強脈沖離子束輻照金屬材料燒蝕產物特性分析?

張潔 鐘昊玟 沈杰 梁國營 崔曉軍 張小富張高龍 顏莎 喻曉 樂小云

1)(北京航空航天大學物理科學與核能工程學院,北京 100191)

2)(北京航空航天大學,先進核能材料與物理北京市重點實驗室,北京 100191)

3)(北京大學重離子物理研究所,北京 100871)

強脈沖離子束輻照金屬材料燒蝕產物特性分析?

張潔1)2)鐘昊玟1)2)沈杰1)2)梁國營1)2)崔曉軍1)2)張小富1)2)張高龍1)2)顏莎3)喻曉1)2)樂小云1)2)?

1)(北京航空航天大學物理科學與核能工程學院,北京 100191)

2)(北京航空航天大學,先進核能材料與物理北京市重點實驗室,北京 100191)

3)(北京大學重離子物理研究所,北京 100871)

(2016年10月26日收到;2016年12月1日收到修改稿)

強脈沖離子束作為一種閃光熱源在材料表面改性方面具有廣泛的應用.燒蝕效應對于強脈沖離子束與物質相互作用以及強脈沖離子束薄膜沉積過程具有重要的影響.因此,分析強脈沖離子束的燒蝕過程和機理對于優化其應用具有重要意義.為了研究強脈沖離子束的燒蝕產物特性,采用1.2—1.5 J/cm2的強脈沖離子束輻照純鋅靶材,并使用單晶硅片收集輻照過程中產生的燒蝕產物.通過掃描電子顯微鏡、能譜儀和高精度天平的分析與測量,得到了燒蝕產物的表面形貌和相關特性等實驗結果.結合實驗和有限元模擬計算得到的材料表面溫度場分布演化結果,可以證明在強脈沖離子束輻照鋅靶材的燒蝕過程中會有氣態、液態和固態三種不同狀態的燒蝕產物產生.

強脈沖離子束,燒蝕,燒蝕產物,相互作用

1 引 言

強脈沖離子束(intense pulsed ion beam,IPIB)的研究最初起源于20世紀70年代后期對于輕離子束慣性約束核聚變的研究[1].隨著強脈沖離子束加速器系統的發展以及束流產生和傳輸技術的進步,對于IPIB的研究逐漸聚焦到了在短時間內將高能量輸入材料來引起材料特性的改變上.目前IPIB在材料表面改性方面具有廣泛的應用以及良好的發展前景[2?5].

IPIB作為一種閃光熱源,具有脈沖時間短、能量密度高等特點.當作用于材料表面時,IPIB能夠在極短的時間內(<1μs)將束流能量沉積在材料的表層 (<10μm),可以實現材料溫度的快速上升(溫度上升速率108—1011K/s),從而使材料發生熔化、汽化和燒蝕等現象.燒蝕過程是IPIB與材料相互作用的重要組成部分,也是IPIB材料表面改性和薄膜沉積技術的應用基礎.雖然已經有了一些使用IPIB燒蝕效應實現不同材料薄膜沉積的工作報道[6?8],但是目前對于IPIB的燒蝕機理和燒蝕產物特性還不十分清晰.分析IPIB燒蝕機理和燒蝕過程有助于理解IPIB與物質相互作用過程,以及實現對于IPIB材料改性技術的優化.本文通過實驗與模擬計算相結合的方式分析了強脈沖離子束的燒蝕過程以及燒蝕產物的特點.結果有助于理解IPIB燒蝕金屬材料機理.

2 實 驗

IPIB輻照實驗在俄羅斯托木斯克理工大學高技術研究所的TEMP-4M強脈沖離子束加速器上進行.IPIB由磁絕緣二極管產生,離子組成為85%的Cn+和15%的H+.圖1為TEMP-4M加速器二極管加速電壓、總電流和束流密度的典型波形曲線[9],其中加速電壓峰值為250 kV,電流密度峰值為150 A/cm2,脈沖寬度為120 ns.IPIB束斑形狀為近橢圓形,水平方向直徑為6 cm,豎直方向為12 cm,束流能量密度為0—3.5 J/cm2.

圖1 (網刊彩色)TEMP-4M加速器二極管電壓、電流和束流密度曲線Fig.1.(color online)Diode voltage,current and beam current density of TEMP-4M accelerator.

輻照實驗中采用純度為99.99%的Zn靶材,尺寸為15 mm×15 mm×1 mm,拋光和超聲清洗后放置在如圖2所示的燒蝕產物收集裝置上進行輻照.靶材與豎直方向夾角為45?,直徑為5 cm單晶Si片放置于樣品下方3 cm處用以接收IPIB輻照Zn靶材過程中產生的燒蝕產物.IPIB束流能量密度通過紅外成像診斷系統獲得[10?12],輻照實驗時的IPIB束流能量密度分布紅外診斷結果如圖3所示.Zn靶材位于束流中心位置,即圖3中黑色方框所示區域.由于輻照時Zn靶材與豎直放置的不銹鋼紅外診斷靶間夾角為45?,因此輻照到Zn靶材上的束流能量密度為紅外成像診斷結果在Zn靶材方向上的投影,即為1.2—1.5 J/cm2.Zn靶材和單晶Si片在輻照前后的質量由測量精度為1μg的RADWAG MYA 21.4Y天平稱量獲得.樣品掃描電子顯微鏡(SEM)表面形貌和能譜儀(EDS)成分分析在FEI Nova NanoSEM 430掃描電鏡上進行.

圖2 燒蝕產物收集裝置Fig.2.The ablation products collection platform.

圖3 (網刊彩色)束流能量密度分布紅外成像診斷結果(J/cm2)Fig.3.(color online)Infrared diagnostic result of the energy density distribution(J/cm2).

3 結果與討論

3.1 燒蝕產物分析

天平稱量結果表明,Zn靶材在IPIB輻照10個脈沖后質量減少了485μg,說明Zn靶材表面發生燒蝕.而放置在Zn靶材下方的單晶Si片質量增加了76μg,可以說明Si片接收到了部分燒蝕產物.IPIB輻照前后的Zn靶材表面SEM觀測結果如圖4所示,從圖4(b)中可以看到輻照10個脈沖后,Zn靶材表面出現明顯起伏和熔化痕跡.

圖4 Zn靶材表面形貌SEM圖像 (a)未輻照;(b),(c)IPIB輻照10個脈沖后Fig.4.SEM images of Zn surfaces:(a)Nonirradiated;(b),(c)after irradiation by 10 pulses IPIB.

圖5為IPIB輻照Zn靶材前后單晶Si片的表面形貌和成分分析結果.輻照實驗后的單晶Si片上的EDS分析結果顯示各區域均有Zn元素,表明這些區域接收到了IPIB輻照Zn靶材過程中產生的燒蝕產物.在圖5(d)中,單晶Si表面所標注的區域中SEM圖沒有觀測到明顯的燒蝕產物,但是EDS分析卻表明該區域含有Zn元素成分.說明在IPIB輻照Zn過程中有氣態的Zn產生,這些Zn氣體飛落到Si片上,尺度極小,難以被現有觀測手段觀測到.

從圖5(b)和圖5(c)中可以看到輻照后單晶Si表面出現了大量近似圓形的Zn顆粒,直徑從30 nm至2μm大小不等.這些顆粒主要來源于Zn汽化后形成的等離子體羽流,以及氣體反沖作用力作用于靶材表面熔化為液態的Zn后而噴濺出的Zn小液滴.由于噴發時Zn的溫度和所受作用力大小不同,這些顆粒到達單晶Si表面凝固后的顆粒大小和形狀并不相同.

從圖4(c)的Zn靶材表面形貌圖中可以看到在IPIB輻照后Zn靶材表面也出現了和單晶Si基底上一樣的近似圓形小顆粒.這是因為當Zn汽化并發生燒蝕后,由于氣態的Zn原子運動方向的隨機性,燒蝕產物是同時向各個方向噴發的,所以會有一部分Zn燒蝕產物回落到了靶材表面.這同時也說明了,Si片上接收到的燒蝕產物只是Zn靶材燒蝕產物的一部分.可以合理判斷,單晶Si片質量的增加值要小于Zn靶材質量的損失值,因此實際質量損失遠大于76μg.

圖5 Si片表面形貌SEM圖像和EDS分析結果 (a)輻照實驗前的Si片;(b)—(f)IPIB輻照Zn靶材10個脈沖后Si片不同區域Fig.5.SEM images and EDS results of Si surfaces:(a)Si before Zn irradiation;(b)to(f)different areas in Si after Zn irradiation by 10 pulses IPIB.

單晶Si片上除了收集到了大量的圓形顆粒,還觀察到少量較大尺寸液態飛濺形態產物,如圖5(e)所示.其組成成分為Zn,故可認為是Zn液滴,由于液滴尺寸較大,在滴落到Si基底表面后所需的凝固時間比小顆粒要長.同時Zn液滴在到達Si表面時仍具有一定速度,因此Zn液體在Si基底上進行一段時間的流動后才發生凝固,從而形成如圖所示形狀.

圖5(f)中的燒蝕產物顆粒具有10μm尺度,且邊緣具有不規則形狀,可認為是固態Zn濺落在硅片上.圓潤邊緣顯示其表面也可能出現熔融,其來源可能是燒蝕過程攜帶固態靶材噴出;也可能是由于在多個脈沖作用的過程中,Zn靶材不斷經歷快速溫度上升與下降過程,最終在熱應力作用下發生了固體形式的脫離現象[13].

表1為圖5中各標記區域元素原子數量百分比.鑒于入射電子束(30 keV)具有一定入射深度(約10μm),因此EDS能譜反映的是該深度范圍內的元素成分比例.對于厚度較小的顆粒,其元素成分比例會因基底中Si元素的影響而降低,所以Zn元素的成分比例可以表征Zn顆粒的厚度.從表1中可以看到,隨著燒蝕顆粒直徑的增大Zn元素比例增大,這說明在燒蝕顆粒較大的區域Zn燒蝕產物的厚度也相對較大.

表1 單晶Si片上標記的各區域的Zn和Si原子數百分比Table 1.The percentage of Zn and Si atoms in each marked region of Si.

3.2 熱場與溫度場分布

IPIB輻照材料后,沉積的束流能量將轉化為熱能從而使材料溫度迅速升高,劇烈的熱效應將引發一系列材料的變化.相較于離子濺射鍍膜技術中的離子,IPIB的離子能量較高,且每個脈沖的離子總數較少,所以在IPIB輻照材料過程中離子濺射數量較少.根據本實驗中的IPIB束流參數,使用蒙特卡羅計算軟件SRIM進行模擬計算,可以計算出每個脈沖由于離子濺射脫離靶材的Zn的質量約為0.03μg,與每個脈沖的燒蝕質量(～50μg)相比可以忽略不計.因此,以下將通過計算IPIB在材料中引發的熱場分布及演化,對IPIB與材料的相互作用過程進行分析.

通過求解(1)式中的傅里葉熱傳導方程可以獲得材料被IPIB輻照后的溫度場分布.

其中ρ(T),C(T)和k(T)分別為材料的密度、比熱熔和熱導率.Q為熱源,也就是IPIB沉積能量的功率密度函數P.因為在μs量級時間內靶材內部的橫向熱傳導效應遠小于沿靶材深度方向的熱傳導效應,所以本文中采用一維熱傳導模型來對材料內溫度場的演化進行計算.因此IPIB沉積能量的功率密度可寫為IPIB束流沉積能量在時間和深度上分布的函數,即

其中E為束流能量密度;n(t)為離子沉積能量隨時間分布;d(x)為離子沉積能量隨材料深度變化分布,可由SRIM計算得到.1.2 J/cm2的IPIB沉積在Zn靶材上的功率密度分布如圖6所示.一維傅里葉熱傳導方程使用有限元計算軟件COMSOL Multiphysics進行求解.

圖6 (網刊彩色)1.2 J/cm2的IPIB沉積在Zn靶材上的功率密度分布Fig.6.(color online)Power density distribution of 1.2 J/cm2IPIB in Zn.

圖7為Zn靶材被束流能量密度為1.2 J/cm2的IPIB輻照后溫度場隨時間和空間演化的計算結果.由計算結果可以看到當IPIB輻照Zn表面后,Zn表層溫度迅速上升.隨著IPIB沉積能量功率密度的增加,Zn表面區域溫度到達熔點(693 K)開始發生熔化,之后溫度到達沸點(1180 K)開始發生汽化,深度方向臨近區域也隨之溫度升高甚至熔融或汽化.因此,在1.2—1.5 J/cm2的IPIB輻照Zn靶材的過程中,由于束流橫向分布特征,以及沿靶材深度方向的溫度差異,Zn靶材中可以形成氣、液、固三種不同狀態的Zn共同存在的情況.這也是在IPIB輻照Zn靶材燒蝕過程中,會有氣、液、固三種狀態燒蝕產物的原因.

圖7 (網刊彩色)1.2 J/cm2的IPIB輻照后Zn的溫度場分布Fig.7.(color online)Temperature field in Zn irradiated by a 1.2 J/cm2IPIB.

4 結 論

為了研究IPIB的燒蝕過程和燒蝕產物特性,使用單晶Si片收集IPIB輻照Zn的燒蝕產物.結合實驗結果和模擬計算結果,得到以下結論:

1)1.2—1.5 J/cm2的IPIB輻照Zn的過程中Zn會由固態變為液態和氣態,發生燒蝕;2)Zn燒蝕過程中會產生氣、液、固三種不同狀態的燒蝕產物;3)單晶Si片上觀察到的Zn燒蝕產物以直徑為0.03—2.00μm大小不等的近圓形顆粒為主,同時還有少量5μm以上的形狀不規則的大液滴和固體碎片;4)燒蝕產物厚度隨燒蝕產物直徑增大而增大.

感謝俄羅斯托木斯克理工大學高技術研究所第一實驗室的G.E.Remnev教授和博士生S.K.Pavlov對于本工作中輻照實驗的大力支持.

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PACS:52.59.–f,68.55.–a,79.20.Rf DOI:10.7498/aps.66.055202

Characteristics of metal ablation product by intense pulsed ion beam irradiation?

Zhang Jie1)2)Zhong Hao-Wen1)2)Shen Jie1)2)Liang Guo-Ying1)2)Cui Xiao-Jun1)2)Zhang Xiao-Fu1)2)Zhang Gao-Long1)2)Yan Sha3)Yu Xiao1)2)Le Xiao-Yun1)2)?

1)(School of Physics and Nuclear Energy Engineering,Beihang University,Beijing 100191,China)
2)(Beijing Key Laboratory of Advanced Nuclear Energy Materials and Physics,Beihang University,Beijing 100191,China)
3)(Institute of Heavy Ion Physics,Peking University,Beijing 100871,China)

26 October 2016;revised manuscript

1 December 2016)

Intense pulse ion beam(IPIB)has been extensively used in material surface modification.The ablation effect plays an important role in the interaction between IPIB and material.Therefore,the understanding of ablation mechanism is of great significance for IPIB application.Here,to investigate the ablation process and the characteristics of ablation products,pure zinc targets are bombarded by IPIB of 1.2–1.5 J/cm2energy density at TEMP-4M accelerator.The ablation products are collected by monocrystalline silicon substrates in the IPIB irradiation process.By using the scanning electron microscopy,energy dispersive spectrometer and high precision balance,the surface morphology of the substrate and the characteristics of ablation products are obtained.The majority of observed ablation products are nearly circular particles with diameters of 0.03–2.00 μm.There are a small number of zinc droplets and solid debris with large irregular shapes on the silicon substrate.Combining Monte Carlo method and infrared imaging diagnostic results,a heat conduction model is constructed by finite element method to describe the distribution and evolution of thermal field formed by IPIB on a zinc target.The results show that the zinc target can be melted and evaporated under a 1.2 J/cm2IPIB irradiation.By comparing the experimental resuls with the simulation results,it is found that the gaseous,liquid and solid ablation products are generated collectively in the zinc ablation process.The causes of the different ablation products are also studied.

intense pulse ion beam,ablation,ablation products,interaction

PACS:52.59.–f,68.55.–a,79.20.Rf

10.7498/aps.66.055202

?國家自然科學基金(批準號:11175012)和國家科技重大專項(批準號:2013GB109004)資助的課題.

?通信作者.E-mail:xyle@buaa.edu.cn

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.11175012)and the National Science and Technology Major Project of the Ministry of Science and Technology of China(Grant No.2013GB109004).

?Corresponding author.E-mail:xyle@buaa.edu.cn