燃用超低熱值燃氣的旋轉回熱型催化燃燒器數值分析

桑振坤， 薄澤民， 張倩倩， 翁一武

(上海交通大學 動力機械與工程教育部重點實驗室，上海 200240)

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燃用超低熱值燃氣的旋轉回熱型催化燃燒器數值分析

桑振坤， 薄澤民， 張倩倩， 翁一武

(上海交通大學 動力機械與工程教育部重點實驗室，上海 200240)

針對超低熱值燃氣難以點火燃燒而直接排入大氣，導致環境污染和能源浪費的問題，提出了一種以超低熱值燃氣為燃料的反應器, 即旋轉回熱型催化燃燒器.根據其周期性旋轉、蓄熱、放熱和催化燃燒等特點，采用計算流體力學(CFD)軟件進行模擬分析.結果表明：該反應器能有效氧化超低熱值燃氣(甲烷體積分數2%、入口速度20 m/s)，持續生成1 035～1 200 K的高溫燃氣，從理論上證明了該反應器的可行性；在旋轉周期的狀態I(或II)內，燃氣和煙氣出口溫度均近似線性升高，該規律可用于評估反應器的熱力性能；反應器周期性旋轉，使壁面溫度峰值在1 200～1 600 K變化，有利于催化燃燒發生，同時也避免了反應器中熱量聚集和催化劑高溫失活.

超低熱值燃氣； 催化燃燒； 旋轉； 燃燒側； 換熱側； 數值模擬

符號說明：

ρ——密度，kg/m3

T——溫度，K

u——速度，m/s

Rs——組分s的生成或消耗速率

λ——固體的導熱系數，W/(m·K)

Ds——組分s的擴散系數

p——壓力，Pa

Ms——組分s的摩爾質量，kg/mol

un——壁面附近垂直于表面的Stefan速度分量

h——焓，kJ/kmol

μ——動力黏性系數，N·s/m2

λf——流體的導熱系數，W/(m·K)

Sh——化學反應放熱量，W/m3

ws——組分s的質量分數

ws,w——壁面處組分s的質量分數

ρw——壁面的密度，kg/m3

礦井通風瓦斯氣、生物質氣等超低熱值燃氣在自然界中廣泛存在，這類氣體中很大一部分含有0.1%～5%體積分數的甲烷.甲烷是僅次于CO2的第二大溫室氣體，其對溫室效應的影響約是CO2的20倍.據估計由于煤礦開采和農業活動，到2020年甲烷的增長率為12%～16%[1].由于超低熱值燃氣中甲烷含量低，難以實現常規燃燒，通常直接排向大氣環境, 這不僅加劇了溫室效應，也造成了能源浪費.

消除和利用超低熱值燃氣的研究始于20年前. Su等[2]討論和對比了幾種礦井通風瓦斯氣的利用方法，如催化型流向變換反應器 (CFRR)、熱力型流向變換器(TFRR)、催化型整體反應器(CMR)和催化型貧燃燃氣輪機，研究認為催化燃燒是主要的發展方向.從全球范圍看，催化燃燒是目前應用較多的處理揮發性有機物的技術，市場占用率為26%[3].與傳統有焰燃燒相比，催化燃燒反應易于控制，能適應較大的燃料體積分數范圍(0.4%～5%)和低溫操作，可以實現CO 和NOx等污染物的低排放甚至零排放[4-6]，是一種理想的污染氣體去除方法[7].已有實驗表明，甲烷體積分數在0.4%以上的超低熱值燃氣在整體式反應器中能被氧化[8]，但燃燒前需要加熱超低熱值燃氣.已有研究采用整體式催化反應器和回熱器[9]，實驗驗證了以甲烷體積分數約0.8%的通風瓦斯氣為主燃料，能產生19～20 kWe的電量[10].這種方法可以利用超過90%的通風瓦斯氣，即使在沒有碳信用額度補償的條件下也可能實現盈利[11].但系統中催化燃燒室和金屬回熱器的體積非常龐大.

催化劑降低了燃燒所需的活化能，但必須預熱氣體至催化起燃溫度，才能發生催化燃燒.常用預熱方式有傳統回熱器或填料介質，但傳統回熱器體積尺寸大，且催化劑易高溫失活；填料介質的壓力損失大.相比傳統回熱器，旋轉回熱器的結構更加緊湊、尺寸更小、換熱效率更高. Wilson等[12]對超高效換熱器進行了研究，該換熱器每停留約14 s后快速旋轉(約0.75 s)90°，實測效率超過98%，熱流和冷流的壓力損失低于2%，目前該換熱器已發展為商業產品.

由于計算機硬件的快速發展，通過計算流體力學(CFD)分析催化燃燒性能和其影響因素已經得到了廣泛應用[13-14].如通道截面形狀影響點火溫度、轉化率以及反應器強度等[15]；相對于圓形截面，四邊形截面通道內拐角處更易于熱量聚集，有利于催化燃燒反應發生和穩定[16].

為了回收和利用超低熱值燃氣中的甲烷，克服傳統回熱器尺寸大、催化劑易高溫失活等缺點，對旋轉回熱型催化燃燒器進行研究.與傳統回收方式相比，該反應器具有獨特優勢：催化技術實現了超低熱值燃氣的燃燒；回熱為催化燃燒提供了必要的起燃溫度；旋轉維持了催化燃燒的持續進行.筆者基于非穩態、耦合換熱邊界和多步化學反應模型，使用CFD軟件對該反應器進行了前期研究，驗證了該反應器的可行性，為該類反應器的設計提供基礎數據.

1 旋轉回熱型催化燃燒器簡介

為了消除和利用通風瓦斯、生物質氣、工業廢氣和高爐煤氣等超低熱值燃氣中的甲烷，把燃燒室和回熱器的功能融合于一個部件中，提出了旋轉回熱型催化燃燒器.其主體是蜂窩陶瓷反應器，催化劑被涂覆在基體結構內表面，催化燃燒發生在基體涂層內，換熱發生在反應器壁面與氣體之間，所以該裝置既是催化燃燒器，又是高溫換熱器.旋轉回熱型催化燃燒器可分為燃燒側和換熱側2個部分.燃燒側內存在換熱和燃燒現象；換熱側僅發生熱交換，沒有燃燒.

如圖1所示，經壓氣機壓縮后的超低熱值燃氣由1進入反應器，吸收反應器壁面蓄熱，溫度升高到起燃溫度后發生催化燃燒，生成的高溫燃氣經2進入鍋爐或透平等耗熱設備，經耗熱設備后的煙氣以與燃氣流動相反方向由3進入換熱側，煙氣余熱被儲存在反應器壁面內，煙氣溫度降低后經4排入大氣環境.經過一段時間(5～20 s)，燃燒側的壁面蓄熱難以預熱燃氣至催化起燃溫度，若不旋轉反應器，則會因燃氣溫度過低而達不到催化起燃溫度，即反應器“熄火”.通過快速旋轉反應器一定角度(30°～180°)，使低溫燃氣通過剛被煙氣加熱的反應器壁面，被其加熱至催化起燃溫度，保證催化燃燒進行.

圖1 旋轉回熱型催化燃燒器示意圖

回熱為催化燃燒提供了必要的起燃溫度，不需要額外的預熱裝置；旋轉保證了催化燃燒能持續進行，也避免了催化劑高溫失活，實現反應器穩定工作.適用于通風瓦斯、生物質氣、工業廢氣和高爐煤氣等超低熱值燃氣的消除和利用，生成的高溫燃氣可用于鍋爐或透平等設備的熱源，不僅減輕了甲烷對溫室效應的影響，而且實現了能量回收.

2 計算模型及方法

2.1 計算模型和網格

整體式反應器單個通道水力直徑為1～2 mm，長度為5～10 cm，通常模擬一個或幾個通道內的催化燃燒情況[17].考慮反應器旋轉特點，在圖1反應器縱剖面中取中心軸兩側2個平行的直通道為計算模型(圖2)，燃燒發生在相鄰的2個通道，回熱發生在另外2個相鄰的通道中.反應器單個通道高度為1.2 mm，壁厚為0.6 mm，長(L)為508 mm.催化劑Pt均勻涂覆在74.2%L以后的壁面上，負載密度為2.706 3×10-9kg·mol/m2.

狀態I時氣體流動(實線)，1為燃氣入口，2為燃氣出口，3為煙氣入口，4為煙氣出口；

狀態II時氣體流動(虛線)，1為煙氣出口，2為煙氣入口，3為燃氣出口，4為燃氣入口.

圖2 計算模型示意圖

Fig.2 Schematic diagram of the computational model

固體域和流體域都劃分為四邊形網格.流體域為各向異性，網格密集，垂直流動方向的網格間距為0.05 mm；固體域為各向同性，網格稀疏.進行網格獨立性驗證，最終選取計算網格數為6萬.

2.2 數學模型及反應機理

反應器通道的長寬比約為417，根據已有研究結果忽略氣相反應和輻射換熱[18].Deutschmann等[19]研究的甲烷在Pt上有23步反應機理，共有7個吸附反應、11個表面反應和5個解吸附反應，涉及CH4、CO2、CO、H2O、H、O、OH和N2組分.筆者采用Ansys Fluent 12.0軟件結合該反應機理來進行計算分析.由于入口雷諾數較低，通道內燃氣為層流狀態，考慮氣體黏性擴散，采用有限反應速率模型，反應速率遵循阿倫尼烏斯定律.

連續方程

(1)

動量方程

(2)

能量方程

(3)

組分方程

(4)

在催化表面Rs滿足以下方程

(5)

固體壁面導熱方程

(6)

理想氣體狀態方程

(7)

2.3 計算方法及邊界條件

根據入口濃度和入口速度，計算確定旋轉回熱型催化燃燒器的旋轉周期為20 s，一個周期內有2個停留狀態，即狀態I和狀態II，每個狀態的停留時間為10 s，10 s后旋轉回熱型催化燃燒器旋轉180°.研究中忽略反應器旋轉所需時間，每10 s根據表1中燃氣和煙氣出口與入口的交換來實現旋轉回熱型催化燃燒器的旋轉計算.

旋轉周期內燃氣出口溫度連續變化，每一個計算步長后使用用戶自定義(UDF)函數將燃氣出口溫度降低了220 K作為煙氣入口溫度條件，超低熱值燃氣入口質量流量與煙氣入口質量流量相等.

表1 燃氣和煙氣出入口交換次序

采用理想可壓縮氣體，黏性變化遵循薩瑟蘭定律；壁面采用耦合換熱邊界，在固體表面發生催化燃燒.菁青石蜂窩陶瓷體的比熱容為970 J/(kg·K)，密度為1 700 kg/m3，導熱系數為2 W/(m·K).計算初始通過自定義函數給壁面420～950 K的線性變化溫度.考慮起始溫度是人為指定，因此燃氣出口溫度和甲烷轉化率穩定后，再計算分析.出入口邊界根據表2確定.

表2 邊界條件設定

甲烷轉化率的計算公式為

(8)

式中：cin為甲烷入口體積分數；cout為甲烷出口體積分數.

3 計算結果與分析

3.1 旋轉回熱型催化燃燒器出口參數分析

超低熱值燃氣(甲烷體積分數為2%)以20 m/s進入旋轉回熱型催化燃燒器，由于其周期性旋轉，燃氣和煙氣出口參數具有周期性，所以只分析一個周期內的出口溫度變化和甲烷轉化率變化.

圖3給出了燃氣和煙氣出口溫度在一個周期內的變化. 從圖3可以看出，燃氣出口溫度和煙氣出口溫度在狀態I(或II)內均逐漸增加.0 s時燃氣出口溫度約1 035 K，0～4 s內燃氣出口溫度近似線性升高，4～10 s內燃氣出口溫度斜率變小，10 s時燃氣出口溫度增加到約1 200 K.燃氣出口溫度與參考直線R的最大偏離位置在燃氣入口處，該處的溫度最大變化在2%以內，可以認為燃氣出口溫度近似線性增加.10 s內燃氣出口溫度變化了約16%.在狀態I(或II)內煙氣出口溫度變化與參考直線R的變化幾乎重合，可以認為煙氣出口溫度近似線性升高，10 s內由約540 K增加到約740 K，其斜率約為20 K/s.

圖3 出口溫度參數在一個周期內的變化

圖4給出了甲烷轉化率在一個周期內的變化.從圖4可以看出，以超低熱值燃氣(甲烷體積分數為2%)為主燃料時，在狀態I(或II)內甲烷轉化率變化了4%，但均在91%以上.通過周期性旋轉，可以保證催化燃燒持續發生，實現反應器穩定運行.

圖4 甲烷轉化率在一個周期內的變化

3.2 耦合邊界下通道內換熱特性分析

為了更好地了解通道內的換熱情況，需要分析努塞爾數Nu的變化.當不可壓縮牛頓流體在管道中流動時，固定壁面溫度邊界條件充分發展段的Nu為3.66，固定熱流密度邊界條件充分發展段的Nu為4.36.由于實際邊界條件的不同，Nu的數值常介于兩者之間.對催化燃燒通道內Nu的計算是通過對固體壁面溫度和固定熱流密度2種情況下Nu插值來實現的[20]，但這種方法不適用于壁面溫度為非穩態的情況.

考慮反應器壁面處于非穩態情況，應用了耦合換熱邊界條件.Nu的計算方法為：

(9)

式中：Tg,x為主流氣體沿流動方向的溫度分布，由對通道內的主流氣體溫度沿x方向積分得到；Tw,x為壁面溫度在x方向的分布；d為反應器通道的水力直徑；(λf?T/?y)|y=0由通道內第一層網格點的溫度值與壁面溫度的有限差分計算.

圖5是10 s時燃燒側通道內壁面溫度與燃氣溫度和Nu沿程分布.旋轉回熱型催化燃燒器內(0%～74%)L處，燃燒側壁面向超低熱值燃氣放熱，壁面溫度始終高于燃氣溫度.受入口效應影響，入口段Nu急劇降低，在充分發展段Nu維持穩定；受74%L附近催化燃燒影響，壁面溫度和燃氣溫度均快速升高；由于壁面導熱系數較低，沿流動方向壁面溫度又快速降低，Nu則急劇升高而后急劇降低，出現了大幅振動.在90%L附近壁面溫度與燃氣溫度相等，兩者溫差接近于0，導致Nu發生突變，而后燃氣溫度高于壁面溫度.催化燃燒的發生和燃燒側反應器壁面放熱和吸熱的轉變，使Nu的沿程變化出現了不連續性，具有強烈的非單調性，這與已有研究一致[21].旋轉回熱型催化燃燒器通道內非突變位置的Nu約為4，說明非穩態情況下催化燃燒通道內的Nu與固定壁面溫度或固定熱流邊界時的Nu仍然具有相同的量級.

圖5 10 s時燃燒側溫度和Nu沿程分布

換熱側只有熱交換而沒有燃燒，煙氣流動方向與燃燒側燃氣流動方向相反.由圖6可知，在入口附近煙氣向壁面放熱，在(74%～90%)L處煙氣吸收壁面蓄熱，而在(0%～74%)L處煙氣又向壁面放熱，所以沿煙氣流動方向煙氣溫度與壁面溫度有兩次相交.由于通道內壁面和煙氣之間換熱轉變，因此轉變處壁面溫度和煙氣溫度相等，導致了Nu兩次突變，使Nu在通道內的變化具有非單調性.受壁面導熱系數及周期性旋轉的影響，換熱側與燃燒側Nu突變幾乎發生在相同位置.

3.3 耦合換熱邊界下反應器壁面溫度分布

為了防止催化劑燒結失活和反應器熱力狀態變化，掌握反應器的性能，需要分析反應器內的溫度分布.由于反應器處于非穩態情況，此處主要分析其在典型時刻壁面溫度的沿程分布.

圖6 10 s時換熱側溫度和Nu沿程分布

圖7給出了不同時刻燃燒側壁面溫度的沿程分布.從圖7可以看出，催化燃燒前壁面溫度逐漸降低；催化燃燒后壁面溫度逐漸升高；在催化燃燒處壁面溫度急劇升高而后快速下降.10 s時壁面溫度最高值約1 600 K，但此時需要旋轉反應器，避免壁面溫度的繼續升高.受壁面導熱系數較小和催化燃燒的影響，壁面溫度由427 K增加到約1 600 K，使反應器壁面在380 mm內承受約1 173 K溫差，壁面溫度分布不均勻，因此反應器需要具有較高的抗熱應力能力.

圖7 燃燒側壁面溫度沿程分布

圖8給出了不同時刻換熱側壁面溫度的沿程分布.由圖8可知，沿煙氣流動方向換熱側壁面溫度先逐漸降低，在(0%～74%)L處壁面溫度逐漸升高，同時壁面溫度最大值由約1 600 K逐漸降低到約1 200 K.由于壁面導熱系數較低，通道內易于形成高溫區域，旋轉反應器后，10 s時換熱側壁面溫度分布與0 s時燃燒側溫度分布相同，所以0 s時燃燒側最大值(約1 200 K)遠高于催化起燃溫度，有利于甲烷燃燒.燃燒側通道內催化燃燒的發生，不僅因為燃氣吸收壁面蓄熱而溫度升高，還因為通道內壁面高溫區域的溫度遠高于催化起燃溫度.

圖8 換熱側壁面溫度沿程分布

4 結 論

(1) 超低熱值燃氣(甲烷體積分數2%、速度20 m/s)為旋轉回熱型催化燃燒器的主燃料，每10 s該反應器旋轉180°，可以實現出口甲烷轉化率91%以上，持續生成1 035～1 200 K的高溫燃氣，可以作為鍋爐或透平等耗熱設備的熱源.通過周期性旋轉，可以保證超低熱值燃氣持續發生催化燃燒，不需要額外預熱裝置，從理論上證明了該反應器的可行性.

(2) 在旋轉周期的狀態I(或II)內，燃氣出口溫度和煙氣出口溫度均逐漸升高，可以認為燃氣出口溫度和煙氣出口溫度均近似線性升高.反應器通道內氣體與壁面之間傳熱的轉換和催化燃燒的存在，導致換熱側和燃燒側Nu分布具有強烈的非單調性.而在非突變位置的Nu仍然與第一類或第二類邊界條件的Nu具有相同的量級.

(3) 狀態I(或II)內，燃燒側壁面溫度由低溫(427 K)升高到很高溫度(約1 600 K)然后降低到相對高溫(約1 100 K)，反應器承受較大的熱應力；周期性旋轉不僅使超低熱值燃氣不斷吸收壁面蓄熱而溫度升高，而且使壁面溫度最大值遠高于催化起燃溫度，維持了催化燃燒的持續進行；周期性旋轉也避免了反應器內熱量聚集，有利于提高反應器壽命.

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Numerical Analysis of a Rotary Recuperative Type Catalytic Combustion Reactor Burning Ultra-low Calorific Value Gas

SANG Zhenkun, BO Zemin, ZHANG Qianqian, WENG Yiwu

(Key Laboratory for Power Machinery and Engineering of Ministry of Education, Shanghai Jiaotong University, Shanghai 200240, China)

Aiming at the problem that the ultra-low calorific value gas is hard to be ignited and burned, which is almost entirely discharged into the atmosphere, resulting in issues of environmental pollution and energy waste, a novel reactor was developed to burn the ultra-low calorific value gas, namely rotary recuperative type catalytic combustion reactor. According to the characteristics of this reactor, such as periodic rotation, thermal storage, heat release and catalytic combustion, with the help of computational fluid dynamics software, the performance of the reactor was simulated and analyzed. Results show that the reactor can efficiently oxidize the ultra-low calorific value gas (with CH4volumetric fraction of 2% and inlet velocity of 20 m/s), and can continuously generate high-temperature gas in the range of 1 035 K to 1 200 K, proving the reactor to be feasible in burning ultra-low calorific value gas. In the state I (or II) of rotary period, the temperature of outlet fuel gas and flue gas increases in approximately linear law, which can be used to evaluate the thermal performance of the reactor. During periodic rotation of the reactor, the top wall temperature varies in 1 200-1 600 K, that is beneficial to the generation of catalytic combustion, preventing heat accumulation in the reactor and avoiding high-temperature deactivation of the catalysts.

ultra-low calorific value gas; catalytic combustion; rotator; combustion side; heat transfer side; numerical simulation

2016-07-01

2016-09-04

國家自然科學基金資助項目(51376123)；國家高技術研究發展計劃(863計劃)資助項目(2014AA052803)

桑振坤(1983-)，男，河南開封人，博士研究生，研究方向為新能源發電技術.電話(Tel.):14782280461； E-mail： goosang@sjtu.edu.cn.

1674-7607(2017)06-0461-06

TK47

A

470.10