TODGA和DHOA的γ輻照穩定性研究

李峰峰，朱文彬，葉國安，何 輝

(中國原子能科學研究院 放射化學研究所，北京 102413)

TODGA和DHOA的γ輻照穩定性研究

李峰峰，朱文彬，葉國安，何 輝

(中國原子能科學研究院 放射化學研究所，北京 102413)

N,N,N’,N’-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)/N,N-二己基辛酰胺(DHOA)/正十二烷被認為是一種具有前景的高放廢液萃取分離體系，為了解該體系的輻照穩定性，采用高效液相色譜等手段，分別研究了三者單一和混合情況下的γ輻照穩定性。結果表明：γ輻照劑量在0～1 000 kGy范圍內，正十二烷和DHOA未見明顯輻射降解；吸收劑量小于100 kGy時，TODGA輻射降解不明顯；吸收劑量大于200 kGy時，TODGA濃度迅速降低，但向TODGA/正十二烷體系中加入一定濃度的DHOA后，TODGA的耐輻照能力明顯增強。0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系經γ輻照后的萃取試驗結果表明：輻照吸收劑量小于100 kGy時，體系對二價堿土金屬離子和三價稀土金屬離子的萃取分配比均隨輻照劑量增加而緩慢降低；輻照吸收劑量大于200 kGy時，萃取分配比隨輻照劑量增加而迅速下降。

TODGA；DHOA；γ輻照；高效液相色譜；溶劑萃取

為實現核能發展的經濟性、安全性和潔凈性目標，核電站乏燃料后處理過程中不僅要回收可裂變材料鈾(U)和钚(Pu)，還要對后處理產生的高放廢液進行處理。近年來開發的三齒試劑N,N,N’,N’-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)對三價錒系和鑭系元素具有較強的萃取能力，被認為是從高放廢液(HLLW)中分離錒系和鑭系元素較有前景的萃取劑之一[1-2]。TODGA作為溶劑化萃取劑，能夠從中等濃度或更高濃度的硝酸溶液中萃取金屬硝酸鹽[3-7]，并在HLLW分離方面有較好效果[8-9]，但其萃取容量有限，萃取高鹽分廢液時易形成三相[7]，需加入某些改良劑，如磷酸三丁酯(TBP)、N,N-二己基辛酰胺(DHOA)等以避免第三相形成。TODGA-DHOA-十二烷體系會受α、β、γ強輻射作用和不同試劑的化學作用，使其在使用過程中發生輻解、聚合及其他復雜化學反應，引起萃取劑及稀釋劑物性改變。目前，國內外對30%TBP-煤油-HNO3體系輻照行為研究較多[10-19]，對萃取劑TODGA和DHOA的輻照穩定性研究較少。萃取劑耐輻照性能及輻照后的萃取劑對高放廢液萃取性能的影響并不清楚。高放廢液中含有大量裂片因素，主要輻射源為γ輻射，所以，試驗研究了萃取體系中所采用的3種有機試劑(正十二烷，TODGA和DHOA)的γ輻照穩定性，并研究了萃取劑經γ輻照后對二價堿土金屬離子和三價稀土金屬離子的萃取行為。

1 試驗部分

1.1 試劑和儀器

N,N-二己基辛酰胺(DHOA)、N,N,N’,N’-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)，由中國原子能科學研究院合成；正十二烷，Alfa Aesar A Johnson Matthey Company產品，純度99%；Ca(NO3)2、Sr(NO3)2、Ba(NO3)2，北京化學試劑公司產品，分析純；La(NO3)3·6H2O、Ce(NO3)3·6H2O、Pr(NO3)3·6H2O、Nd(NO3)3·6H2O、Sm(NO3)3·6H2O、Eu(NO3)3·6H2O、Gd(NO3)3·6H2O和Y(NO3)3·6H2O，北京化學試劑公司產品，純度均為99%；硝酸溶液，濃硝酸經高純水(R>18 MΩ)稀釋制得，其濃度用NaOH溶液滴定；其他試劑均為分析純。

高效液相色譜儀：Agilent HPLC 1260，DAD二極管陣列檢測器，Agilent Eclipse Plus C18柱。

JA50003N電子分析天平，上海精密科學儀器有限公司；HX-101恒溫循環水槽，北京長流科學儀器公司；ZD-2型調速多用振蕩器，江蘇省金壇市環宇科學儀器廠；800型離心機，江蘇省金壇市榮華儀器制造有限公司； ICAP6000 ICP-OES測量儀，英國Thermo公司。

1.2 試驗方法

1.2.1 輻照試驗

對配制的0.1 mol/L TODGA-正十二烷、3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-十二烷、0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷、3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷、1.0 mol/L DHOA-正十二烷、正十二烷、純TODGA和純DHOA進行γ輻照，輻照劑量分別為0、1、10、50、100、200、500、1 000 kGy。

1.2.2 樣品分析

分別取50 μL輻照后的樣品，加入950 μL分析純正十二烷稀釋到1 mL，控制進樣量2 μL。色譜分析條件：色譜柱為Agilent Eclipse Plus C18柱(5 μm，4.6 mm×150 mm)，柱溫35 ℃，流動相為100%乙腈，流速1.0 mL/min，DAD二極管陣列檢測器全波長掃瞄。

1.2.3 萃取方法

在離心萃取管中，加入一定體積(通常為1 mL)含金屬離子的水相溶液，再加入相同體積的有機相，在水浴恒溫((25±0.1) ℃)條件下機械振蕩30 min，萃取平衡后離心分相，分別測定有機相和水相中金屬離子濃度，計算金屬離子分配比(D)。對于二價堿土金屬離子和三價稀土金屬離子，水相濃度直接采用ICP-OES測定，有機相用稀硝酸反萃取3次后合并水相再以ICP-OES進行測定。

2 試驗結果與討論

2.1 輻照樣品的高效液相色譜分析

2.1.1 輻照對稀釋劑正十二烷的影響

萃取體系稀釋劑為正十二烷，采用不同γ輻照吸收劑量對正十二烷進行輻照，輻照后的正十二烷的高效液相色譜如圖1所示，峰面積變化見表1。

圖1 不同γ輻照吸收劑量下的正十二烷的高效液相色譜

表1 不同γ輻照吸收劑量下的正十二烷的峰面積變化

從圖1看出：正十二烷主要有3個色譜峰，分別出現在2.08、2.8、4.9 min左右，其中4.9 min左右的峰為正十二烷的峰，另外2個峰為雜質峰；經過不同劑量γ輻照后，正十二烷的色譜峰和峰面積基本沒有發生變化，說明正十二烷在試驗輻照吸收劑量范圍內相當穩定。表1數據同樣說明正十二烷的輻照穩定性。

2.1.2 輻照對TODGA濃度的影響

相同條件下，不同輻照吸收劑量對0.1 mol/L TODGA-正十二烷、3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-正十二烷、0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷和3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系中TODGA濃度變化的影響，輻照后的高效液相色譜圖如圖2～5所示。

由圖2看出，經不同γ劑量輻照后，0.1 mol/L TODGA-正十二烷的主要色譜峰出現在1.9、2.8、3.8、4.9、25.9 min左右，其中4.9 min左右的峰為正十二烷的峰，1.9、2.8 min左右的峰為正十二烷中的雜質峰，25.9 min左右的峰為TODGA的峰，3.8 min左右的峰可能為TODGA中的雜質峰。通過對比不同吸收劑量的色譜圖發現，隨輻照吸收劑量增加，25.9 min左右的峰發生明顯變化，其峰高和峰面積均減小，說明TODGA發生了一定程度的分解。

圖2 不同γ輻照劑量下0.1 mol/L TODGA-正十二烷的高效液相色譜

圖3 不同γ輻照劑量下3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-正十二烷的高效液相色譜

圖4 不同γ輻照劑量下0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷的高效液相色譜

圖5 不同γ輻照劑量下3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷的高效液相色譜

比較圖2、3看出，圖3中1.5 min左右出現1個較強的吸收峰，這是在3.0 mol/L HNO3平衡TODGA時被萃取到有機相中的HNO3的吸收峰，隨吸收劑量逐漸增加，該吸收峰強度逐漸減弱，最終消失。對比圖4、5，萃取體系中均加入1.0 mol/L DHOA，在5.6 min左右出現新吸收峰，該峰為DHOA的吸收峰。通過圖2～5分析TODGA吸收峰的峰面積得出TODGA濃度隨輻照吸收劑量的關系，如圖6所示。

—■—0.1 mol/L TODGA-正十二烷；—●—3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-正十二烷；—▲—0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷；—▼—3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷。

由圖6看出：吸收劑量小于100 kGy時，TODGA濃度變化不大；吸收劑量為500 kGy時，TODGA濃度僅為初始時的30%左右，此時輻射降解較嚴重；TODGA-正十二烷體系中加入DHOA，可在一定程度上抑制TODGA的輻射降解，且萃取體系經過HNO3洗滌后，其耐輻照能力有所增強。

2.1.3 γ輻照對DHOA濃度的影響

相同條件下，考察不同輻照吸收劑量對0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷、3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷、1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系中DHOA濃度的影響，輻照后的色譜圖分別如圖4、5、7所示。根據高效液相色譜圖中DHOA峰面積變化，得出3種體系下DHOA濃度變化，結果如圖8所示。

由圖7看出：流出順序分別為4.9 min和5.58 min左右。對比正十二烷的色譜圖可知，4.9 min左右的峰為正十二烷的峰，5.58 min的峰為DHOA的峰。僅在4.9 和5.58 min左右出現峰的原因是DHOA濃度過大，峰值太高，其他小峰與基線重疊。由圖8看出：隨輻照劑量增加，DHOA濃度緩慢降低；3種體系中DHOA的耐輻照能力依次為1.0 mol/L DHOA-正十二烷>0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷>3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷。

圖7 不同γ劑量輻照下1.0 mol/L DHOA-正十二烷的高效液相色譜

—■—1.0 mol/L DHOA-正十二烷；—●—0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷；—▲—3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷。

2.2 輻照對萃取劑萃取金屬離子的影響

2.2.1 輻照對TODGA-正十二烷萃取金屬離子的影響

0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系經過不同γ吸收劑量輻照后，對3.0 mol/L HNO3介質中的二價堿土金屬離子和三價稀土金屬離子的萃取行為如圖9所示。可以看出：對于二價堿土金屬離子，隨有機相γ輻照吸收劑量增大，0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系萃取Ca、Sr、Ba的分配比降低，其大小順序為Ca(Ⅱ)>Sr(Ⅱ)>Ba(Ⅱ)，Ba基本上不被萃取，該規律與早期研究結果一致。對于三價稀土金屬離子：當γ輻照吸收劑量小于100 kGy時，隨γ輻照吸收劑量增大，0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系對稀土的萃取分配比略有降低；但當γ輻照吸收劑量大于200 kGy時，稀土的萃取分配比顯著降低；特別需要指出的是，當γ輻照劑量大于500 kGy時，0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系萃取某些稀土元素的分配比已經小于1.0，即此劑量下，TODGA已不能從HLLW中萃取稀土。在整個萃取過程中，隨鑭系元素原子序數增加，其相應的分配比增大，而對于輕稀土元素釔，其分配比均比鑭系元素的要高。

有機相:0.1 mol/L TODGA-正十二烷(輻照后)；水相:a—5.0 mmol/L Ca,Sr,Ba，3.0 mol/L HNO3； b—5.0 mmol/L混合稀土，3.0 mol/L HNO3。

2.2.2 DHOA對金屬離子的萃取

由于TODGA在萃取較高濃度的金屬離子時容易形成第三相，所以，在體系中往往需要加入相改良劑。較常用的改良劑是TBP或單酰胺，根據廢物最小化原則，試驗用DHOA作相改良劑。研究輻照后的DHOA對金屬離子的萃取行為，結果如圖10所示。

有機相:1.0 mol/L DHOA-正十二烷(輻照后)；水相: a—5.0 mmol/L Ca,Sr,Ba，3.0 mol/L HNO3； b—5.0 mmol/L混合稀土，3.0 mol/L HNO3。

由圖10看出：隨γ輻照吸收劑量增加，1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系對Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)、Ba(Ⅱ)的萃取分配比降低，輻照吸收劑量小于100 kGy時，分配比變化較小；DHOA萃取Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)、Ba(Ⅱ)的分配比大小順序為Ca(Ⅱ)>Sr(Ⅱ)>Ba(Ⅱ)；1.0 mol/L DHOA-正十二烷對二價堿土金屬離子的萃取分配比均較小，不能定量從3.0 mol/L HNO3介質中萃取回收堿土金屬。DHOA對稀土元素基本沒有萃取能力，并且經過輻照后，其對稀土的萃取分配比僅略有降低，同時輻照后產生的物質對稀土同樣具有非常弱的萃取能力。

2.2.3 混合萃取劑對金屬離子的萃取

相同條件下，不同γ輻照劑量輻照后的0.1 mol/L TODGA-1.0mol/L DHOA-正十二烷體系對二價堿土金屬離子和三價稀土金屬離子的萃取行為如圖11所示。可以看出：隨γ輻照吸收劑量增加，0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷萃取Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)、Ba(Ⅱ)的分配比降低，其中Ca(Ⅱ)分配比下降速率最快，Ba(Ⅱ)分配比下降速度最慢；萃取結果同樣表明，混合萃取劑萃取三者的分配比大小順序為Ca(Ⅱ)>Sr(Ⅱ)>Ba(Ⅱ)。相同條件下，對于萃取堿土金屬離子，0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系的分配比低于0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系的分配比。對于三價稀土金屬離子：γ輻照吸收劑量小于100 kGy時，其分配比略微降低；γ輻照吸收劑量大于200 kGy時，其分配比明顯下降；γ輻照吸收劑量大于500 kGy時，部分稀土元素的分配比小于1，此時不能有效回收全部的稀土元素。

有機相:0.1 mol/L TODGA-1.0mol/L DHOA-正十二烷(輻照后)；水相:a—5.0 mmol/L Ca,Sr,Ba，3.0 mol/L HNO3； b—5.0 mmol/L混合稀土，3.0 mol/L HNO3。

2.2.4 HNO3平衡后的TODGA對金屬離子的萃取

水法后處理產生的高放廢液通常呈酸性，其酸度根據流程不同而不同，通常在1～5 mol/L之間，其處理過程往往在較高酸度下進行，因此考察萃取劑穩定性時，需要考察其與酸接觸后的輻照穩定性。試驗首先將0.1 mol/L TODGA-正十二烷與3.0 mol/L HNO3進行2次平衡，之后再經過不同劑量的γ輻照，然后用輻照后的萃取劑研究其對二價堿土金屬離子和三價稀土金屬離子的萃取行為，結果如圖12所示。

有機相:0.1 mol/L TODGA-正十二烷(3.0 mol/L

由圖12看出：γ輻照劑量小于100 kGy時，Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)和Ba(Ⅱ)的萃取分配比變化較小，僅略有降低；γ輻照劑量大于200 kGy時，Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)和Ba(Ⅱ)的分配比迅速下降，與沒有HNO3平衡的0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系的萃取分配比基本一致，表明無論是否進行酸平衡，TODGA的γ輻照穩定性基本不變。和未與HNO3平衡的體系相同，在γ輻照吸收劑量小于100 kGy時，稀土萃取分配比變化不大；輻照吸收劑量大于200 kGy時，萃取分配比迅速下降；并且不論0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系是否與3.0 mol/L HNO3平衡，二者分配比大小相當：因此，HNO3的存在并不會加速TODGA的分解。

2.2.5 HNO3平衡后混合萃取劑對金屬離子的萃取

相同條件下，0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系用3.0 mol/L HNO3兩次平衡后，再經過不同劑量的γ輻照，其對二價堿土金屬離子和三價稀土金屬離子的萃取行為如圖13所示。

有機相:0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷(3 mol/L HNO3平衡，γ輻照)；水相:a—5.0 mmol/L Ca,Sr,Ba，3.0 mol/L HNO3； b—5.0 mmol/L混合稀土，3.0 mol/L HNO3。

由圖13看出：0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷體系經3.0 mol/L HNO3兩次平衡后，對Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)和Ba(Ⅱ)的萃取分配比在γ輻照吸收劑量小于100 kGy時僅略有降低；輻照吸收劑量大于200 kGy時，Ca(Ⅱ)和Sr(Ⅱ)的萃取分配比迅速下降，表明TODGA發生降解產生了不易被萃取的Ca(Ⅱ)和Sr(Ⅱ)化合物；Ba(Ⅱ)的分配比略有降低，原因是TODGA基本不萃取Ba(Ⅱ)，因此對其影響不大。對于三價稀土金屬離子：輻照吸收劑量小于100 kGy時，萃取分配比變化不大；輻照吸收劑量大于200 kGy時，萃取分配比隨輻照吸收劑量增大而降低，降低速度低于0.1 mol/L TODGA-正十二烷體系的萃取速度，說明DHOA的加入有利于抑制TODGA的降解。

3 結論

試驗結果表明：隨γ輻照劑量增加，正十二烷基本不發生輻射降解；在以正十二烷為稀釋劑的體系中，TODGA濃度隨輻照吸收劑量增加而降低，輻照吸收劑量小于100 kGy時，TODGA基本不發生降解；DHOA的加入有利于抑制TODGA的輻解，萃取劑經HNO3平衡后可以進一步抑制TODGA的輻射降解。

TODGA經過γ輻照后對二價堿土金屬離子的萃取在輻照吸收劑量小于100 kGy時變化較小，在輻照吸收劑量大于200 kGy時，萃取分配比迅速降低。

γ輻照后的TODGA可以萃取三價稀土離子：輻照吸收劑量小于100 kGy時，萃取分配比變化不大；輻照吸收劑量大于200 kGy時，萃取分配比隨輻照吸收劑量增加而降低。

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本刊聲明

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Research on Radiation Stability of TODGA and DHOA

LI Fengfeng,ZHU Wenbin,YE Guoan,HE Hui

(DepartmentofRadiochemistry,ChinaInstituteofAtomicEnergy，Beijing102413，China)

N,N,N’,N’-tetraoctyl diglycolamide (TODGA) andN,N-dihexyl-octamide(DHOA)/n-dodecane system can be used to extract and treat high level liquid waste.In order to understand the stability of the system,the radiolysis behaviors of TODGA,DHOA,n-dodecane and their mixers during γ irradiation used HPLC and other measurements were studied.The results show that the TODGA andn-dodecane are stable when the absorbed dose is at the range of 0-1 000 kGy.For TODGA,when the absorbed dose is less than 100 kGy,the degradation of TODGA is very little.When the absorbed dose is more than 200 kGy,the concentration of TODGA reduce very fast.If adding a little of DHOA into the TODGA/n-dodecane,the irradiation stability of TODGA becomes better.The extraction results of irradiated 0.1 mol/L TODGA/1.0 mol/L DHOA/n-dodecane show that the distribution ratio(D) of bivalent alkaline-earth metal ions and trivalent lanthanide metal ions are vary small when the irradiation dose is less than 100 kGy,however,Ddecreases rapidly when the irradiation dose is more than 200 kGy.

TODGA;DHOA;γ irradiation;HPLC;solvent extraction

2016-10-13

李峰峰(1982-)，男，河北衡水人，碩士，助理研究員，主要研究方向為核燃料后處理。

TL241.12

A

1009-2617(2017)03-0167-08

10.13355/j.cnki.sfyj.2017.03.001