基于OMI數據的長三角地區NOx排放清單校驗

石穎穎, 李 莉, 陳勇航, 安靜宇, 劉 瓊, 嚴茹莎, 黃 成

1.東華大學環境科學與工程學院, 上海 201620 2.上海市環境科學研究院, 上海 200233 3.國家環境保護城市大氣復合污染成因與防治重點實驗室, 上海 200233

基于OMI數據的長三角地區NOx排放清單校驗

石穎穎1,2,3, 李 莉2,3*, 陳勇航1*, 安靜宇2,3, 劉 瓊1, 嚴茹莎2,3, 黃 成2,3

1.東華大學環境科學與工程學院, 上海 201620 2.上海市環境科學研究院, 上海 200233 3.國家環境保護城市大氣復合污染成因與防治重點實驗室, 上海 200233

近年來伴隨著我國經濟的持續增長，人為源氮氧化物排放居高不下，導致我國區域大氣復合污染日趨嚴重. NOx排放清單對于大氣復合污染研究具有極為重要的意義. 為了降低NOx排放清單的不確定性，基于OMI衛星觀測的對流層NO2柱濃度資料，結合WRF-CMAQ模型系統，對2014年長三角區域NOx排放清單進行了校驗，對于該清單的不確定性進行了初步評估. 結果表明，基于長三角地區2014年大氣污染物排放清單，利用WRF-CMAQ系統模擬所獲得的區域NO2柱濃度平均值(4.66×1015～10.58×1015molecm2)與OMI衛星數據(3.49×1015～11.47×1015molecm2)較為接近，并且相關性較好(平均R=0.65)，歸一化平均偏差(NMB)在-7.71%～33.52%之間，平均偏差(Bias)在0.06～0.28之間，可以在一定程度上說明2014年長三角區域NOx排放總量基本能夠反映區域NO2污染狀況. 對比分析了OMI衛星遙感資料與CMAQ模型模擬結果，二者NO2柱濃度空間分布情況總體一致，然而，蘇南、上海和浙北等工業較發達地區OMI衛星NO2柱濃度低于CMAQ模型模擬值，周邊經濟欠發達地區OMI衛星數據高于CMAQ模型模擬值，表明空間分布仍有進一步優化的空間. 利用近地面衛星觀測數據與CMAQ模型模擬結果對比，可得近地層觀測ρ(NO2)高于模擬結果，說明僅僅利用地面觀測數據驗證模型模擬結果存在一定偏差. 研究顯示，NOx排放清單模型模擬結果在總量和時間變化方面與OMI衛星資料一致，在空間分配方面存在一定偏差.

排放清單; 清單校驗; NOx; OMI; 對流層

氮氧化物(包括二氧化氮和一氧化氮)主要是由人為源排放釋放到大氣中的污染物之一，是形成對流層大氣中硝酸鹽顆粒、酸雨以及臭氧和光化學污染的關鍵前體物. 對流層中臭氧的增加以及NO2濃度達到一定程度會危害人體健康以及農作物的生長[1-3]. 對流層中NO2主要來自化石燃料燃燒、生物質燃燒、土壤、海洋排放及閃電過程[4]，其中人為源排放占比較大[5-6]. 近年來，氮氧化物排放量的增長引起了國內外學者的廣泛關注. 如李令軍等[7-8]基于地面監測及遙感反演數據分析發現，1999—2007年北京大氣ρ(NO2) 以升高為主，2005—2011年京津冀、長三角兩大區域城市清潔區、區域背景站近地面ρ(NO2)上升; Richter等[9]研究發現，1996—2002年中國地區NO2柱濃度呈升高的趨勢，并且年增長速度有所增加；高晉徽等[10]研究發現，中國地區對流層中NO2柱濃度高值主要出現在華北、長三角、珠三角以及四川盆地等地區，并且東部地區在2011年之前基本表現為增加；高誠等[11]利用OMI衛星遙感數據研究發現，2005—2013年長三角地區NO2柱濃度年均復合增長率為2.10%，年增長值為0.26×1015molecm2. 以上學者均基于OMI衛星遙感NO2柱濃度數據分析了我國氮氧化物的時空變化趨勢，相對于基于地面監測站點的研究，OMI衛星遙感數據具有全球覆蓋、多年連續的優勢，可以更好地反映污染物的時空變化情況.

針對大氣區域污染日益嚴重的問題，大氣污染物排放清單的研究引起了國內外學者的高度關注. 大氣污染物排放清單估算了影響空氣質量的前體物排放量，是了解各地區污染排放及其時空分布的重要資料[12]，并且排放清單為大氣復合污染成因的研究以及空氣質量數值模擬和預警預報的開展提供了必要的數據基礎[13]，也是環境空氣污染防治的基礎工作. Streets等[14-16]對亞洲地區大氣污染物的排放做了大量的研究；賀克斌等[17-19]對中國地區大氣污染源排放清單開展了持續多年的連續研究；鄭君瑜等[20-21]對珠三角地區大氣污染源排放清單開展了持續研究；上海市環境科學研究院研究建立了長三角地區大氣污染源排放清單[12,22-23]；曹國良等[24]對2007年中國大陸主要顆粒物及污染氣體的排放量進行了估算；高新華等[25]估算了遼寧省1980—2003年NOx排放總量，并對不同行業和燃料類型的NOx排放特征做了研究；田賀忠等[26]估算分析了1995—1998年中國NOx排放清單及分布特征. 這些研究對于了解我國大氣污染物的成因及變化特征提供了重要科學依據.

由于全面而詳實的大范圍的活動水平數據以及排放因子等信息仍較難獲取，我國現有的排放清單多以“自上而下”或者“自下而上”的方法，結合部分污染源排放實測建立，因此研究所建立的NOx排放清單仍然存在一定的不確定性[12,27]. 針對排放清單的不確定性，TANG等[28]基于OMI遙感NO2柱濃度數據利用直接縮放[29]和卡爾曼濾波方程迭代的方法反演了德克薩斯州NOx排放量；ZHAO等[30]基于OMI反演的NO2數據估算了東亞化石燃料NOx的排放量；鐘流舉等[31]對火電廠點源排放清單不確定性進行了量化；WANG等[32-34]基于OMI衛星遙感數據對中國、韓國及東亞地區污染物排放清單進行了驗證，研究表明,采用OMI衛星觀測的NO2柱濃度數據對NOx排放清單的排放量、時空分布特征進行校驗，對于降低NOx排放清單的不確定性具有重要的現實意義.

該研究利用OMI衛星遙感所提供的對流層NO2柱濃度數據資料，基于該研究團隊建立的長三角區域NOx排放清單，利用WRF-CMAQ模型系統，對長三角區域NOx排放清單結果進行驗證，對清單的不確定性進行了評估，為調整排放清單提供依據，以期提高排放清單的準確性，更加準確地掌握污染物排放源的基本情況，為建立空氣質量模型提供更為準確的基礎數據，為污染物減排等政策措施的制訂以及未來趨勢的分析提供更加有力的依據.

1 研究方法

1.1 衛星數據

研究所采用的衛星產品OMNO2由搭載于NASA 地球觀測系統系列衛星Aura衛星上臭氧層觀測儀(Ozone Monitoring Instrument，OMI)提供. OMI傳感器是通過觀測地球大氣和地表的后向散射輻射來獲取信息，波段為270～500 nm，波譜分辨率約為0.5 nm，空間分辨率達13 km×24 km，視場大小為114°，掃描地面寬度為2 600 km，相比于GOME和SCIAMACHY傳感器，OMI掃描全球只需1 d，并且空間分辨率也高于其他探測器. 該傳感器除監測大氣中臭氧柱濃度和廓線、云、氣溶膠和表面輻射外，還能夠監測NO2、SO2和HCHO等痕量氣體[35].

OMI數據產品以HDF-EOS5格式進行存儲，存儲信息包含NO2總柱濃度(TotNO2)和NO2對流層柱濃度(TropNO2)數據. 利用IDL編程對下載的原文件數據進行提取，得到長三角地區(116.25°E～123.125°E、27.625°N～34.375°N)每天14:00前后的NO2對流層柱濃度數據及其所對應的經緯度信息，分辨率為0.125°× 0.125°，處理得到月均網格化柱濃度數據. 根據Celarier等[36]的研究，數據的不確定性約為15%，由于云的存在對于OMI衛星數據存在較大干擾,造成數據不準確.為確保數據的準確性，在網格化的過程中只保留云比例系數(Cloud Fraction)小于0.3 的情況[30,32].

1.2 空氣質量模型

研究所使用空氣質量模型為美國第三代空氣質量模型CMAQ5.0，氣象場由WRFv3.4.1提供，CMAQ模型參數設置及清單制作由該研究團隊提供[12,22]. Han等[34,37]在研究模型系統不確定性時得到相關系數在0.71～0.96之間，Xing等[38]得到NMB(歸一化平均偏差)在-15%～15%之間，影響模型不確定性的主要因素包括排放源清單、氣象場和化學機制，此外，模型所選取的初始場和邊界場也會對模擬結果產生一定影響.

該研究中NOx排放清單的編制主要基于“自下而上”和“自上而下”相結合的方法，污染源活動水平資料主要來自于污染源普查資料及環境統計數據，基于污染源類型的分布特點，點源根據其經緯度進行定位落地，面源根據土地利用類型、人口密度、活動水平、交通路網及GDP分布數據對區域NOx排放量進行落地，得到網格化排放清單；時間分配主要依據重點排放源年、月、日及小時排放量變化規律統計數據進行分配.

將長三角地區NOx網格化排放清單輸入CMAQ模型，獲得網格化φ(NO2)數據，網格分辨率為4 km×4 km，提取與OMI衛星數據相對應的14層模型數據，求得長三角地區月均網格φ(NO2)數據.

1.3 研究方法

CMAQ模型模擬的φ(NO2)數據單位為×10-9，OMI衛星資料NO2對流層柱濃度數據單位為molecm2，為了便于比較，需對數據進行單位統一，由下式進行轉換：

(1)

(2)

式中：C為NO2柱濃度，molecm2；x為φ(NO2)，10-9；ρ為空氣密度，molecm3；Hi為模型每一層所對應的高度(見表1)，cm；n為模型總層數14；NA為阿伏伽德羅常數，6.02×1023molemol；Pi為模型每一層所對應的壓強，Pa；Ti為每一層所對應的溫度，K.

表1 CMAQ空氣質量模型的高度設置

利用GIS技術將網格化模型數據(4 km×4 km)與網格化OMI衛星數據(12 km×12 km)進行網格匹配，得到12 km×12 km網格化模型數據. 分別取2014年1月、4月、7月和10月作為2014年冬、春、夏、秋四季的代表月，對相應月份模擬結果與OMI衛星遙感月均NO2柱濃度進行統計驗證，并利用克里金差值法對模型模擬結果與OMI衛星遙感NO2柱濃度空間分布情況進行對比研究.

2 結果與討論

2.1 CMAQ模型模擬結果與OMI衛星遙感NO2柱濃度對比

表2所示為2014年1月、4月、7月和10月4個月CMAQ模型模擬結果與OMI衛星遙感NO2柱濃度的統計參數，比較2014年4個月的統計驗證參數可以看出，模擬NO2柱濃度網格平均值(4.66×1015～10.58×1015mole/cm2)與OMI衛星數據(3.49×1015～11.47×1015mole/cm2)接近，NMB在-7.71%～33.52% 之間，NME(標準平均誤差)在62.88%左右，Bias(平均偏差)在0.06～0.28之間，網格平均值除1月模擬值小于OMI衛星值外，其他3個月模擬值均大于OMI衛星值，這與Matthias[39]得到的CMAQ模型對于冬季污染較嚴重過程容易出現低估的結論相一致，模擬結果與OMI衛星數據在網格-網格對比中平均濃度接近，NOx排放清單CMAQ模型模擬后所得的NO2柱濃度與OMI衛星數據較為一致，可以在一定程度上說明2014年長三角區域NOx排放總量基本能夠反映區域NO2污染狀況.

表2 2014年1月、4月、7月、10月CMAQ模型模擬NO2柱濃度與OMI衛星NO2柱濃度統計驗證結果

圖1分別為2014年1月、4月、7月和10月4個月CMAQ模型模擬NO2柱濃度與OMI衛星NO2柱濃度的相關性，將模擬NO2柱濃度和對應網格的OMI衛星數據做相關性研究. 由圖1可見，4個月模擬NO2柱濃度與OMI衛星數據的相關性均較好(平均R=0.65)，其中1月的相關性較低，為0.55，4月(R=0.69)、7月(R=0.66)和10月(R=0.70)數據的相關性較好，由此看來，春、夏、秋三季的數據相關性較好，冬季溫度低，NOx壽命較長，傳輸距離相對較遠[33]，導致網格-網格數據的相關性較差.

圖1 2014年1月、4月、7月、10月CMAQ模型模擬NO2柱濃度與OMI衛星NO2柱濃度的相關性Fig.1 Correlation of model predicted and satellite observed NO2 column densities in January, April, July and October, 2014

2.2 CMAQ模型模擬結果與OMI衛星遙感NO2柱濃度空間分布對比

圖2(a)分別為長三角地區1月、4月、7月和10月的CMAQ模型模擬NO2柱濃度空間分布變化圖，圖2(b)分別為長三角地區1月、4月、7月和10月的OMI衛星遙感NO2柱濃度空間分布變化圖. 由圖2可以看出，CMAQ模型模擬NO2柱濃度和OMI衛星數據的空間分布一致，濃度高值均出現在蘇南、上海和浙北地區，這與高誠等[11]研究的2005—2013年長三角地區對流層NO2時空變化特征結果一致，其中沿長江流域NO2柱濃度高值尤為顯著，與該區域有較多的電廠等NOx排放源分布有關[12]；模擬結果顯示，4個季節的NO2柱濃度水平依次為冬季(10.58×1015molecm2)>春季(6.81×1015molecm2)>秋季(6.09× 1015molecm2)>夏季(4.66×1015molecm2)；OMI衛星數據結果顯示，4個季節的NO2柱濃度水平依次為冬季(11.47×1015molecm2)>春季(5.25×1015molecm2)>秋季(5.15×1015molecm2)>夏季(3.49×1015molecm2). 這二組數據NO2柱濃度均在冬季出現高值、夏季出現低值，該結果與HE等[40]的研究結果一致，也與Richter等[9]研究發現NOx排放在冬季達到高值一致. NO2柱濃度模擬結果的最大值比OMI衛星數據要高，模擬結果最大可達70×1015molecm2以上，而衛星數據最大值在30×1015molecm2左右，因為在該區域人口分布較集中、經濟較發達，NOx排放清單在進行空間分配時分配系數較大[12]，使得模擬結果NO2柱濃度偏高；從4個月NO2柱濃度分布整體對比來看，模擬結果小于OMI衛星數據的地區處于長三角相對邊遠地區，這些地區農業源(如秸稈燃燒)比重較大，并且分散，統計數據較難獲取，在編制排放清單時容易存在低估，并且7月和10月的NO2柱濃度空間分布該區域會相對變大，與夏、秋季農業源排放增加相一致；但是從4個月的NO2柱濃度平均值來看，每個月的模擬結果和OMI衛星數據相接近. 綜上所述，NO2柱濃度模擬結果和OMI衛星數據結果分布情況一致，在高值和低值上會出現偏差，這可能是因為在NOx排放量較大和較小的地區，排放清單編制會存在一定偏差引起的.

2.3 CMAQ模型模擬結果與OMI衛星遙感NO2柱濃度比值空間分布

根據比值=衛星(NO2)模型(NO2)得到OMI衛星NO2柱濃度與CMAQ模型模擬NO2柱濃度的比值(下稱NO2柱濃度比值). 圖3分別為2014年1月、4月、7月和10月NO2柱濃度比值的空間分布情況. 由圖3可見，1月NO2柱濃度比值總體呈中間低四周高的分布，即上海、蘇南、浙北地區較低，比值小于1，大部分介于0.5～1之間；西邊內陸地區比值較高，分別在江西、安徽出現高值，最高值達4.6；東邊海域比值普遍高于內陸地區，最高值達12.4；說明上海、蘇南、浙北地區OMI衛星數據低于CMAQ模型模擬值，西邊內陸地區以及江蘇北部、浙江南部地區OMI衛星數據高于模擬結果，OMI衛星數據最高值達到模擬結果的4.6倍. 據此可以得出，長三角周邊欠發達地區NOx排放清單模擬結果得到的NO2柱濃度偏低，東邊海域OMI衛星數據普遍高于模擬結果，是因為NOx主要是由人為源排放，在編制排放清單時未考慮海域的NOx排放情況.

由圖3可見，4月NO2柱濃度比值空間分布與1月相差不大，呈中間低四周高的分布，但該比值小于1的地區范圍有所擴大；上海、蘇南以及浙北地區NO2柱濃度比值在0～1之間，大部分地區小于0.5，安徽大部分地區處于0.5～1之間，相比于1月模擬結果高于OMI衛星數據的范圍有所擴大；江蘇北部、浙江南部以及安徽小部分地區NO2柱濃度比值在1以上，浙江南部出現最高值(2.4)，說明這些地區模擬結果低于OMI衛星數據.

7月NO2柱濃度比值分布較為均勻，除少數網格該比值較大外，其他地區均在2以下，并且依舊呈中間低四周高的分布，除青浦、南匯大于1外，上海地區均在0.5左右，顯示上海地區NOx排放清單模擬結果偏高，江蘇南部、浙江北部地區同樣高于OMI衛星數據；除上述地區外，長三角其他地區比值均在1以上，并且安徽、浙江南部少數網格大于4，表明這些地區NOx排放清單模擬結果偏低.

10月上海、蘇南及浙北地區NO2柱濃度比值處于0～0.5之間的網格比7月少，但相較于1月和4月較多，OMI衛星數據低于模擬結果的地區比7月的范圍小但比1月和4月范圍大；浙江地區NO2柱濃度比值呈由北向南遞增的趨勢，NOx排放清單模擬結果在浙北偏高，向南逐漸減小；安徽大部分地區NO2柱濃度比值在1～2之間，OMI衛星數據高于模擬結果.

注：底圖自國家測繪局(http：219.238.166.215mcpindex.asp)下載. 原始圖件名稱：中華人民共和國地圖(政區版).審圖號：GS 2008(1361).下同.圖2 2014年長三角CMAQ模型模擬NO2柱濃度與OMI衛星NO2柱濃度空間分布Fig.2 Spatial distribution of model predicted and satellite observed NO2column densities in the YRD region in 2014

圖3 長三角地區1月、4月、7月、10月OMI衛星與CMAQ模型模擬NO2柱濃度比值空間分布Fig.3 Spatial distribution of the ratio between model predicted and satellite observed NO2column densities in YRD January, April, July and October, 2014

2.4 地面觀測、OMI衛星遙感及CMAQ模型模擬結果對比站點變化情況

圖4為長三角地區代表站點地面觀測、OMI衛星遙感數據及CMAQ模型模擬結果對比情況. 分別取上海十五廠(121.48°E、31.20°N)、徐匯上師大(121.41°E、31.17°N)、楊浦四漂(121.54°E、31.27°N)3個站點，江蘇相城區(121.64°E、31.37°N)、揚州監測站(119.40°E、32.41°N)、鹽城監測站(120.16°E、33.39°N)3個站點，浙江朝暉五區(120.16°E、30.29°N)、萬里學院(121.56°E、29.82°N)、城西水廠(120.07°E、30.82°N)3個站點，以及安徽三里街(117.31°E、31.88°N)、濱湖新區(117.28°E、31.74°N)2個站點作為城區站點的代表；取青浦淀山湖(120.98°E、31.09°N)、千島湖(119.03°E、29.64°N)、上方山(120.56°E、31.25°N)和南郊(120.91°E、31.96°N)4個站點作為長三角地區郊區站點代表，將15個站點的4個月NO2觀測數據與CMAQ模型模擬得到的第一層的數據作比，并與OMI衛星遙感數據與CMAQ模型模擬數據的比值比較. 由圖4可以得出，所選15個站點觀測數據與CMAQ模型模擬數據的比值均比OMI衛星數據與CMAQ模型模擬數據的比值大，并且OMI衛星數據與CMAQ模型模擬數據比值大都小于1，只有7月千島湖站點比值為2，說明15個站點所在網格OMI衛星遙感提供對流層NO2柱濃度小于或接近排放清單CMAQ模型模擬濃度；從近地面觀測數據與模擬結果比值來看，比值基本大于1，說明近地層觀測ρ(NO2)高于排放清單模擬所得ρ(NO2)，由前人研究成果來看[41-42]，在用CMAQ空氣質量模型對NO2進行模擬時，會出現近地層觀測ρ(NO2) 高于排放清單模擬結果的情況，與OMI衛星遙感提供的對流層NO2柱濃度小于排放清單模擬濃度結論相反，由此說明在NOx污染源的垂直分層方面也存在進一步優化的空間.

大氣中NOx的主要人為源為燃料燃燒時排放的NO和NO2[43]，但排放到大氣中的NO是一種極其活潑的物質，遇到氧氣可以極快地轉化為NO2，NO、NO2和O3在特定氣象條件下達到光化學平衡[33]；環境空氣中的NO2在NOx中占比很高，而NO濃度水平相對較低；NO2在對流層中的濃度與其排放量之間具有較好的相關性[9,44-45]. 該研究基于OMI衛星14:00的NO2對流層柱濃度數據對長三角地區NOx排放清單模擬結果進行校驗，光化學轉化速率相對更高，一定程度上可以反映本地NOx的排放情況. OMI衛星數據與模擬結果之間存在一定差異，主要可能來源于三個方面：①OMI衛星反演NO2數據本身所存在的不確定性，其不確定性主要來自于對流層大氣質量因子(AMF)[46]的不確定性；②空氣質量模型本身在NO2模擬時的不確定性，主要來自于氣象模型的不確定性和化學機制的不完善，此外模型所選取的初始場和邊界場也會對模擬結果產生一定影響；③排放清單的不確定性. 針對前二者的不確定性，在該研究背景下，基于OMI衛星遙感數據對NOx排放清單模擬結果進行校驗，并結合校驗結果討論了排放清單可能存在的問題，以期為調整清單起到一定的指示作用.

圖4 長三角地區站點地面觀測、OMI衛星遙感及CMAQ模型模擬結果對比Fig.4 Comparison of ground observation, satellite observed and model predicted NO2 in the YRD

3 結論

a) 利用OMI衛星遙感反演對流層NO2柱濃度與CMAQ模擬NO2柱濃度進行統計驗證得模擬NO2柱濃度網格平均值(4.66×1015～11.58×1015molecm2)與OMI衛星數據(3.49×1015～11.47×1015molecm2)接近，NMB在-7.71%～33.52%之間，NME在62.88%左右，Bias在0.06～0.28之間. 研究表明，OMI衛星遙感資料與NOx排放清單模擬結果相關性較好，并且平均濃度接近，可以在一定程度上說明2014年長三角區域NOx排放總量基本能夠反映區域NO2污染狀況.

b) 將CMAQ模型模擬結果與OMI衛星遙感NO2柱濃度進行空間分布對比，得到NOx排放清單模擬結果和OMI衛星數據的NO2柱濃度時空分布情況總體一致，在高值和低值的數值上會出現偏差，CMAQ模型模擬值最大可達70×1015molecm2以上，而OMI遙感數據最大值在30×1015molecm2左右，這可能是因為在氮氧化物排放量較大和較小的地區，NOx排放清單在空間分攤過程中存在一定偏差引起的.

c) 通過OMI衛星遙感資料與CMAQ模型模擬結果對比分析，比值小于1，即OMI衛星數據低于CMAQ模型模擬NO2柱濃度的地區出現在蘇南、上海和浙北地區，該地區經濟發達，工業較密集，是導致NOx排放清單模擬結果偏高的主要原因；在周圍地區OMI衛星結果明顯高于模型結果，主要是由于在經濟發展欠發達地區人為排放較少，農業源(如秸稈燃燒)比重較大且分散，在NOx排放清單網格分配過程中容易導致低估，使得模擬結果中NO2濃度值偏低. 基于OMI衛星遙感資料對NOx排放清單模擬結果進行對比驗證，為調整清單起一定的指示作用，但CMAQ模型模擬和OMI衛星遙感都存在一定的不確定性，因此，要對排放清單進行調整還需更加深入系統的研究.

d) 從近地面觀測數據與CMAQ模型模擬結果比值來看，比值基本大于1，說明近地層觀測ρ(NO2)高于CMAQ模型模擬所得ρ(NO2)，而OMI衛星遙感提供的對流層NO2柱濃度小于排放清單模擬結果，說明在NOx污染源的垂直分層方面也存在進一步優化的空間.

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Verification of NOxEmissions in the Yangtze River Delta Region based on OMI Data

SHI Yingying1,2,3, LI Li2,3*, CHEN Yonghang1*, AN Jingyu2,3, LIU Qiong1, YAN Rusha2,3, HUANG Cheng2,3

1.School of Environmental Science and Engineering, Donghua University, Shanghai 201620, China 2.Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China 3.State Environmental Protection Key Laboratory of the Cause and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai 200233, China

In recent years, with the continuous growth of China′s economy, anthropogenic emissions of nitrogen oxides remain high, causing regional air pollution. In order to investigate the uncertainty of the NOxemissions inventory, the NO2tropospheric column data from OMI satellite, combined with the WRF-CMAQ modeling system were applied to verify the regional NOxemissions inventory in the Yangtze River Delta (YRD) region, and the uncertainty of the NOxemissions inventory was assessed. The results show that, based on the NOxemissions inventory of the Yangtze River Delta in 2014, the average value of the regional NO2column density (4.66×1015-10.58 ×1015mole/cm2) obtained from the WRF-CMAQ model and average OM INO2tropospheric column density (3.49×1015-11.47×1015mole/cm2) were close to each other. The correlation was good (averageR=0.65), the normalized mean bias (NMB) was from -7.71% to 33.52%, and the bias was between 0.06 and 0.28. Generally, the total amount of NOxemissions in the YRD region in 2014 could basically reflect the regional NO2pollution situation. The study showed that the simulation results of NOxemissions inventory were consistent with satellite data in total amount and spatial allocation. However, the satellite NO2column densities were lower than those simulated from CMAQ in south of Jiangsu, Shanghai, north of Zhejiang and other industrial areas, though in the surrounding economically underdeveloped areas the result was the opposite. This shows that the spatial distributions still need further optimization. By comparing the observed data with the model predicted results, we determined that the NO2concentrations of the near ground observation were higher than the model predicted data, which indicates that there would be some deviations in the results if only the ground observation data were used to verify the model results. The results show that the simulation results of NOxemission inventory are consistent with the satellite data in terms of total amount and time, but there are some deviations in the spatial distribution.

emissions inventory; verification; NOx; OMI; troposphere

2016-09-13

2017-02-24

國家科技支撐計劃項目(2014BAC22B03)

石穎穎(1991-)，女，山東濱州人，碩士，sysy11211@163.com.

*責任作者，①李莉(1979-)，女，山東德州人，教授級高級工程師，博士，主要從事大氣復合污染成因與控制研究，lili@saes.sh.cn；②陳勇航(1965-)，女，湖南衡南人，教授，博士，主要從事大氣環境與遙感研究，yonghangchen@126.com

X511

1001- 6929(2017)06- 0825- 10

A

11.13198/j.issn.1001- 6929.2017.01.01

石穎穎,李莉,陳勇航,等.基于OMI數據的長三角地區NOx排放清單校驗[J].環境科學研究,2017,30(6):825- 834.

SHI Yingying,LI Li,CHEN Yonghang,etal.Verification of NOxemissions in the Yangtze River Delta Region based on OMI data[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(6):825- 834.