基于日變化特征的珠江三角洲大氣污染空間分布研究

莊 欣,黃曉鋒,陳多宏,沈 勁,何凌燕*(.北京大學深圳研究生院城市人居環境科學與技術實驗室,廣東 深圳 58055；.廣東省環境監測中心,廣東 廣州 50308)

基于日變化特征的珠江三角洲大氣污染空間分布研究

莊 欣1,黃曉鋒1,陳多宏2,沈 勁2,何凌燕1*(1.北京大學深圳研究生院城市人居環境科學與技術實驗室,廣東 深圳 518055；2.廣東省環境監測中心,廣東 廣州 510308)

在傳統的大氣監測網絡子站污染物濃度比較的基礎上,結合其 24h日變化的趨勢分析,對珠江三角洲 9個城市 59個監測點位2013～2015年期間的CO、SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5數據進行了分析,以期更深入地揭示珠江三角洲大氣污染的空間分布格局和來源特征.結果表明：CO、SO2、NO2、PM10、PM2.5主要污染區域集中在珠江三角洲西北部和中部地區,主要以廣州和佛山兩個城市為污染中心,受到本地源排放貢獻較大;O3污染分布較為復雜,四周污染濃度高,中部濃度低,但廣州和東莞兩地日變化差異顯著,受到本地源影響大.分析顯示,珠江三角洲大氣污染具有顯著的區域性特征,推薦廣州天湖和珠海唐家分別作為珠江三角洲北部和東南部的區域污染監測點,能夠較好地代表來自珠江三角洲北部的污染傳輸影響和珠江三角洲東南部的平均污染水平.

常規大氣污染物；日變化；空間分布；區域點；珠江三角洲

隨著機動車保有量的持續增長,我國空氣污染從傳統的煤煙型逐漸轉變成以煤煙型和機動車尾氣型共存的復合型大氣污染[1-2].為適應新型空氣污染形勢,我國先后兩次進行環境空氣質量標準的修訂,并于2012年頒布了最新的《環境空氣質量標準 GB3095-2012》[3],該標準新增PM2.5作為常規污染物監測項目并增加 O3最大8h限值,反映了我國改善現有空氣污染問題的決心[4].珠江三角洲(PRD)作為我國重點城市群之一,是我國經濟、科技發展的先驅,但同時也更快地面臨大氣污染的復合型和區域性特征[5-7].

近年來,利用珠江三角洲區域空氣網絡,對珠江三角洲地區的污染問題已經有較多的研究.研究發現,從 2006～2012年期間,珠江三角洲 SO2、NO2、O3和PM10污染已顯著改善,說明這幾年政府治理措施的實施起到了較為明顯的效果[12].根據區域空氣質量指數和同期氣象資料觀測結果,珠江三角洲污染物輸送在不同城市間影響較為顯著[13],PMF模型和反向軌跡模型也顯示珠江三角洲受季風影響明顯：冬季基本接受來自珠江三角洲東北大陸的傳輸,污染較為嚴重,而夏季主要受到南方海面氣團的影響,污染較輕[14].從現有觀測結果來看,珠三角二次污染加重,O3將逐漸取代PM10成為珠江三角洲最主要的首要污染物[15].上述研究針對SO2、NO2、O3和PM10污染濃度進行空間和時間特征分析,對深入認識珠江三角洲大氣污染特征及污染成因有重要意義,但這些研究主要集中在珠江三角洲空氣網絡建立后以及新環境空氣質量頒布前,缺乏新標準發布后的長時間系統的數據研究,并且對于高時間分辨率數據的分析工作集中在濃度的空間分布和季節性變化特征,缺乏對污染物日變化的深入研究.

本文利用珠江三角洲59個監測點位6項常規污染物(CO、SO2、NO2、O3、PM10和PM2.5)的小時平均濃度數據,針對新標準出臺后的2013～2015年數據,對珠江三角洲空氣污染開展了系統的研究性工作,并在原有的濃度分析基礎上,納入各項污染物的日變化作為空間特征的分析方法,利用標準偏差作為24h間變化差異的考量指標,對珠江三角洲的重點污染區域和污染背景區域進行進一步研究.

1 材料與方法

1.1 數據來源

利用廣東省監測站在珠江三角洲區域的 59個自動監測站點,得到的 6項常規污染物 CO、SO2、NO2、O3、PM10和PM2.5在2013～2015年的小時平均數據.數據均由廣東省監測站進行統一的審核,具有較好的準確性和有效性.珠江三角洲監測點位分布如圖1所示.

圖1 珠江三角洲大氣監測網絡點位分布情況Fig.1 The distribution of monitoring sites in PRD

1.2 分析方法

利用6項常規污染物2013～2015年3a期間小時平均濃度數據,計算各污染物的日變化.日變化受到人為源排放、光化學反應和邊界層變化的共同影響,反映的是各個影響因素疊加后的結果,采用 3a平均的日變化后,各點氣象影響差異化最小,因而日變化差異更多地反應出當地的源排放強度,其中各點位間的日變化差異利用標準偏差進行衡量.

2 結果與分析

2.1 珠江三角洲整體平均的日變化趨勢

腔內電生理研究表明，左前分支室速的電生理基質是室間隔局部存在緩慢傳導區及左前分支參與構成折返環[5-6]，室速可通過心房或心室起搏誘發。本例患者通過心房早搏刺激成功誘發心動過速。如圖5所示，當S2刺激明顯提前，激動心房后下傳至左前分支時，左前分支處于不應期，激動沿緩慢傳導區下傳，成功奪獲心室形成一次QRS波，QRS波形態不同于竇律QRS波，呈不完全性右束支阻滯圖形，S2-V間期稍長于S1-V間期，當激動下傳至緩慢傳導區與左前分支交匯處時，左前分支經歷不應期后恢復傳導性，激動便可沿左前分支逆向傳導，并再次激動緩慢傳導區，構成折返環，如此反復引發心動過速。

由于各污染濃度在數量級上存在一定差距,難以比較相互之間的變化趨勢,故將 6項污染物歸一化處理(分別除以各自的平均濃度),能夠較為清楚地比較幾個污染的變化情況.

圖2 珠江三角洲空氣污染物日變化特征Fig.2 Diurnal variations of air pollutants in PRD

由圖 2可以看到,CO、PM10、PM2.5變化趨勢相近,都呈現出明顯的“雙峰型”,第一個高峰值出現在上午8：00和9：00,第二個高峰值在20：00和 21：00,與珠江三角洲城市的早晚交通高峰期對應,受到人為源排放影響明顯,在下午 14：00左右,由于邊界層抬升,污染物混合稀釋導致污染物濃度達到最低值.NO2呈現明顯的“兩峰一谷”變化特征,同樣受到人為源,特別是機動車的排放影響,其谷值要顯著低于CO、PM10和PM2.5,除了受到邊界層影響外,由于NO2發生光化學反應導致其濃度更低.SO2呈現出“單峰型”變化特征,在上午 9：00出現峰值,可能受到高架點源(煙囪)以及海域船舶排放的高空傳輸影響,當白天溫度上升,邊界層抬升,上層和下層空氣混合,導致9：00左右出現高值,之后邊界層抬升,SO2進一步混合稀釋,濃度下降.O3呈現出明顯的“單峰型”變化特征,上午 7：00開始, O3濃度上升,在下午15：00達到最高值后下降,光化學特征明顯,受到光照條件和前體物的共同影響.

由日變化的特征趨勢可以發現,除 O3外,本地源排放強,其變化趨勢出現明顯的波動,有較強的日變化規律;反之,本地源排放弱,日變化波動趨于平緩,基本呈現直線狀態.由此可見,珠江三角洲區域CO、PM10和PM2.5具有相對更強的區域性,而SO2和NO2本地污染相對更突出.

表1 珠江三角洲各污染物濃度和日變化特征Table 1 Average concentration and diurnal variations of air pollutants in PRD

2.2 珠江三角洲高污染區識別

根據59個點位的平均濃度和24h的標準偏差情況,分別選取各污染物平均濃度前5位和標準偏差排序前 5位進行分析,認為平均濃度大且標準偏差大的點位為明顯污染點位,結果如圖3所示.

圖中顯示,CO的污染區集中在西部地區,以佛山市為中心地帶,3個明顯污染點位分別位于佛山、江門和肇慶,該區域是珠江三角洲較為著名的工業區,由于冶煉過程中不完全燃燒排放出大量的CO,在2010年廣東省人為源排放清單中,已證實固定燃燒源是該地區CO排放的主要貢獻源之一[16],致使該地區污染嚴重;有個別點位(深圳龍崗和西鄉)也出現了高污染情況,但對比發現,這2個點位的標準偏差小,故可以認為是受到區域傳輸的CO影響使得該點位濃度大.SO2污染區集中在西部,其中 3個明顯污染的點位都位于佛山市內,說明該地污染嚴重,且受到本地源排放影響明顯,珠江三角洲地區91.4%的SO2來源于發電廠和工業排放[17],而佛山作為珠江三角洲工業發達的地區,燃煤等工業過程帶來嚴重的 SO2污染問題.NO2污染區集中在珠江三角洲中部,主要以佛山和廣州為首,有 2個明顯污染的點位處于廣州市內,除了工業影響外,廣州機動車保有量大,已有研究顯示珠江三角洲區域NOx主要來源于發電廠和道路移動源的貢獻[17],所以本地機動車排放極大加重了NO2污染.O3和其余幾個污染物不同,其濃度受到O3前體物(NOx和VOCs)共同影響[18-19],夜間NO的滴定效應使得O3日變化的幅度更大,故標準偏差大的點位受到本地源影響的比重大.珠江三角洲中部地區的廣州和東莞兩地擁有較多該點位,該區域O3平均濃度不大,但受到人為源影響比重大,可以通過降低人為源排放的前體物達到減少O3污染的效果.PM2.5平均濃度高且標準偏差大的點位主要出現在珠江三角洲的西北部,兩個明顯污染的點位分別位于佛山和廣州,受到本地源排放影響嚴重.PM10污染區和PM2.5大致相近,同樣集中在珠江三角洲的西北部地區,有一個明顯污染的點位位于廣州市內,其余平均濃度大或者標準偏差大的點位分別分布在廣州的周邊地區,高污染區域范圍略大于PM2.5.

圖3 珠江三角洲高污染區識別Fig.3 Recognition of high concentration regions in PRD

綜上可知,CO和 SO2高污染主要集中在西部地區,PM10和 PM2.5高污染主要集中在西北部地區,NO2在珠江三角洲中部地區污染更嚴重,而O3在中部地區雖然濃度不大,但明顯受到本地源排放影響,主要體現在廣州和東莞.

2.3 珠江三角洲低污染區識別

低污染地區的識別基于各點位平均濃度和標準偏差,分別選取各污染物平均濃度最小的前5位和標準偏差最小的前 5位進行分析,平均濃度小且標準偏差小的點位認為本地源排放少.珠江三角洲低污染地區結果如圖4所示.

圖4中顯示CO污染較輕的區域集中在珠江三角洲北部和南部臨海地區,以廣州北部和深圳、珠海沿海一帶為主,其中北部天湖和東南部唐家點位平均濃度和標準偏差都處于珠江三角洲的較低水平;廣州北部擁有多個森林公園,周圍植被茂盛,遠離市中心,少有人為源排放;而沿海一帶本身工業排放少,加上海上潔凈空氣的影響,污染較輕.

SO2污染較輕的地區集中在珠江三角洲的東南部,以深圳為中心地帶,其中洪湖和荔園都屬于平均濃度小且標準偏差小的點位;珠江三角洲區域的 SO2濃度受到工業源和船舶排放影響[20-21],深圳市本身工業污染小,荔園和洪湖雖然位于深圳市相對中心位置,但離工業和船舶等排放源較遠,故而受到本地源排放影響小.

NO2污染較輕的地區集中在珠江三角洲的北部和南部,其中廣州天湖點位NO2平均濃度小且標準偏差小,位于珠江三角洲的最北部,周邊少有交通,受到人為源影響比重低;江門端芬和深圳南澳位于珠江三角洲的南部沿海地區,離市中心相距較遠,受到本地人為源排放較小.

由于O3前體物中VOCs部分來源于植物排放,故而難以直接通過平均濃度進行O3本地排放和區域傳輸的辨別,但是由于O3在夜間存在NO滴定效應,滴定效應的強弱可以反映本地 NOx的供應,故可利用標準偏差差異來判斷 O3的本地源比例.珠江三角洲東南部地區的點位標準偏差較小,故而可以認為該區域本地貢獻小,其中唐家位于珠海的淇澳半島,據市中心距離遠,車流量人流量都較小,O3濃度較低,受到人為本地源排放影響較小.

PM10污染較輕的區域集中在珠江三角洲中部自北向南地區,范圍較大,其中廣州天湖點位標準偏差小且平均濃度小,受到本地源排放影響很小.

PM2.5污染較輕的區域集中在珠江三角洲的東南部沿海地區,但是在最北部地區仍存在污染標準偏差小的點位,其濃度并不是最低水平很可能是受到北方傳輸的影響.東南部沿海地區PM2.5處于珠江三角洲污染水平最低的區域,該地區工業源少,加上海上潔凈空氣的影響,使得該地區PM2.5污染小.

綜上所述,珠江三角洲北部和東南部沿海一帶CO、NO2和PM2.5污染較輕,PM10污染輕的區域僅在北部最明顯,SO2輕污染區域在東南沿海,以深圳為主要城市,O3在東南部沿海一帶受到本地源排放影響最小.

2.4 珠江三角洲大氣污染監測的區域點位建議

從前文分析看出,珠江三角洲大氣污染具有明顯的區域性,PM2.5和 SO2尤其明顯,這就需要在監測網絡中具有能夠反映區域污染背景或平均水平的區域點位.傳統的大氣常規污染物分析利用污染物的平均濃度進行時空特征分布規律的研究,而平均濃度受到本地源和區域排放的疊加影響,部分點位雖然平均濃度較小但本地源排放明顯同樣被劃分到區域點位中,不符合區域點的選址原則.利用平均濃度和 24h的標準偏差共同作為衡量標準,所選擇的點位能較為客觀地反映區域傳輸的特性,成為區域點位選取的新方法.

圖4 珠江三角洲低污染區識別Fig.4 Recognition of low concentration regions in PRD

2.3 節分析顯示,天湖和唐家點位受本地污染影響很小,能夠反映絕大多數污染物的更大尺度的污染情況.珠江三角洲污染冬季顯著高于夏季,受到區域傳輸影響明顯,這是由珠江三角洲冬季盛行北風的氣象因素所導致[14].天湖位于珠江三角洲的最北部,平均濃度和標準偏差小,說明基本不存在本地源,在冬季,北風將珠江三角洲北部的污染物傳輸到該區域,故而天湖點位能夠較好代表珠江三角洲北部傳輸過程;唐家位于珠江三角洲東南部,珠江三角洲內部污染的混合過程在該點位能夠有較好的體現,能夠較好代表珠江三角洲東南部區域內部的平均水平;珠江三角洲西部地區由于存在較多的工業污染和其它本地源排放因素,因而難以選擇合適的點位作為區域監測點.因此,綜合考察已有網絡中各點位的污染物濃度和日變化特征,推薦天湖和唐家作為珠江三角洲的區域監測點位.

3 結論

3.1 珠江三角洲9個城市59個監測點位2013～2015年間CO、PM10和PM2.5的日變化趨勢相近,都呈現出明顯的“雙峰型”特征,存在本地源排放影響,且高污染區域都集中在珠江三角洲西部和西北部,主要以廣州和佛山一帶為污染中心,受到工業污染排放的影響顯著.

3.2 SO2的日變化特征呈現“單峰型”,主要受到高架電源、船舶排放和邊界層的共同影響,主要污染區域集中在西部,以燃煤排放的工業影響為主要原因.

3.3 NO2呈現出“兩峰一谷”的日變化特征,高峰值與早晚交通高峰期對應,受到機動車排放影響顯著,谷值明顯低于其余污染物,受到光化學反應影響,主要污染集中在珠江三角洲中部地區,以廣州為主要中心城市,反映機動車污染排放.

3.4 O3呈現出“單峰型”日變化特征,最高值出現在下午 15時,光化學反應特征明顯,由光照和前體物共同影響;臭氧污染在中部地區雖然不大,但受到本地排放影響比重大.

3.5 利用平均濃度和標準偏差共同衡量的方法,發現珠江三角洲北部和東南部污染較輕,其中天湖和唐家濃度小,受本地排放影響小,可以分別作為珠江三角洲北部和東南部的區域監測點位.

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致謝：本實驗的數據由廣東省環境監測中心提供,在此表示感謝.

Studies on spatial distribution of air pollution in Pearl River Delta based on diurnal variation characteristics.

ZHUANG Xin1, HUANG Xiao-feng1, CHEN Duo-hong2, SHEN Jin2, HE Ling-yan1*(1.Key Laboratory of Urban Human Residential Environmental Science and Technology, Shenzhen Graduate School, Peking University, Shenzhen 518055, China；2.Guangdong Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510308, China). China Environmental Science, 2017,37(6)：2001～2006

In order to reveal spatial distribution and source characteristics deeply, based on traditional comparison with air pollutants concentration of stations in air monitoring net, combined with 24 hours diurnal variation trend, six conventional pollutants(CO、SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5) at 59 monitoring sites in Pearl River Delta during 2013～2015 were analysed. The results showed that CO, SO2, NO2, PM10, PM2.5mainly concentrated in the northwest and middle region of PRD, especially in Guangzhou and Foshan, mainly derived from local source. O3pollution distribution was more complex, which was lower in middle region, but diurnal variation range was big in Guangzhou and Dongguan, which showed that the middle region was influenced by local source at some degree. The Pearl River Delta had obvious regional characteristics of air pollution. Tian Hu and Tang Jia were recommended as regional monitoring sites to represent influence of transmission from north and average pollution level of southeast in PRD.

conventional pollutants；diurnal variation；spatial distribution；regional monitoring site；Pearl River Delta

X51

A

1000-6923(2017)06-2001-06

莊 欣(1992-),女,福建福州人,碩士,主要從事大氣環境科學方向研究.

2016-11-22

國家科技支撐項目(2014BAC21B03);國家環保公益項目(201409009);深圳市科技計劃

* 責任作者, 教授, hely@pku.edu.cn