典型煤種O2/CO2/H2O氣氛下中高溫燃燒時NO的生成特性

雷 鳴， 黃星智， 王春波

(華北電力大學 能源動力與機械工程學院， 河北保定 071003)

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典型煤種O2/CO2/H2O氣氛下中高溫燃燒時NO的生成特性

雷 鳴， 黃星智， 王春波

(華北電力大學 能源動力與機械工程學院， 河北保定 071003)

利用自制恒溫熱分析系統研究了大同煙煤和陽泉無煙煤在O2/CO2/H2O氣氛下中高溫燃燒時NO的釋放行為，并與O2/N2和O2/CO2氣氛下的情況進行了對比分析.結果表明：當氧氣體積分數為5%時，大同煙煤在O2/CO2和O2/N2氣氛下燃燒時只有一個NO體積分數峰，而在O2/CO2/H2O氣氛下卻變成一前一后2個峰；當氧氣體積分數升高到21%后，大同煙煤在O2/CO2/H2O氣氛中的NO釋放過程又變為一個體積分數峰；陽泉無煙煤的NO釋放過程與大同煙煤類似；大同煙煤在O2/CO2氣氛中的NO排放量始終低于O2/N2氣氛中；由于低氧氣體積分數下H2O氣化反應的影響，大同煙煤在O2/CO2/H2O氣氛中的NO排放量在高溫下高于O2/CO2氣氛中；氧氣體積分數升高后，大同煙煤在O2/CO2/H2O氣氛中的NO排放量又低于O2/CO2氣氛中；陽泉無煙煤的NO排放量高于大同煙煤，但其不同氣氛下的變化趨勢與大同煙煤一致.

富氧燃燒； O2/CO2/H2O氣氛； NO生成特性； 恒溫熱分析系統

富氧燃燒(O2/CO2燃燒)作為一種可實現較低成本捕集CO2的新型燃燒技術，已獲得國內外學者的高度關注[1].由于采用純氧代替空氣作為氧化劑，煤粉富氧燃燒煙氣的主要成分由N2轉變為CO2和H2O,根據燃料和煙氣循環方式的不同，其富集體積分數一般為60%～70%和25%～35%[2].在富氧氣氛中，CO2和H2O均會作用于燃燒過程進而影響NO的生成與還原，但目前的學者大部分針對O2/CO2氣氛中NO的排放特性展開研究，涉及O2/CO2/H2O氣氛的研究較少.

1 實驗過程

煤粉的燃燒實驗在固定床實驗臺上進行，如圖1所示.該系統的主要設備包括智能溫度控制管式爐、蒸汽發生裝置和煙氣分析儀等，詳細介紹參見文獻[7].

圖1 固定床實驗臺示意圖

實驗用煤的工業分析和元素分析見表1.原煤經磨制后，篩選粒徑為75～96 μm的煤粉干燥備用.實驗時，首先將管式爐升溫至目標溫度，然后啟動蒸汽發生裝置并通入反應氣體，開啟電腦及煙氣分析儀；稱取約(80±0.05) mg煤粉，均勻平鋪于剛玉舟內，然后將剛玉舟置于支架上，閉合爐體進行燃燒實驗.管式爐的出口通過硅膠管與煙氣分析儀相連，煤粉燃燒的氣體產物由載氣攜帶進入煙氣分析儀進行實時監測.氣體總體積流量為2.67 L/min.校正實驗表明，該體積流量已能充分消除外擴散的影響.在無特別說明情況下，水蒸氣體積分數為20%.文獻[8]～文獻[10]中指出，在1 200 ℃以下可基本不考慮熱力型NO的生成，故實驗溫度范圍選擇1 000～1 200 ℃.

表1 煤的工業分析和元素分析

采用以下2個參數來描述燃料氮的釋放特性：一個是NO析出瞬時體積分數；另一個是煤燃燒時的NO排放量(XNO)[3]，由式(1)計算：

(1)

式中：XNO為NO排放量，mg/g；φNO為煙氣中NO的體積分數，μL/L；qV為煙氣體積流量，L/s；Vm為氣體摩爾體積，mol/L；mcoal為煤樣質量，g；MNO為NO的摩爾質量，mg/mol.

2 實驗結果與分析

2.1 NO釋放過程

2.1.1 不同溫度時NO釋放過程

圖2給出了大同煙煤在1 000 ℃時不同氧氣體積分數下NO的釋放過程.由圖2可知，隨著燃燒反應的進行，NO開始析出并形成一個體積分數峰，之后NO體積分數逐漸降低.當氧氣體積分數為5%時，NO體積分數低且持續時間長.主要原因是煤粉顆粒周圍氧氣有限，燃燒速率低，燃料N向NO轉化慢.氧氣體積分數增加到21%時，煤粉燃燒速率提高，燃料N釋放速率加快，NO最大體積分數升高，釋放過程縮短.

無論是低氧氣體積分數還是高氧氣體積分數，煤粉在O2/N2氣氛下燃燒時NO體積分數均為最高，其次是O2/CO2氣氛，最后是O2/CO2/H2O氣氛.在O2/CO2氣氛下，由于CO2本身的高密度、大比熱容，使得該氣氛下煤粉的燃燒溫度降低、燃燒速率減緩[11-12]，燃料N向NO的轉化率降低，釋放時間延長[13-14]；此外，與O2/N2氣氛相比，O2/CO2氣氛中高體積分數的CO2可能與煤焦發生氣化反應(式(2))生成CO，促進了NO的均相還原反應(式(3))[15].在O2/CO2/H2O氣氛中，除了以HCN和NH3等形式析出的揮發分N，焦炭N也可經過多相反應轉化生成HCN，這些HCN和NH3等含氮前驅體會經過一系列的脫氫或結合反應最終生成NH和NCO基團[16].根據胡曉煒等的研究[6]，向反應氣氛中添加H2O后，在反應(4)的作用下，燃燒過程中的主要鏈式反應(5)受到抑制，從而增加了OH的體積分數并降低了O基團的體積分數.這使得NH與O的反應(6)受到抑制，從而增加了NO與還原性基團經反應(7)生成N2的可能性，減少了NO的生成.

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

(a) 5% φ(O2)

(b) 21% φ(O2)

Fig.2 NO release profiles of Datong bituminous coal at 1 000 ℃ and different oxygen concentrations

圖3給出了大同煙煤在1 100 ℃時不同氧氣體積分數下NO的釋放過程.由圖3可知，溫度升高后，在氧氣體積分數一定時，煤粉在O2/N2和O2/CO2氣氛中燃燒時NO的釋放過程與1 000 ℃時類似，均只有一個NO體積分數峰，且O2/N2氣氛中的峰值要高于O2/CO2氣氛中.但在5%氧氣體積分數下，煤粉在O2/CO2氣氛中燃燒時的NO釋放過程卻較O2/N2氣氛中縮短，而氧氣體積分數升高后，兩者又趨于一致.當煤粉在O2/CO2/H2O氣氛中燃燒時，在5%氧氣體積分數下，NO釋放曲線有一前一后2個較小的體積分數峰，其釋放時間也有所縮短，氧氣體積分數升高到21%后，其NO釋放過程與O2/N2氣氛和O2/CO2氣氛中相近，均只有1個獨立的NO體積分數峰.

當溫度由1 000 ℃升高到1 100 ℃后，煤焦的CO2和H2O氣化反應均開始加速，其增幅可能較燃燒反應更為明顯，尤其是在低氧氣體積分數下的燃盡階段[17].此時，因為CO2氣化反應的作用，煤粉在O2/CO2氣氛中燃燒后期的反應速率高于在O2/N2氣氛中[17]，使得煤粉燃盡提前，NO釋放時間縮短.氧氣體積分數升高后，氣化反應作用減弱，2種氣氛中NO釋放時間的差距縮小.

(a) 5% φ(O2)

(b) 21% φ(O2)

Fig.3 NO release profiles of Datong bituminous coal at 1 100 ℃ and different oxygen concentrations

當氧氣體積分數為5%時，大同煙煤在O2/CO2/H2O氣氛中的第一個NO體積分數峰主要源于煤燃燒過程中燃料N(包括揮發分N和部分焦炭N)的釋放，而第二個體積分數峰則可能是煤焦H2O氣化生成的HCN和NH3等含氮前驅體氧化而成的.文獻[17]中指出，當CO2和H2O共存時，因CO2氣化表觀活化能高且反應速率慢，其在煤焦的共氣化反應中可能起次要作用，故溫度升高后，H2O氣化反應速率將明顯高于CO2氣化反應速率.煤焦在與H2O發生氣化反應時可能經如下途徑(式(8)和式(9))產生額外的HCN，其中有一部分HCN會經反應(10)轉化為NH3，這些HCN和NH3可進一步轉化為NH和NCO等活性基團[18].Sch?fer等[19]認為在一定的溫度范圍內(800～1 100 ℃)，這些含氮基團對NO主要起還原作用(反應(7)和反應(11))，但1 100 ℃已經達到其還原作用的上限溫度，由于溫度較高，這時可能有更多的NH和NCO經反應(6)和反應(12)氧化生成NO，從而形成第二個NO體積分數峰.當氧氣體積分數增加到21%后，因為在煤焦的燃燒后期氧氣較為充足，故氣化反應較低氧氣體積分數時減弱，沒有出現獨立的NO體積分數峰.

(8)

(9)

(10)

(11)

(12)

圖4給出了大同煙煤在1 200 ℃時不同氧氣體積分數下NO的釋放過程.對比圖3和圖4可知，溫度的升高并沒有改變O2/N2氣氛中相對于O2/CO2氣氛中較高的NO體積分數，但在5%氧氣體積分數下，煤粉在2種氣氛中NO釋放時間的差距卻較1 100 ℃時有所增大，而氧氣體積分數升高后，差距又逐步減小.

(a) 5% φ(O2)

(b) 21% φ(O2)

Fig.4 NO release profiles of Datong bituminous coal at 1 200 ℃ and different oxygen concentrations

在O2/CO2/H2O氣氛中，當氧氣體積分數為5%時，NO釋放曲線前后2個體積分數峰變得更為突出，其釋放時間也明顯縮短，而氧氣體積分數增加后，NO釋放過程與O2/N2氣氛中和O2/CO2氣氛中相近，均只有1個獨立的NO體積分數峰.溫度升高到1 200 ℃后，在低氧氣體積分數下，CO2氣化反應在燃盡階段的影響進一步增強，促進了煤粉的消耗[20]，導致O2/CO2氣氛中NO釋放時間較O2/N2氣氛中縮短.氧氣體積分數的升高則削弱了氣化反應的作用，使得不同氣氛中NO釋放時間的差距縮小.在O2/CO2/H2O氣氛中，煤粉的燃燒速率及相應燃料N的釋放速率因溫度的升高而加速，導致第一個NO體積分數峰較1 100 ℃時有所提高.同時，煤粉在低氧氣體積分數下燃燒后期的焦炭H2O氣化反應速率也有顯著加快，進而產生大量的HCN和NH3,并轉化為NH和NCO等含氮基團，而此時的溫度已經超過還原反應溫度的上限(1 100 ℃)[19]，因此NH和NCO將更多地氧化生成NO，從而形成第二個NO體積分數峰.此外，由于氣化反應的作用，加快了煤粉的燃盡，使得NO釋放時間縮短.氧氣體積分數提高后，氣化反應的影響減弱，經含氮前驅體氧化生成的NO減少，故無法在燃燒后期形成突出的NO體積分數峰.

2.1.2 不同煤種時NO釋放過程

圖5給出了陽泉無煙煤在1 200 ℃時不同氧氣體積分數下的NO釋放過程.與大同煙煤類似，在5%氧氣體積分數下，陽泉無煙煤在O2/N2氣氛和O2/CO2氣氛中燃燒時均只有1個NO體積分數峰，且后者要低于前者，而在O2/CO2/H2O氣氛中卻有一前一后2個NO體積分數峰，其NO釋放時間也按O2/N2氣氛、O2/CO2氣氛和O2/CO2/H2O氣氛的順序依次縮短；當氧氣體積分數升高到21%后，陽泉無煙煤在3種氣氛中燃燒時均只有1個明顯的NO體積分數峰.

(a) 5% φ(O2)

(b) 21% φ(O2)

Fig.5 NO release profiles of Yangquan anthracite at 1 200 ℃ and different oxygen concentrations

然而，與大同煙煤不同的是，當氧氣體積分數為5%時，陽泉無煙煤在O2/CO2/H2O氣氛下燃燒過程中的第二個NO體積分數峰卻顯著高于第一個NO體積分數峰.如前所述，由于CO2熱物性以及CO2氣化反應的影響，陽泉無煙煤在O2/CO2氣氛中的NO排放體積分數低于在O2/N2氣氛中.在低氧氣體積分數下，由于氣化反應的作用，煤粉在O2/CO2和O2/CO2/H2O氣氛中的反應速率會逐步提高，促進了煤粉的燃盡，相應地縮短了NO的釋放時間.由于陽泉無煙煤揮發分含量低，所以其在燃燒過程中必然只有很少燃料N以氣態形式析出，大部分燃料N應以固態焦炭N的形式轉化釋放[21].當氧氣體積分數較低時，在煤粉燃燒的后期，因為殘留的焦炭N數量很多，因而H2O氣化(式(8)～式(10))生成的含氮前驅體以及相應的活性基團數量也會有所增加，并更多地被氧化生成NO，從而造成第二個體積分數峰明顯高于燃燒初期的NO體積分數峰.

2.2 NO釋放量

圖6給出了由式(1)計算而得的大同煙煤在不同溫度下的NO排放量.如圖6所示，在5%氧氣體積分數下，由于CO2熱物性以及氣化反應的影響，大同煙煤在O2/CO2氣氛中的NO排放量總是低于在O2/N2氣氛中，但O2/CO2/H2O氣氛中NO排放量的變化卻較為復雜.

在1 000 ℃時，大同煙煤在O2/CO2/H2O氣氛中的NO排放量要低于O2/CO2氣氛中.因為此時溫度較低，氣化反應的影響較小，添加H2O后增加了NO與還原性基團生成N2的可能性，導致NO排放量減少[6].溫度升高到1 100 ℃后，O2/CO2/H2O氣氛中的NO排放量仍低于O2/CO2氣氛中，但兩者之間的差距減小.主要原因是溫度的升高加快了燃燒后期煤焦的H2O氣化反應，生成了更多的HCN和NH3等含氮前驅體.這些含氮化合物在高溫下將更快地氧化生成NO，而此時已經接近燃盡階段，因為無燃料N的繼續析出，即使有H2O存在，NO均相還原作用也將明顯減弱，導致NO生成量增加，從而部分抵消了燃燒前期H2O加入后因還原性基團數量提高而對NO生成的抑制作用，使得O2/CO2和O2/CO2/H2O氣氛中的NO排放量逐漸接近.在1 200 ℃時，煤焦H2O氣化反應進一步加速，氣化生成的HCN和NH3等含氮前驅體在高溫下將更多地氧化生成NO，超過了因添加H2O而在還原性基團作用下減少的NO排放量，因此O2/CO2/H2O氣氛中的NO排放量要高于O2/CO2氣氛中，但在CO2熱物性和氣化反應的影響下，其NO排放量還是要低于O2/N2氣氛的.此外，隨著溫度的提高，大同煙煤在3種氣氛中的NO排放量均逐漸降低.可能的原因是溫度升高強化了煤焦的異相還原反應，導致NO排放量有所降低[22].

(a) 5% φ(O2)

(b) 21% φ(O2)

Fig.6 NO emission of Datong bituminous coal at different temperatures

當氧氣體積分數為21%時，大同煙煤在相同溫度下的NO排放量較氧氣體積分數為5%時均有所升高.主要原因是氧氣體積分數的升高使得大部分的NH3/HCN直接氧化為NO，導致NO的均相還原效應降低；同時，煤粉的燃燒特性也得到改善，促進了燃料N向NO的轉化[23].在此氧氣體積分數下，即使溫度升高到1 200 ℃，大同煙煤在O2/N2、O2/CO2和O2/CO2/H2O氣氛中的NO排放量仍依次降低.氧氣體積分數升高后,煤焦H2O氣化的影響減弱,HCN和NH3等含氮前驅體生成量減少,相應的NO生成量也有所降低,此時H2O在燃燒過程中的主要作用機理是:通過提高還原性基團與NO反應生成N2的可能性而減少NO排放[6],故在高氧氣體積分數下O2/CO2/H2O氣氛中的NO排放量總是低于O2/CO2氣氛中.此外,由于H2O加入后還原性基團含量的增加,使得O2/CO2/H2O氣氛中NO增長幅度較小,所以氧氣體積分數升高后H2O對NO生成的影響更為顯著.

圖7給出了大同煙煤和陽泉無煙煤在不同溫度下的NO排放量.如圖7所示，在5%氧氣體積分數下，與大同煙煤類似，陽泉無煙煤在O2/CO2氣氛中的NO排放量低于O2/N2氣氛中，而在O2/CO2/H2O氣氛中的排放量卻高于O2/CO2氣氛中.如前所述，雖然添加H2O后還原性基團數量的增加可還原一部分燃燒前期生成的NO，但在低氧氣體積分數下，煤焦H2O氣化會產生大量HCN和NH3等含氮前驅體，而此時燃燒溫度較高，這些含氮前驅體會進一步氧化生成更多NO，再考慮到燃盡階段均相還原作用的減弱，最終造成燃燒后期的NO生成量超過前期的NO還原量.氧氣體積分數升高到21%后，煤焦H2O氣化作用減弱，因為反應氣氛中的H2O主要影響了還原性基團的數量，導致NO的排放量減少，故在高氧氣體積分數下O2/CO2/H2O氣氛中的NO排放量低于O2/CO2氣氛中.此外，無論氧氣體積分數的高低，陽泉無煙煤的NO排放量總是高于大同煙煤的.主要原因可能是無煙煤揮發分含量低，而焦炭N向NO轉化率較高[24].

(a) 5% φ(O2)

(b) 21% φ(O2)

圖8給出了在1 200 ℃時水蒸氣體積分數對大同煙煤燃燒NO排放量的影響.在5%氧氣體積分數下，隨著水蒸氣體積分數的增加，燃煤NO排放量逐漸升高，而當氧氣體積分數增加到21%后，NO排放量卻隨著水蒸氣體積分數的增加而逐漸降低.當氧氣體積分數較低時，雖然水蒸氣體積分數升高后還原性基團的數量有所增加，但燃燒后期煤焦H2O氣化反應速率也加速[17]，氣化生成的HCN和NH3等含氮前驅體以及隨之氧化生成的NO數量也增加，超過了燃燒前期因H2O添加而減少的NO生成量.當氧氣體積分數較高時，因為H2O氣化影響較小，隨著水蒸氣體積分數的增加，還原性基團的數量逐漸增多，導致NO排放量逐漸降低.

(a) 5% φ(O2)

(b) 21% φ(O2)

3 結 論

(1) 在實驗條件下，大同煙煤在O2/CO2氣氛和O2/N2氣氛中燃燒時均只有1個NO體積分數峰，且前者始終低于后者.當氧氣體積分數較低時，隨著溫度的升高，由于煤焦H2O氣化反應的作用，大同煙煤在O2/CO2/H2O氣氛中的NO釋放過程逐漸由1個體積分數峰變為一前一后2個體積分數峰.但是當氧氣體積分數升高后，由于氣化反應的影響減弱，大同煙煤在O2/CO2/H2O氣氛中的NO釋放過程始終只有1個NO體積分數峰.陽泉無煙煤的NO釋放過程與大同煙煤類似.

(2) 大同煙煤在O2/CO2氣氛中的NO排放量始終低于在O2/N2氣氛中.當氧氣體積分數較低時，隨著溫度的升高，在H2O氣化反應的作用下，大同煙煤在O2/CO2/H2O氣氛中的NO排放量逐漸接近并超過O2/CO2氣氛中.但是氧氣體積分數的升高削弱了氣化反應的影響，使得大同煙煤在O2/CO2/H2O氣氛中的NO排放量始終低于在O2/CO2氣氛中.陽泉無煙煤的NO排放量高于大同煙煤，但其不同氣氛下的變化趨勢與大同煙煤一致.

(3) 在1 200 ℃下，當氧氣體積分數較低時，因為提高水蒸氣體積分數促進了H2O的氣化，燃煤NO排放量逐漸升高，而由于氧氣體積分數增加后氣化影響減弱，導致NO排放量隨著水蒸氣體積分數的升高而逐漸降低.

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NO Emission Characteristics of Typical Coals Under O2/CO2/H2O Atmosphere at Intermediate and High Temperatures

LEI Ming, HUANG Xingzhi, WANG Chunbo

(School of Energy, Power and Mechanical Engineering, North China Electric Power University, Baoding 071003, Hebei Province, China)

NO emission characteristics of Datong bituminous coal (DT) and Yangquan anthracite (YQ) under O2/H2O/CO2atmosphere at intermediate and high temperatures were investigated in an isothermal thermal analysis system, and the experimental results were subsequently compared with those under O2/N2and O2/CO2atmospheres. Results indicate that there is an obvious peak in the NO release curve of DT under O2/N2and O2/CO2atmospheres at 5% oxygen concentration, but the only NO peak turns into two separated ones under O2/CO2/H2O atmosphere. However, when the oxygen concentration gets up to 21%, the two separated peaks turn back into one peak under O2/CO2/H2O atmosphere. The NO release profiles of YQ are similar to those of DT. The NO emission of DT in O2/CO2is always lower than that in O2/N2. At high temperatures, the NO emission of DT in O2/CO2/H2O is higher than that in O2/CO2due to H2O gasification at low oxygen concentrations. But as the oxygen concentration increases, the NO emission of DT in O2/CO2/H2O becomes lower compared to that in O2/CO2. The NO emission of YQ is higher than that of DT, but the changing trend is similar to that of DT under different atmospheres.

oxy-fuel combustion; O2/CO2/H2O atmosphere; NO emission characteristics; isothermal thermal analysis system

2016-07-26

河北省自然科學基金資助項目(E2016502094)；國家重點研發計劃資助項目(2016YFB0600701)

雷 鳴(1984-)，男，河北保定人，講師，博士，研究方向為高效低污染煤燃燒理論與污染物控制.電話(Tel．)：13833051241； E-mail：ncepu_lm@126.com．

1674-7607(2017)06-0432-08

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