添加過磷酸鈣的豬糞堆肥污染氣體減排工藝優化

吳 娟 何勝洲 李國學 李朝暉 包一凡 梁 英

(1.中國農業大學資源與環境學院， 北京 100193； 2.包頭市環境監測站， 包頭 014060；3.農田環境污染防控與修復北京市重點實驗室， 北京 100193)

添加過磷酸鈣的豬糞堆肥污染氣體減排工藝優化

吳 娟1,2何勝洲1,3李國學1,3李朝暉2包一凡2梁 英2

(1.中國農業大學資源與環境學院， 北京 100193； 2.包頭市環境監測站， 包頭 014060；3.農田環境污染防控與修復北京市重點實驗室， 北京 100193)

過磷酸鈣作為農業生產中常用肥料添加到堆肥中一方面能夠顯著降低堆肥過程中氨揮發，減少甲烷、氧化亞氮等溫室氣體的排放，另一方面可以提高磷的生物有效性，對于降低堆肥環境污染風險提高堆肥品質具有重要意義。為研究不同工藝參數對堆肥污染氣體排放的影響，研究了添加過磷酸鈣條件下不同通風率(0.12、0.24、0.36 L/(kg·min))、含水率(55%、60%、65%)和碳氮比(15、18、21)對堆肥典型污染氣體CO2、CH4、NH3和N2O排放的影響。結果表明：含水率65%和通風率0.36 L/(kg·min)條件下會顯著降低過磷酸鈣的固氮效果，低通風率更有利于減少NH3揮發控制氮素損失。過磷酸鈣能夠有效控制豬糞堆肥N2O的排放，低通風率有利于堆肥高溫期N2O減排。過磷酸鈣對CH4的減排效果顯著，受工藝參數影響較小。不同工藝參數均不會影響添加過磷酸鈣堆肥達到穩定和腐熟，從CO2、CH4、NH3和N2O總溫室效應減排效果來看，含水率60%、通風率0.12 L/(kg·min)、碳氮比18是最優堆肥工藝參數方案。

過磷酸鈣; 堆肥; 工藝參數; 溫室氣體; 減排

引言

畜禽養殖產生的廢棄物現已成為我國環境污染的重要排放源，畜禽糞便中化學需氧量、氨氮含量高，污染潛力巨大[1]。高溫好氧堆肥是畜禽糞便資源化處理的有效手段，因其技術要求低、資金投入少，在實際生產中應用廣泛。堆肥過程中氨(NH3)揮發不僅造成嚴重的空氣污染，還會因氮損失使堆肥品質下降[2]。另外，堆肥過程中會產生大量二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)以及氧化亞氮(N2O)等溫室氣體，由于CH4和N2O的溫室效應顯著高于CO2，近年來在廢棄物資源化處理的研究中受到越來越多的關注和重視[3]。

過磷酸鈣肥料具有顯著的固氮效果，對于畜禽糞便堆肥氮素固定率最高可達85%[4]。另有研究表明過磷酸鈣還可以顯著降低CH4[1]和N2O的排放[3]。此外，堆肥因含有大量有機酸和腐殖酸，能夠顯著提高過磷酸鈣中磷的生物有效性[5]并促進磷的活化[6]，因而將過磷酸鈣肥料作為添加劑應用于堆肥中不僅能降低環境污染風險還能顯著提高堆肥品質。

堆肥工藝參數對于堆肥進程有著非常重要的影響，過去在堆肥添加過磷酸鈣的研究中，無論是以豬糞秸稈為原料[3]還是廚余垃圾[7]或蔬菜廢棄物堆肥[8]，都沒有考慮堆肥工藝參數對污染氣體減排的影響，實際上通風率、含水率和碳氮比對堆肥過程中有機質降解和微生物代謝途徑影響顯著[9-10]。同時，在規模化生產中，為加快堆肥腐熟并減少或防止滲濾液產生必須充分考慮強制通風、降低物料含水率并調節合適的碳氮比等措施。本文基于羅一鳴等[3]研究結果，以物料干質量10%過磷酸鈣作為豬糞秸稈堆肥固氮和溫室氣體減排添加劑，探討不同工藝參數對過磷酸鈣堆肥固氮和溫室氣體減排的影響，得到添加過磷酸鈣的豬糞堆肥污染氣體減排最優工藝參數。

1 材料與方法

1.1 試驗材料與裝置

本研究試驗地點設在中國農業大學上莊試驗站，于2015年10月11日—11月15日進行35 d堆肥，堆肥原料為豬糞和玉米秸稈。豬糞取自北京郊區中小型規模養豬場，玉米秸稈取自上莊試驗站附近，自然風干后粉碎為1～3 cm長的小段使用。堆肥原料中豬糞總碳質量比為(349.8±4.98)g/kg，總氮質量比為(25.3±0.05)g/kg，碳氮比為13.8，含水率(65.1±2.01)%；秸稈總碳質量比為(427.1±4.98)g/kg，總氮質量比為(10.0±0.05)g/kg，碳氮比為42.7，含水率(8.9±0.03)%。添加劑為市場購買的普通過磷酸鈣肥料，產地為河北涿鹿，有效成分以P2O5計并大于等于18%(質量分數)。

試驗裝置60 L圓柱型好氧發酵罐為雙層保溫密封不銹鋼罐體(內徑36 cm，高60 cm)，底部設有強制通風管道接口和滲濾液外排口，頂部為廢氣排放和氣體樣品采集通道。發酵罐通過連接溫度反饋自動控制系統獲取堆體中心溫度。試驗裝置見圖1。

圖1 堆肥裝置示意圖Fig.1 Setup sketch of composting system 1．空氣泵 2．溫度傳感器 3．溫度反饋自動控制系統 4．氣相色譜 5．沼氣分析儀

1.2 試驗設計

研究不同含水率、通風率、碳氮比條件下添加過磷酸鈣對堆肥過程中CO2、CH4、NH3、N2O這4種主要污染氣體排放的影響。所有處理均添加初始物料干質量10%的過磷酸鈣，在此基礎上設計L9(34)三因素三水平試驗，共9個處理(表1)。畜禽糞便堆肥中最適宜含水率為55%～65%[11]，因此本研究通過添加水分設置堆體含水率為55%、60%、65%；由于過磷酸鈣添加劑具有CH4減排的作用，假設0.24 L/(kg·min)為最優通風率[10]，故控制通風率為0.12、0.24、0.36 L/(kg·min)，采用連續通風方式；調節初始物料豬糞和玉米秸稈的鮮質量比例，控制物料初始碳氮比為15、18、21[9]。用正交試驗極差分析法，以總溫室效應、發芽率指數作為評價指標，得出添加過磷酸鈣堆肥污染氣體減排最優工藝控制參數。本研究中總溫室效應按CO2、CH4、NH3與N2O之和計算，其中CH4、NH3與N2O對溫室效應的貢獻率依次分別為CO2的25、3.86和298倍[3]。

1.3 采樣及測定方法

CO2、CH4、NH3和N2O等氣體樣品的采集和溫度數據的讀取都集中在每天09:00—10:00完成。固體樣品分別在堆肥試驗進行當天以及第7、14、21、28和35天，物料經翻堆混合均勻后取得。固體樣品分為2份，一份100 g，于采樣當天測定含水率，剩余部分保存在冰箱冷藏室(4℃)，堆肥結束后統一測定發芽率指數(Germination index,GI)；另一份150 g，于采樣當天放置在試驗站倉庫內空地，自然風干14 d以上，堆肥結束后統一粉碎、研磨過100目(0.15 mm)篩，測定總碳(Total carbon,TC)和總氮(Total nitrogen，TN)。

表1 添加過磷酸鈣堆肥工藝優化正交試驗設計Tab.1 Orthogonal design of experiment optimization with superphosphate addition during composting

堆肥每天的溫度由溫度傳感器連接溫度自動記錄系統每小時讀取并保存。氣體樣品重復測定3次，取平均值。CO2采用便攜式沼氣測定儀(BIOGAS-5000型，Geotech)直接測定。CH4和N2O采用帶有三通閥門的玻璃注射器采集，由氣相色譜儀(SP-3420A型，北分瑞利)測定[7]。NH3采用吸收瓶法，用質量分數2%的硼酸吸收后采用標定濃度的稀硫酸滴定。

含水率采用干燥法測定；GI的測定方法為取堆肥水浸提液于墊有濾紙的培養皿中，均勻放置10粒小白菜種子，在20℃培養箱中恒溫培養48 h后通過種子發芽率和種子根長計算GI(%)[12]。

TC、TN的測定方法為將風干樣粉碎后置于60℃干燥箱內干燥4～6 h，再人工研磨或球磨過100目篩，稱取100 mg研磨過篩后的樣品經元素分析儀測定(vario MACRO cube型元素分析儀，德國)。

利用SPSS 19.0軟件進行單因素方差分析和多重比較檢驗，P<0.05為差異顯著，P<0.01為差異極顯著。

2 結果與分析

2.1 溫度

溫度是衡量堆肥進程非常重要的一項指標，堆肥中溫度的升高和降低與微生物降解物料有機質有關[13]。本研究中所有處理溫度60℃以上持續天數均超過5 d，滿足GB 7959—2012《糞便無害化衛生要求》中對堆溫的要求。由于易降解有機質的大量降解所有處理都在堆肥第1天迅速進入高溫期，因工藝參數受通風率、含水率和碳氮比的影響各處理分別持續7～14 d高溫后開始降溫，隨著易降解有機質的消耗殆盡28 d后堆體溫度降至室溫進入腐熟期。從圖2中可看到，處理4、7、8在堆肥第6天出現明顯的降溫，翻堆后堆溫又重新升至60℃以上，這和堆體含水率低以及通風率高有關，高通風率情況下會加快堆體水分和熱量的散失導致溫度下降，微生物受含水率和溫度的限制，群落結構發生改變進而減弱對有機質的分解[9]。相反，低通風率會延長堆肥降解時間，減緩有機質降解速率，處理1、2、3的高溫持續都相對較長。由極差分析結果可知，通風率對有效積溫的影響最大，其次是含水率。經統計分析，不同處理由通風率導致的溫度變化影響差異極顯著(P=0.009)，含水率和碳氮比的影響差異不顯著(P=0.855，P=0.974)，該結果與GUO等[9]研究結論一致。研究表明高添加量(物料干質量10%以上)過磷酸鈣可能會延長堆肥物料降解[3]，但從本研究結果看不同工藝參數對于添加過磷酸鈣堆肥的進程存在顯著差異，通風率起主要調節作用。

2.2 二氧化碳

圖2 不同工藝條件下添加過磷酸鈣堆肥溫度和CO2-C排放速率的變化Fig.2 Changes of temperature and CO2-C emission rate under different process parameters with superphosphate addition during composting

2.3 甲烷

2.4 氧化亞氮

不同學者關于添加過磷酸鈣對堆肥N2O排放影響的結論并不一致，在YANG等[7]和LIU等[28]的研究中添加過磷酸鈣促進了N2O的排放，但在羅一鳴等[3]的研究中添加不同水平過磷酸鈣對于N2O均起到減排作用。本研究中所有處理N2O的排放峰值在4.0～28.7 mg/(kg·d)，低于LUO等[17]研究中同樣以豬糞秸稈為堆肥原料的N2O排放峰值90.0 mg/(kg·d)，但是比WANG等[29]研究中12 mg/(kg·d)的N2O排放速率高。通常認為，過磷酸鈣容易降低物料pH值，酸性環境會促進N2O排放量增多[7-27]，但豬糞呈堿性且過磷酸鈣的添加對其pH值變化影響不大[3]，從本研究結果看，添加過磷酸鈣并無顯著增加堆肥N2O排放量。

添加過磷酸鈣能夠顯著降低豬糞堆肥CH4的排放，對于N2O的減排效果和影響機理還需進一步深入研究探討。通過優化工藝可以加強過磷酸鈣對于CH4和N2O的減排作用，降低含水率有利于減少堆體中厭氧區域，減少CH4和腐熟期N2O的產生。

圖3 不同工藝條件對添加過磷酸鈣堆肥CH4-C和N2O-N排放速率的影響Fig.3 Effects of different process parameters on CH4-C and N2O-N emission rates with superphosphate addition during composting

2.5 氨氣

2.6 種子發芽率指數

GI可作為評價堆肥的穩定性和腐熟度的重要指標，當GI大于50%時可認為堆肥產品對作物生長無毒害作用[33]，GI大于80%則認為堆肥達到腐熟[34]。從本研究結果看，堆肥35 d后，所有處理GI在82.4%～103.8%之間，說明添加過磷酸鈣堆肥在不同工藝條件下都不會對堆肥產品造成不良影響，在羅一鳴等[3]和JIANG等[15]的研究中添加不同量過磷酸鈣均不會影響堆肥最終達到腐熟。這是因為過磷酸鈣作為無機磷肥含有大量的鈣、硫、磷等養分元素能夠提高堆肥品質，另外盡管有研究指出高添加量過磷酸鈣可能會對有機質降解產生不利影響，但從本研究結果來看添加過磷酸鈣不會影響小分子有機酸等對植物生長有害物質的分解，因而不會對堆肥腐熟造成影響。所以，添加過磷酸鈣堆肥可以通過調整工藝參數減少污染氣體的排放，而不會影響堆肥達到穩定和腐熟。

圖4 不同工藝條件對添加過磷酸鈣堆肥NH3-N排放速率和GI的影響Fig.4 Effects of different process parameters on NH3-N emission rate and GI with superphosphate addition during composting

2.7 物料平衡和溫室效應分析

本研究中總碳損失為46.2%～65.9%(表2)，以CO2-C損失為主，占到初始總碳的41.9%～63.7%，CH4-C損失所占比例很低，僅為初始總碳的0.01%～0.04%，該結果和羅一鳴[35]添加過磷酸鈣堆肥的研究結果近似，說明添加物料干質量10%的過磷酸鈣對于豬糞堆肥有機質降解受不同工藝參數影響較大，對于CH4具有顯著的減排效果[10,17]。其余2.2%～12.2%的總碳損失除受系統誤差影響外還可能包含有部分未檢測到的揮發性有機化合物[35]。

從氮素損失結果來看(表2)，不同工藝條件下總氮損失差異較大，在24.0%～50.8%之間，其中NH3-N損失占初始總氮的18.7%～44.3%，占總氮損失的76.2%～92.5%，是主要的氮損失形式，與前人的研究結論較為一致[10,17,35]。N2O-N損失占初始總氮的0.04%～0.65%，低于JIANG等[10]的研究結果1.5%～7.3%，與羅一鳴等[3]的結果(0.68%～0.79%)較為一致。從結果分析看，過磷酸鈣能夠減少豬糞堆肥中N2O的排放，并且在優化工藝的情況下還能夠進一步促進N2O減排。

表2 不同工藝參數下添加過磷酸鈣堆肥中物料平衡及總溫室效應Tab.2 Mass balance and total GHG effect under different process parameters with superphosphate addition during composting

CH4、N2O、CO2都會產生溫室效應，而NH3因能在大氣中部分轉化為N2O也會造成間接溫室效應[3]。從表2結果看，包含4種污染氣體在內的總溫室氣體排放量(以CO2當量計)在751～1 148 kg/t之間，不同氣體對于溫室效應的貢獻中CO2占69.3～90.3%，CH4占2.1%～12.2%，NH3占5.4%～11.0%，N2O占1.0～12.8%。如僅考慮CH4和N2O的溫室效應貢獻，其總排放量在35.6～287.0 kg/t之間，顯著低于不添加過磷酸鈣的豬糞堆肥的CH4和N2O總排放量(211～720 kg/t)[10]。極差分析結果顯示，通風率和含水率對于總溫室氣體排放影響較大，從前文分析知高通風率會顯著增加NH3揮發和高溫期N2O的排放，而含水率過高容易導致堆體內形成更多厭氧區域，進而促進CH4和腐熟期N2O的產生，由此提高總溫室氣體排放量。本研究從降低堆肥總溫室效應角度考慮，添加物料干質量10%過磷酸鈣在工藝參數為含水率60%、通風率0.12 L/(kg·min)、碳氮比18時總溫室氣體排放量最低。

3 討論

從本研究結果看，不同工藝對過磷酸鈣堆肥污染氣體排放和溫室氣體減排存在顯著的影響，表現為對NH3和CH4的進一步減排。在羅一鳴等[3]研究不同添加比例過磷酸鈣對于溫室氣體減排效果的研究中，以自然通風作為供氧方式且含水率較高(67.6%)造成堆體中存在大量厭氧區域，CH4-C最高排放速率為38 mg/kg，而本研究在強制通風條件下排放速率峰值最低可控制在1.4～3.5 mg/kg(含水率55%時)。規模化生產中為加快堆肥腐熟并減少或防止滲濾液的產生必須考慮強制通風(強制通風可帶走多余的熱量和水分)，尤其是針對含水率較高的有機物料如廚余垃圾等，但通風量過高即便是在添加過磷酸鈣的堆肥中也會導致NH3大量排放[36]。本研究中通過控制通風率總氮損失可以控制在24%～36%，高于羅一鳴等[3]添加10%過磷酸鈣堆肥中總氮損失22%，其原因和自然通風供氧方式有關[37]，也可能是因為本研究為小試試驗，所采用發酵裝置相比中試試驗的發酵倉而言密閉性強，堆肥過程中系統誤差相對較小，進而在氣體檢測和排放量計算上更嚴格于中試或生產性試驗。

堆肥中有機碳損失通常能達到50%～70%[2-3,37]，其中86%都以CO2-C形式損失[18]，從本研究結果看CO2對堆肥總溫室效應的貢獻占到69%以上，與JIANG等[37]以豬糞秸稈為原料的堆肥研究中結論較為一致(CO2對總溫室效應貢獻率為68%～79%)，ZHONG等[39]的研究中CO2貢獻率較高，占到94%。另外，在廚余垃圾堆肥研究中CO2貢獻略低，但也占到總貢獻率的60%[7]。以上結果說明堆肥化中碳素損失較為嚴重，不僅顯著增加溫室效應，同時降低堆肥物料的有機能量和生物學活性。添加過磷酸鈣可以降低堆肥有機碳損失[3]，通過本研究發現優化工藝參數可以進一步促進堆肥過程中CO2-C減排，作者認為堆肥作為土壤有機碳的補給源應考慮碳素損失控制，在保證易分解有機質充分降解，堆肥能夠達到穩定和無害化，施用后不會給農田生態環境造成不利影響即可。

本研究通過實驗室小試試驗并結合過去研究結果的理論分析，得到含水率為60%、通風率為0.12 L/(kg·min)、碳氮比18的條件下添加過磷酸鈣堆肥能夠達到穩定和腐熟并且總溫室氣體排放量最低，在實際生產應用中因物料初始性狀和堆體大小的不同可能會存在差別。

4 結論

(1)不同工藝條件對添加過磷酸鈣的堆肥中NH3揮發影響較大，含水率為65%和通風率為0.36 L/(kg·min)條件下會減弱過磷酸鈣對堆肥的固氮作用。在含水率為55%、通風率為0.12 L/(kg·min)、碳氮比15條件下過磷酸鈣的固氮效果最佳。

(2)N2O的產生主要集中在堆肥高溫期，受工藝參數影響腐熟期也會有大量N2O的排放。本研究中在不同工藝條件下添加過磷酸鈣堆肥均不會顯著增加N2O的產生，且高溫期通過降低通風率可促進N2O減排。

(3)添加過磷酸鈣能夠顯著降低CH4的排放且不受堆肥工藝參數的影響，含水率為55%有利于CH4進一步減排。

(4)不同工藝條件均不會對添加過磷酸鈣堆肥達到穩定和腐熟造成不利影響，從CO2、CH4、NH3和N2O總溫室效應減排效果看，含水率60%、通風率0.12 L/(kg·min)、碳氮比18是最優堆肥工藝參數方案。

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Process Optimization of Pollutant Gases Emission Reduction with Superphosphate Addition during Pig Manure Composting

WU Juan1,2HE Shengzhou1,3LI Guoxue1,3LI Zhaohui2BAO Yifan2LIANG Ying2
(1.CollegeofResourcesandEnvironmentalSciences,ChinaAgriculturalUniversity,Beijing100193,China2.EnvironmentalMonitoringStationofBaotou,Baotou014060,China3.BeijingKeyLaboratoryofFarmlandSoilPollutionPreventionandRemediation,Beijing100193,China)

Superphosphate is used as additive to reduce ammonia (NH3), methane (CH4) and nitrous oxide (N2O) emissions during composting, while the availability of phosphorus can be increased. It is an effective way for environmental risk reduction and compost quality improvement. Based on different process parameters significantly influenced pollutant gases production, effects of different aeration rates (AR: 0.12 L/(kg·min)，0.24 L/(kg·min)，0.36 L/(kg·min)), moisture contents (MC: 55%, 60%, 65%) and C/N ratios (15, 18, 21) on CO2, CH4, NH3and N2O emissions during pig manure composting were studied with superphosphate addition (10% dry matter of initial raw material). The results showed that the nitrogen fixation capability of superphosphate was obviously reduced by AR of 0.36 L/(kg·min), and AR of 0.12 L/(kg·min) was the best for NH3emission reduction. With superphosphate addition, it showed an effective control on N2O emission and significant reduction on CH4production in all treatments. N2O production could be further decreased with AR of 0.12 L/(kg·min) during thermophilic phase of pig manure composting. However, CH4and N2O generations could be promoted with MC of 65%. All process parameters showed no negative effect on compost stability and maturity in 35 d composting. During pig manure composting with superphosphate addition, the recommended parameters with the lowest greenhouse effect of CO2, CH4, NH3and N2O were MC of 60%, AR of 0.12 L/(kg·min) and C/N ratio of 18.

superphosphate; compost; process parameters; greenhouse gas; emission reduction

2017-02-28

2017-03-22

國家重點研發計劃項目(2016YFD0800600-01)和農業部絨毛用羊產業體系生產與環境控制研究室糞污處理與利用項目

吳娟(1981—)，女，博士生，包頭市環境監測站工程師，主要從事固體廢棄物資源化利用研究，E-mail: wujuan_1981@126.com

李國學(1963—)，男，教授，博士生導師，主要從事固體廢棄物資源化利用研究，E-mail: ligx@cau.edu.cn

10.6041/j.issn.1000-1298.2017.05.038

X705; S141.4

A

1000-1298(2017)05-0304-09