高分子材料加工中的應用

鄧亞峰，郭曉麗

(北京工商大學材料與機械工程學院，北京 100048)

介紹了使用材料對三維(3D)打印快速成型技術(以下簡稱為3D打印技術)的發展速度和投入工業化生產進程的影響；介紹了高分子材料快速發展對3D打印技術及其產業鏈快速發展的推動作用；詳細介紹了近幾年來3D打印技術使用的高分子材料以及3D打印技術在高分子材料加工中的應用，并對3D打印技術的應用前景進行了展望。

三維打印快速成型技術；高分子材料；成型方法；制備

0 前言

3D打印技術又稱為增材制造，是一種以數字模型文件為基礎，運用粉末狀金屬或塑料等可黏合材料，通過分層加工、迭加成型的方式逐層增加材料生成3D真實物體、制成實物模型，甚至直接制造零件或模具的先進制造技術。3D打印機是3D打印的核心設備，主要由高精度機械系統、數控系統、噴射系統和成型環境等子系統組成，是集機械、控制和計算機技術等為一體的復雜機電一體化系統。3D打印技術起源于21世紀美國的先進制造技術。2005年全球首臺彩色打印機問世；2008年首個用于商業化生產的3D生物打印機問世，可以基于人體干細胞制造出人體組織；2010年Urbee展出了3D打印的汽車；2011年首架3D打印飛機被安普頓大學宣布研發成功；2013年使用3D打印生產出了金屬槍[1-2]；3D打印技術在醫學領域也得到了廣泛的應用[3]。3D打印的快速發展勢必會成為制造業的又一次新革命。

與傳統制造技術相比，3D打印技術具有一系列優點，其中包括①可以實現結構優化、節約材料和節省能源；②適合于新產品開發、快速單件及小批量零件制造、復雜形狀零件的制造、模具的設計與制造等，也適合于難加工材料的制造、外形設計檢查、裝配檢驗和快速反求工程等；③制作精度高，目前市面上大部分3D打印機的精度都可以控制在0.3 mm以下；④制作周期短，3D打印技術去除了模具的制作過程，使得生產時間大大縮短；⑤制作材料多樣性，金屬、石料、高分子材料等均可應用于3D打印技術。

雖然3D打印技術是先進的生產制造技術，但其發展也受到了一些因素的制約，如①工藝方面。目前3D 打印成品的打印效率不能適應大規模生產的需求；②設備方面。昂貴的3D 打印機制約了該技術大范圍的普及應用；③知識產權方面。3D打印技術的普及將使產品更容易被復制和擴散，制造業面臨的盜版風險大增，現有知識產權保護機制難以適應產業未來發展的需求。

與傳統打印機類似，3D打印技術的核心是打印材料。2015年12月18日，在中國3D打印材料理事會成立大會上，中國工程院院士、中國3D打印材料理事會主席周廉表示3D打印產業發展關鍵在材料，從某種程度上3D打印材料決定著3D打印技術的應用范圍甚至發展走向。

1 3D打印技術的類別與使用材料

3D打印技術分為6種[4]，包括熔爐沉積(FDM)、光固化成型(SLA)、選擇性激光燒結(SLS)、疊層實體制造(LOM)、3D噴涂黏結(3DPG)、直接金屬激光燒結(DMLS)。文獻[5]指出，幾乎全部的材料都可供3D打印使用，但受技術或材料性能影響，主要投入使用的打印材料可以分為3類，分別為金屬材料、無機非金屬材料和高分子材料。表1列出了各類3D打印技術的工作原理與其適用的基本材料。

表1 3D打印技術及其適用材料Tab.1 3D printing technology and its application materials

從表1可知，在適合3D打印的材料中，高分子材料應用范圍最廣、成型方式較多，3D打印技術在高分子材料加工中的應用前景也最大。

2 制備工藝與配比

適用于3D打印技術的高分子打印材料主要有高分子絲材、光敏樹脂及高分子粉末。因現用的材料應用范圍有限，且成本較高，因此對以上3種材料的研究日益增多，主要體現在使用新的制備工藝不斷提高材料的熱穩定性和降低成本方面。

2.1 高分子絲材

高分子絲材主要以絲狀塑料為主，多應用于FDM加工技術中，其具有較強的力學強度、收縮率較低、熔點在工業能制備的常見溫度范圍內、無污染等特點。其主要包括ABS、聚乳酸(PLA)、PC、聚苯砜(PPSF)、4 - 環己烷二甲醇酯(PETG)等[6]材料。

2.1.1 ABS樹脂

ABS樹脂提取自非可再生的化石燃料資源，降解性能差、收縮率大，成型的零件極易變形，且因為組成成分的原因，在加工過程中會產生異味，零件表面大多會有向上卷曲的現象[7]。但因其在3D快速成型打印過程中表現出較高的穩定性、熱塑性、且成型的零件具有較高的強度和韌性，ABS是FDM加工技術中用量最大、最廣泛的工程塑料[8]。20世紀80年代美國DOW公司、日本三井東亞公司將其生產推向了新的高度。ABS現有的生產制備技術主要包含連續本體聚合、乳液接枝摻混以及乳液接枝聚合3種方法。

文獻[9]、[10]等都使用了乳液接枝本體摻混法合成ABS，但是成本較高，且雜質多，為控制橡膠相分布均勻，提高材料的光澤度和抗沖擊性能，應在制備過程中增加橡膠相(乳液丁苯膠乳主干)的比重，加快丙烯腈和苯乙烯在聚丁二烯(PB)乳膠上的聚合反應速度。南通大學與中科院合作[11]通過優化連續本體法制備了新型的ABS，其主要原材料是BR9000的PB橡膠、苯乙烯、丙烯腈、純度大于99.5 %的乙苯及叔丁基過氧基(環己烷)。制備的ABS樹脂材料經熱重法分析發現能在低于300 ℃時具有優異的熱穩定性，且密度達到1.04 g/cm3，熔體流動速率達到0.76 g/10 min,可保證在加工時順利從噴嘴擠出。

ABS樹脂生產時有污水的排放，大量有毒廢氣會在干燥、造粒環節產生，在阻燃改性時阻燃劑更加重了環境污染問題。工業化生產的ABS樹脂企業需提高對膠乳凝聚系統的污水凈化能力及對凝聚釜尾氣、阻燃劑的控制水平。

2.1.2 PLA樹脂

PLA樹脂作為環境友好型材料廣泛受到國內外學者的關注。為保持其較高的可降解性，并提高其耐熱性能和力學性能，多采用天然植物纖維與PLA進行共混。天然植物纖維主要來自農作物的廢料，例如：玉米莖、甘蔗渣、麻類作物等。因PLA材料可快速冷卻定型，可實現在3D打印機打印室內完全成型，避免了ABS成型過程中的翹曲[12]。太倉碧奇新材料研發有限公司申請了3D打印用PLA復合材料及其制備方法的專利[13]，主要是將N - 乙烯基吡咯烷酮溶于2 - 丁酮中，加入過氧化苯甲醛，再依次加入甲基苯磺酸、氰基丙烯酸乙酯，然后加入PLA顆粒，加熱攪拌，冷卻至室溫即可。

PLA樹脂的致命缺陷是由材料結構引起的在50 ℃時制成品的結構會發生軟化的現象，因此國內外學者為改善PLA樹脂的性能做了大量的研究工作。中國臺灣工業技術研究院通過將PLA材料與其他材料進行混合制備，生產出了能抵抗100 ℃的綠色材料，且制造原材料可使用任意谷物或乳酸物，極大地提高了PLA材料的應用和推廣[14]。圖1所示為其實驗室的打印成品。

圖1 3D打印制品圖片Fig.1 Product of 3D printing

2001年，Dorgan等[15]對PLA樹脂混合直鏈和支鏈結構進行了研究，通過交聯改變了PLA分子結構，將PLA加工成纖維形式，提高了PLA的流變、力學和環保性能；Inkinen等[16]通過對乳酸單體和丙交酯的共聚反應進行研究，采用納米復合的方法制備了新型的復合材料，在提高PLA熱穩定性的同時，也對其韌性進行了極大的改善。Nampoothiri等[17]提到了可通過控制聚合反應填充其他生物可降解材料來提高PLA的性能，以擴大其在3D快速成型市場的應用。

2.1.3 PC樹脂

PC樹脂具有無毒無味、強度高、抗沖擊性能好、較低的收縮率、較高的拉伸強度、耐熱和耐寒等特性。國際市場對PC的巨大需求刺激了PC樹脂的快速發展[18-19]，近幾年PC樹脂的發展方向指向了非光氣法的環保工藝。艾嬌艷等[20]制備了一種碳纖維增強PC復合材料，并對其分別進行了力學性能、電性能、加工性能測試，新材料的加工流動性有了較大的提高；該復合材料的導電率得到了大幅度改善，導電電阻率達9.0×106Ω/s。中國科學院研究所[21]提出了一種將芳香族PC與芳香族聚酯材料進行共混的制備方法。新的PC/ABS合金Pulse GX50[22]極大地改善了樹脂的性能，大幅降低了其生產成本。

2.2 光敏樹脂

適用于3D打印的光敏樹脂具有復雜的組成，但工藝流程較為簡單，通常通過光引發劑引發聚合反應，并加入活性稀釋劑來降低體系黏度，同時加入其他添加劑來提高樹脂的性能。其中，光引發劑的作用是在一定波長的光照下引發體系進行聚合，通常根據引發機理可將光引發劑分為自由基光引發劑和陽離子光引發劑。光敏樹脂同高分子絲材一樣，都具有較小的伸縮率、黏度低、成型后的零件具有較高的力學性能等特點。

常州強力光電材料有限公司自主研制了成型精度高的光敏樹脂。組成結構為丙乙酸樹脂和環氧樹脂，利用混合引發體系進行引發，不僅價格低廉，而且具有較優的力學性能[23]。其配方設計的基本準則為①根據加工零件要求，合理選擇自由基固化體系和陽離子固化體系的搭配；②合理選擇光引發劑，最佳情況是光引發劑的最大吸收波長與光敏樹脂采用的固化光的主要波長相等。其中，常用的光引發劑的種類與特點見文獻[23]；③選擇恰當的基體低聚物應依照選定的體系；④根據③中選擇的基體低聚物，選擇與之相適應的活性稀釋劑；⑤選擇合適的添加劑，例如：顏料、助劑等。

2014年，Formlabs公司同時推出了Castable和Flexible 2種樹脂[24]，且Castable樹脂能夠用于批量生產珠寶首飾等精致制件，能保證燃燒后沒有灰燼或殘留。2015年，Formlabs推出了新一款光敏樹脂——Formlabs Tough Resin，并利用3D 打印技術生產了能產生連鎖反應的魯布·戈德堡機械裝置，驗證了該材料的高韌性[25]。

隨著國內對光敏樹脂原料的深入研究，正逐漸打破美國對該材料壟斷的市場局面。上海交通大學制備了一種可以清除甲醛的光敏樹脂[26]。丙烯酸經過環氧化、雙乙烯酮酯化合成了除醛分子(AEHB)，再結合三官能團丙烯酸型單體(TMPTA)，制備了新型光敏樹脂(TMPTA-AEHB)。利用普通的桌面3D打印機打印出的構件除醛率高達84 %。

2.3 高分子樹脂粉末

表1指出采用SLS技術制造出的成型產品缺陷較大，對高分子粉末性能要求較高，應該具有結塊溫度低、收縮率小、內應力小、強度高、流動性好等特點。國內外對于高分子粉末的研究都處于初級階段[27-28]，常見的有聚苯乙烯(PS)、PA、PC、聚丙烯(PP)、蠟粉等。華中科技大學材料成型與模具技術國家重點實驗室為改善SLS高分子樹脂粉末材料的可用種類不多以及制件性能較差的問題，提出添加微/納米填料方法來制備具有高性能的SLS高分子復合材料[29]。

3 高分子材料成型方法

高分子材料通過加工成型實現其價值，以模具制造為例，利用3D打印技術可以克服傳統的設計加工工藝規程成本高、不能小批量生產的缺點。采用選擇性激光燒結SLS技術的3D打印可以由數字建模三維計算機輔助設計(CAD)直接構造模具的外表和內部復雜結構，并大幅減少生產成本、提高工業生產效率。3D打印技術可以驗證新制備的高分子材料性能，對成型方法的研究有著重要的意義。現有的成型技術可分為6種，分別為擠出成型、注射成型、吹塑成型、塑料激光成型、半結晶塑料激光成型、激光燒結成型。由于篇幅有限，只介紹應用較為廣泛的前3種加工成型方法。

3.1 擠出成型

擠出成型技術是通過螺桿旋轉獲得壓力，塑化好的塑料被不斷地送到模具中，待其通過特定形狀的口模時，便得到和口模形狀相仿的型坯，在型坯拉出時進行冷卻定型，以獲得目標制品[30]。擠出成型技術主要過程分為加料、塑化、成型、定型共4個過程，通過點、線、面、層逐級融化堆積而成的復雜三維體。提高原材料配方、擠出設備和加工精度可以提高制品的內外品質。

擠出成型技術是Stratasys和HP公司的核心技術，Fortus 900mc是Stratasys公司發布的全球領先級別的成型精度[31]。美國BlueFire公司將在SoildWorks環境下設計的高復雜度聚晶金剛石鉆頭(PDC)模型用擠出成型技術進行實現[32]。面對高復雜度的設計，擠出成型技術仍然可以勝任，且一次成型工藝，提高了鉆頭的性能。擠出成型技術具有巨大的商業化價值，可以將產品級零部件批量生產。

3.2 注射成型

注射成型采用與擠出成型類似的原理，將塑料加熱至熔點，使其呈熔融狀，通過注塑機快速將其注入模具中，經固化后得到目標制品。注射成型技術具有一次成型、尺寸精確的優點。在實際生產過程中，因模具成本高，制模工藝復雜，一般都用于大規模生產。注射成型的應用主要集中到塑料注射成型的模具行業[33]，在制作過程中可以解決型芯類零件結構的冷卻問題，且可實現對異型水道型芯的加工。調查顯示注射成型技術可以將模具注塑生產周期壓縮至少30 %。

為避免注射過程中的制品缺陷，可采用Moldflow 3D技術進行模流分析，尤其是厚度較大的復雜零件。西安交通大學劉迎春[34]提出的塑料模流分析(MPI)/3D技術可克服傳統的雙面模型低匹配率造成的缺陷或失真，進行高效、精確模擬注塑過程，從而將注射成型方案進行優化。鄭宏杰等[35]采用了Pro/E 3D軟件進行吧椅坐面的3D模型設計，然后利用Moldflow/MPI對模型進行注射成型模擬仿真，加快了模具的制造周期，同時降低了生產模具的成本。

3.3 吹塑成型

吹塑成型是對熱熔型坯進行的加工，屬于二次加工的范疇。吹塑成型主要是借助壓縮空氣將型坯進行吹脹變形，定型時需要冷卻，由此獲得目標制品[36]。壓縮空氣是由模具兩半閉合后，模腔中流入吹塑型坯，型坯的引入端產生的“真空”流。吹塑成型具有成本低、可成型性好、且制件成品沒有合模線等特點，因而吹塑成型可以制作復雜的模型。

2014年中國汽車輕量化技術國際研討會上，亞大集團研發中心提出，未來汽車的發展趨于輕量化得益于3D吹塑成型技術的快速發展，以及用于吹塑的性能優異的新型材料的制備[37]。美國APS Elastomers公司研發了一款工程熱塑性彈性體(Viprene TPV)，其可應用于鏤空靴、波紋管、管道以及雪上汽車、沙灘車、越野車和工業設備中[38]。為加快開發進度，可以使用網格自動生成系統(KMAS)軟件，對吹塑成型過程進行有限元模擬仿真分析，提高模型精度[39]。

4 前景展望

傳統的高分子材料成型技術已經形成龐大的產業鏈，但其仍面臨著環境污染、產業鏈復雜、后續處理工藝繁瑣、生產率低等眾多問題。未來的高分子材料成型技術主要有3個方面的趨勢[40]，即面向聚合物動態反應加工、信息存儲光盤盤基成型技術及3D打印技術。其中3D打印技術是對傳統的高分子成型技術的顛覆，具有較高的應用前景。未來的3D打印技術與高分子材料的發展互相促進，相輔相成，在生物醫學、航空航天和產品設計等方面都有廣泛的應用前景。

生物醫學不僅包括醫學裝備，還有人體器官等仿生醫學。3D打印技術可以直接將制作的高分子材料打印成特定的醫學制品用于醫療或實驗[41-42]，以便發現和修改問題并再次使用，這將縮短生物醫學設備的開發和實驗周期，加速生物醫學的發展。

早在2013年，北京航空航天大學王華明教授的研發團隊的“3D激光快速成型技術”獲得了國際技術發明一等獎，其利用的是鈦合金，成本極高，倘若有合適的高分子材料的出現，不僅可以穩固我國在國際上制作大型整體構件的地位，更可以提高我國在高分子材料發展上的地位。3D打印技術已成功為波音公司提供了大約300種零件。結合高分子材料的發展，可控公司提出的“透明飛機概念”已經進入實施階段，突破傳統工藝，為乘客提供仿生的彎曲機身，更加符合人機功能學。

產品設計涉及各行各業，在新產品的研發階段，利用3D打印技術，不僅可以快速準確的將設計者的思路變為現實，更可以測試新材料的性能，加速實驗進程，極大地縮短產品的研制開發周期[43]。3D打印提供的無縫連接制品克服了傳統高分子材料加工過程中的缺陷，擁有更高的連接強度[44]。因為不涉及模具問題，小批量定制生產給了設計者更高的舞臺，有助于提高國家的創新性。

5 結語

3D打印技術在各個應用領域成效明顯，但目前許多打印材料標準不完善、價格昂貴制約了3D打印技術的發展。高分子材料具有優異的機械性能、耐熱性和尺寸穩定性等優點，將高分子材料應用到3D打印技術中可以克服傳統3D打印材料的缺點。隨著傳統高分子材料成型技術已經形成龐大的產業鏈，使用高分子材料打印的產品將不斷被廣泛應用到更多領域，3D打印技術也將被推向更高的應用層面，3D打印技術將具有更為廣闊的發展空間。

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Application of 3D Printing Rapid Prototyping Technologyin Processing of Polymeric Materials

DENG Yafeng, GUO Xiaoli

(School of Material and Mechanical Engineering, Beijing Technology and Business University, Beijing 100048, China)

The article reviewed the influence of materials on the development of 3D printing rapid prototyping technology (3D printing technology) and industrialization process and also introduced the promoting effect of rapid development of polymeric materials on 3D printing technology and its industrial chain. The articles summarized the application of polymeric materials specially used for 3D printing rapid prototyping process in recent years. The application of 3D printing rapid prototyping technology in polymers, processing was introduced and its prospect was forecasted.

3D printing rapid prototyping technology; polymeric material; processing method;preparation

2016-11-25

TQ320.66+9

A

1001-9278(2017)05-0006-07

10.19491/j.issn.1001-9278.2017.05.002

北京市教委科研計劃面上項目(KM201510011005)；北京市高等學校高水平人才交叉培養“實培計劃”項目

聯系人，dengyafeng@th.btbu.edu.cn