污泥熱解氣化技術的研究進展

高豪杰，熊永蓮，金麗珠，朱躍釗

（1. 鹽城工學院 汽車工程學院，江蘇 鹽城 224051；2. 南京工業大學 機械與動力工程學院，江蘇 南京 211816）

進展綜述

污泥熱解氣化技術的研究進展

高豪杰1，熊永蓮1，金麗珠1，朱躍釗2

（1. 鹽城工學院 汽車工程學院，江蘇 鹽城 224051；2. 南京工業大學 機械與動力工程學院，江蘇 南京 211816）

通過熱解氣化等熱化學轉化方式將污泥轉變為液體或氣體燃料是極具前景的污泥利用方式之一。從污泥的資源化利用方面著手，闡述了污泥熱解氣化技術的研究進展，分析了現有污泥熱解氣化工藝的優缺點和主要影響因素，并對該技術的發展趨勢進行了展望。指出：高濕污泥與生物質混合進行共熱解可以提高原料的轉化率和整個系統的熱效率；高效污泥熱解氣化裝置的研發是目前污泥熱解氣化技術領域亟待解決的問題。

污泥；熱解；氣化；工藝；影響因素

20世紀90年代，世界水環境組織開始用“生物固體”取代“污水污泥”的概念［1］，其詳細定義為“一種富含可利用有機物成分的污染物”［2］，強調了污水污泥具有回收利用的價值，使得其資源化、能源化的概念被廣泛接受。隨著我國工業技術的發展和環境保護意識的增強，工業和生活污水處理能力以及處理效率大幅提升，污泥產量也隨之急劇增大，加劇了其處理處置的嚴峻性和緊迫性［3］。2015年，我國污泥年產量已達5.6×107t，且每年仍以10%的速率增加，如果不進行有效處理將會給生態環境帶來巨大危害［4-5］。

由于污泥的含水率高、熱值低等特性降低了其經濟性，故污泥尚未得到有效利用。污泥含水率通常大于70%，含有大量C、H等可燃成分，若能對其中的能量進行回收，用于供氣或作為燃油替代品，對解決環境和能源問題均具有重大意義［6-7］。通過熱解氣化等熱化學轉化方式將污泥轉變為液體或氣體燃料是極具前景的污泥利用方式之一，但目前污泥的熱化學轉化利用技術存在能耗大、成本高、設備復雜和易對環境造成二次污染等問題，裝置的整體熱效率也非常低，不利于污泥的規模化處理和處置。

本文從污泥的資源化利用方面著手，闡述了污泥熱解氣化技術的研究進展，分析了現有污泥熱解氣化工藝的優缺點和主要影響因素，并對該技術的發展趨勢進行了展望。

1 污泥的利用方式

污泥的傳統處置方式主要有衛生填埋、農田施化、生產建材和焚燒等。其中，衛生填埋是一種資源的嚴重浪費，還會對土壤以及地下水造成污染［8-9］。而由污泥生產建材只能利用污泥中的小部分無機物，還要消耗大量熱量來脫除污泥中的水分，經濟性較低［10-11］。污泥焚燒產生的煙氣中含有大量的SO2、NOx、二噁英及重金屬顆粒等有害物質，會對環境造成嚴重污染［12-13］。這些傳統利用方式不僅不能使污泥得到有效利用，還會對環境帶來二次污染。

污泥的能源化利用方式主要有厭氧消化制沼氣和熱解氣化等。能源化利用是污泥清潔高效利用的熱點研究方向。污泥的厭氧消化制沼氣工藝作為污泥穩定化的手段之一，因投資高、工藝復雜而尚難普及［14-15］。此外，消化污泥的有機物含量和含水率依然很高，仍需進一步處理處置［16］。污泥熱解氣化可以得到可燃性氣體、生物油以及生物炭［17-18］，不會對環境造成二次污染，是一種高效環保的資源化利用方法。

2 污泥熱解氣化條件研究

隨著熱解技術的日漸發展，一些研發實力較強的科研單位，如美國可再生能源實驗室、波蘭大學、漢堡大學、阿斯頓大學、伯明翰大學、華中科技大學、中科院廣州能源所、浙江大學等，均致力于污泥熱解技術的研究，開發了許多熱解氣化工藝［19-27］。

污泥熱解氣化主要是在微正壓、無氧或缺氧條件下將污泥加熱，使其中的有機物發生熱裂解等熱化學反應，轉化為氣體、熱解油、殘炭等產物的過程，污泥熱解氣化的總反應式如下。

2.1 干燥后熱解

目前，大部分污泥熱解氣化方面的研究都是以干污泥為對象。Gao等［28］采用熱重-傅里葉變換紅外分析以及差熱分析法開展了干污泥熱解動力學及產物分析研究，獲得了污泥的失重峰值區間（分別為186～296 ℃和296～518 ℃）以及對應的反應活化能（分別為82.284 kJ/mol和48.342 kJ/mol）。胡艷軍等［29-30］以水蒸氣為氣化劑開展了干污泥熱解氣化研究，結果表明水蒸氣的加入增大了氣體產率，且氣體中H2和CO等可燃性氣體的體積分數也大幅提高。鄧文義等［31］在單模微波反應爐中開展了污泥高溫微波裂解試驗，證明水蒸氣的加入有利于氫氣的生成，當水蒸氣流量為0.69 g/min時，H2的體積分數可以達到52%。張艷麗［24］對污泥熱解后的殘渣開展了氣化實驗，考察了不同水蒸氣流量對氣化的影響，結果表明，當水蒸氣以1.19 g/min的流量通入時，氣體產率達到最大值0.61 m3/kg，且氣體中的H2比例達到最大。

2.2 濕污泥直接熱解

由于污泥含水率較高，傳統的氣化方式要求污泥進入氣化爐前需進行預干燥，存在能源重復消耗、成本高、設備復雜、易對環境造成二次污染等問題，裝置的整體熱效率非常低，不利于污水污泥的規模化處理和處置。近年來，針對高濕污泥利用過程中存在的能耗高、熱效率低、污染嚴重等問題，不少學者開始研究高濕污泥直接利用技術。南京工業大學［32］提出了一種高濕原料干燥熱解一體化工藝，即物料的干燥與熱解氣化在同一個反應器中進行，用物料干燥后得到的低壓水蒸氣直接作為氣化劑，探討研究高濕污泥的直接熱解氣化特性，將原料中的化學能進行改性和提質，轉化為可大規模儲運的清潔化學能，實現低品位原料的清潔利用。

Domínguez等［33］采用管式熱解爐對干污泥和濕污泥的熱解特性進行了研究，結果顯示濕污泥氣體產率更高，且氣體中H2含量更高，主要是因為污泥中水分的存在形成了水蒸氣氛圍，促進了污泥的原位水蒸氣氣化反應。熊思江等［25］采用管式爐反應器開展了濕污泥高溫熱解實驗，發現提高含水率可增大H2與CO的產率，但其載氣為惰性氣體且不能實現連續進料，揮發分易被載氣稀釋，使得實驗結果不能揭示高水分物料的真實特性。黃浩［34］開發了高濕生物質氣化制取高濃度H2的工藝，但該工藝主要以生物質制氫為目標，熱效率較低。郝小紅等［35］在超臨界水中開展了污泥的氣化實驗，產物中H2的體積分數可達20%左右，但超臨界氣化過程會產生金屬氧化物和無機鹽沉積，造成設備腐蝕嚴重，且運行成本高，限制了其工業化應用。

2.3 污泥與生物質共熱解

由于污泥的固定碳和揮發分含量以及熱值均較低，其利用經濟性較差。為了提高污泥利用的經濟性，近年來，不少學者開始進行污泥與其他原料混合熱解氣化的研究［36-37］。原料中C，H，O的比例是影響氣化效率以及產物品質的重要因素，因此，可通過調控元素比例使污泥利用的經濟性達到最優。與污泥相比，木屑的顯著特點是含水量低，固定碳和揮發分含量高。污泥和生物質共同熱解可將高濕污泥原料自身蒸發出來的水蒸氣作為氣化劑，同時又可將生物質中的H和C有效地轉化為燃料氣體，從而提高原料的轉化率和系統的熱效率。

Lee等［37］開展了污泥和生物質共熱解的實驗研究，考察了摻混比例和反應溫度的影響。實驗結果表明：兩者的協同作用可以提高燃氣的熱值，隨著反應溫度的升高，產物中CO，H2，CH4的含量得到提升；在生物質摻混量為40%（w）、反應溫度為900 ℃的最優反應條件下，產物中可燃氣體的含量達最大值。

Zhang等［38］利用真空固定床在900 ℃條件下開展了污泥和生物質的混合熱解實驗。結果表明：相對于污泥單獨熱解，污泥與生物質的共熱解有利于氣相產物的生成，氣體的熱值也得到了提升。這主要是由于高濕污泥提供了更多的水，而生物質提供了充足的碳源，從而促進了水蒸氣和固定碳的水蒸氣氣化反應，使得CO和H2的產率大幅提高。

焦李等［39］在固定床反應器上開展了污泥和松木鋸末混合物的共氣化研究，考察了摻混比對燃氣成分、燃氣產量和碳轉化率的影響。實驗結果表明：污泥的最佳摻混比為40%～60%（w），此時燃氣產率和碳轉化率最高，且氣體中的H2體積分數最高，達40%，燃氣產率為0.70 m3/kg。

3 污泥熱解氣化工藝研究

3.1 外熱式固定床氣化

在污泥熱解氣化基礎工藝的研究進程中，管式爐氣化裝置因其結構簡單、成本低、易于操作等特點而得到了廣泛應用。袁浩然等［40］利用自行搭建的管式反應爐對市政污泥開展了熱解實驗，考察了不同反應條件對產物中生物炭產率的影響，最高的能量轉化效率可達75.9%。張艷麗［24］利用管式爐氣化裝置對污泥熱解后的殘渣開展了水蒸氣氣化制備富氫氣體的實驗研究。李海英等［41］利用管式爐熱解裝置對污泥開展了熱解實驗，重點研究了污泥熱解氣體經冷凝后產生的液相產物即熱解油的產率及特性，并對固體半焦及不凝結氣體的產率和特性開展了分析和討論。Liu等［42］利用管式爐熱解裝置對污泥熱解進行了研究，考察了添加劑CaO對污泥中N元素在反應中轉移的影響。

傳統的管式爐為電加熱，升溫速率慢，外部的熱源通過傳導的方式將熱量從反應器管壁傳到內部的反應原料，不僅效率低、熱損失較大，而且會導致反應器內的溫度分布不均勻。因此，需要開發可靠度更高的工藝裝置。

3.2 微波熱解

近年來，微波熱解也受到了廣大學者的關注［43］。與電加熱相比，微波熱解因其獨特的傳熱傳質規律而具有升溫速率快、加熱均勻、反應過程易于控制、可選擇性加熱等優點［44-45］。

王曉磊等［46］利用電加熱管式爐和單模微波爐對污泥熱解開展了研究，討論了微波熱解在制備富氫氣體方面的特性，結果表明，含水率或熱解溫度的升高可以顯著提高轉化率和氣體可燃成分的濃度，固定形態的微波吸收器可以提高揮發分向熱解氣的轉化，但微波裝置的總體熱效率較低。陳浩等［47］開展了城市污泥微波熱解的實驗研究，實驗結果表明，相對于傳統熱解，微波熱解污泥所得產物中可燃性氣體含量更大，富含H2和CO。Zhang等［48］的研究結果表明，微波熱解的反應速率明顯大于其他加熱方式。

微波熱解的反應速率較快，但其能耗較大，反應過程中熱輻射損失量大，且污泥中需要加入添加劑以促進對微波的吸收，因而提高了處理成本。此外，大型的微波裝置生產工藝較復雜，這也在一定程度上阻礙了污泥微波熱解技術的大規模應用。

3.3 超臨界氣化

超臨界氣化是以超臨界狀態下的水作為反應介質進行氣化反應，其傳熱傳質效果較為優異。污泥的超臨界氣化可降低反應溫度，使污泥得到充分降解，減少氣體中的焦油量，縮短反應時間。

王嘗［49］利用間歇式超臨界反應釜進行了城市污泥超臨界水氣化實驗研究，考察了溫度、壓強、反應時間以及污泥濃度對反應產物的影響。實驗結果表明，污泥超臨界水氣化的主要產物為CH4、CO、CO2等，在反應溫度425 ℃、干污泥含量10%（w）、壓強25 MPa和停留時間50 min的條件下，氣化效率和碳轉化率達到最大值。

馬紅和等［50］利用超臨界水間歇式反應釜對污泥進行了催化氧化實驗。實驗結果表明，氧化劑用量、反應溫度、反應時間以及催化劑的使用對產物中H2的含量有較大影響。氧化劑的加入會降低產物中H2的體積分數；反應溫度每升高20 ℃，H2的體積分數就會增加2個百分點；反應時間越長，H2的產量越大，在30 min時達到最大值。

Xu等［51-52］利用超臨界反應釜研究了氧化系數對污泥熱解以及316不銹鋼腐蝕特性的影響。結果表明：氣體產物中H2的含量隨著氧化系數的增高呈先上升后下降的趨勢；在溫度450 ℃、壓力25 MPa、氧化系數0.6、停留時間2.5 min的條件下，H2產率達最大值；隨著氧化系數的提高，316不銹鋼的腐蝕由點蝕變為全面腐蝕。

Chen等［53-54］利用流化床反應器對脫水污泥開展了超臨界水氣化實驗，考察了反應溫度、污泥濃度、催化劑類型對氣相產物以及產物中C元素分布的影響。實驗結果表明，提高反應溫度、降低污泥濃度有利于提升產物中氣體的占比，催化劑的添加有利于富氫氣體的生成。

超臨界水能夠在短時間內高效率地實現碳基能源的氣化，實現全部、干凈地回收利用資源，獲得大量的可燃氣和生物炭；反應在密閉系統中進行，水可循環使用，不污染環境；能夠實現熱解產物的組成控制，克服傳統回收工藝的缺點，真正實現污泥熱解的資源化利用。然而，超臨界氣化的反應條件非常苛刻，需在高溫、高壓下進行，對容器耐溫耐壓的要求相對較高。此外，反應過程中存在的腐蝕設備、鹽沉淀等關鍵性技術難題也限制了超臨界氣化技術的大規模應用［55-57］。

4 結語

污泥的熱解氣化可將污泥中的部分有機質轉化為化工原料，并能很好地固定污泥中的重金屬元素，是未來污泥利用的熱點研究方向。污泥的熱解氣化作為一種資源回收利用以及環保型的污泥處理技術，具有廣闊的前景，符合國家關于能源和環境可持續發展的要求。然而，當前國內外在該領域的研究大部分尚停留在實驗室或中試階段，許多技術仍尚待改進和完善。

干污泥的熱解氣化，需要對高濕污泥進行預干燥處理，需要消耗大量的熱能，且干燥后得到的水蒸氣未被回收利用，熱效率較低。高濕污泥與生物質混合進行共熱解，可以增加原料中的碳含量，并以原料自身蒸發出來的水蒸氣作為氣化劑，原料的轉化率和整個系統的熱效率較高。

由于污泥含水率高、熱值低等特性，現有的大多數熱解氣化工藝及裝置難以滿足利用過程的高效性和經濟性等要求。傳統的熱解氣化裝置雖然結構簡單，但是傳熱傳質效率差，熱效率低。微波熱解和超臨界氣化雖然反應速率較快，轉化率較高，但是系統的能耗較高，且熱解設備較復雜和昂貴，導致應用前景不佳。因此，高效污泥熱解氣化裝置的研發是目前污泥熱解氣化技術領域亟待解決的問題。

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（編輯 魏京華）

Research progresses on pyrolysis and gasification technology of sewage sludge

Gao Haojie1，Xiong Yonglian1，Jin Lizhu1，Zhu Yuezhao2
（1. School of Automotive Engineering，Yancheng Institute of Technology，Yancheng Jiangsu 224051，China；2. School of Mechanical and Power Engineering，Nanjing Tech University，Nanjing Jiangsu 211816，China）

Transmuting sludge into liquid or gaseous fuels by thermochemical methods such as pyrolysis and gasif i cation was one of the most promising ways for sewage sludge utilization. Focused on the resource utilization of sludge，the research progresses on pyrolysis and gasification technology of sewage sludge were expounded. The advantages and disadvantages of the existing pyrolysis and gasif i cation processes and the main inf l uencing factors were analyzed，and the development trends of the technology was forecasted. It was pointed out that：The conversion rate of raw materials and even the thermal eff i ciency of the whole system could be increased by co-pyrolysis of high-moisture sewage sludge and biomass；The research and development of high-efficiency sewage sludge pyrolysis and gasification unit is the urgent problem in the fi eld of sewage sludge pyrolysis and gasif i cation.

sewage sludge；pyrolysis；gasif i cation；process；inf l uence factor

X705

A

1006-1878（2017）03-0264-06

10.3969/j.issn.1006-1878.2017.03.002

2016 - 09 - 09；

2017 - 03 - 02。

高豪杰（1986—），男，河南省新鄉市人，博士，講師，電話 0515 - 88168740，電郵 gaohaojie@ycit.edu.cn。

“十二五”國家科技支撐計劃項目（2014BAJ01B00）；江蘇省協同創新中心計劃項目（GX2015203）；江蘇省科技支撐計劃項目（BE2013127）；江蘇沿海新能源汽車研究院項目（QYY20160613）。