Eu原子4f76snlRydberg態的研究?

常鑫鑫沈禮武曉瑞戴長建?

1)(天津理工大學理學院,天津 300384)2)(顯示技術與光電器件教育部重點實驗室,天津 300384)

Eu原子4f76snlRydberg態的研究?

常鑫鑫1)2)沈禮1)2)武曉瑞1)2)戴長建1)2)?

1)(天津理工大學理學院,天津 300384)2)(顯示技術與光電器件教育部重點實驗室,天津 300384)

(2016年11月13日收到;2017年1月20日收到修改稿)

利用三步雙色共振激發技術和三步三色孤立實激發技術,系統地研究了銪原子在42250—44510 cm?1能域內的光譜特性,提供了該能域內56個束縛高激發態的光譜信息.為了能確定這些態的光譜歸屬,進行了兩方面的探索:第一,觀察能否利用孤立實激發技術,把處于這些態上的銪原子進一步共振激發到自電離態,從而推斷這些態屬于單電子激發的束縛Rydberg態還是屬于雙電子激發的價態,并對Rydberg態的電子組態進行了光譜確認;第二,通過計算這些態相對于各個電離閾的量子虧損并觀察它們分別收斂于哪個電離閾,以便獲取其主量子數的信息.最后,設計并采用了三種不同的激發路徑,分別將原子布居到同一高激發能域并探測它們在該能域的光電離光譜.通過比較這些光譜的異同并結合上述激發路徑所對應的躍遷選擇定則,便可惟一地確定這些高激發態的總角動量.研究發現:所探測到的高激發束縛態只有三個屬于單電子激發的束縛Rydberg態,其余都是價態.本文確定了這三個Rydberg態的電子組態和原子狀態.

銪原子,高激發態,量子虧損,孤立實激發

1 引 言

眾所周知,稀土元素具有特殊的能級結構和光譜特性并在激光和發光材料等領域具有廣泛的應用價值,從而激發了各領域對稀土原子光譜研究的廣泛關注.通常,制備稀土原子的樣品需要通過加熱來實現,而Eu原子的熔點較低,制備相對容易.另外,Eu原子具有半滿填充的4f殼層,導致其原子結構和光譜異常復雜,所以完成其光譜實驗不僅面臨諸多挑戰,而且其光譜數據也可用于新量子理論的檢驗.同時,三步三色孤立實激發(ICE)技術［1]與三步雙色共振電離技術不但在堿土金屬原子的光譜研究中得到了廣泛應用,而且也已經成功運用到稀土原子的研究中［2?5],這些研究積累為開展Eu原子高激發態的研究提供了方便.

近些年來,在國際上關于稀土金屬原子的高激發態的能級結構和光譜特性［6?8]的研究得到了廣泛關注.除了對Sm,Ga和Yb等原子的研究之外,也有一些關于Eu原子的研究.迄今為止,雖然有一些關于高激發態光譜的實驗,但都缺乏對數據的光譜識別.例如:Nakhate等［9,10]對Eu原子的40575—43510 cm?1和43200—45000 cm?1能域內的束縛態光譜進行了研究并報道了82個能級的位置.但是,他們僅確定了部分能級的角動量,卻無法識別其電子組態.

同時,本課題組也長期致力于Eu原子高激發態的光譜研究.近年來,我們不但測量了Eu原子的4f76p1/28s和4f76p1/26d自電離態的光譜［11?14],也報道了這些自電離態能級的位置、寬度,并對多系列之間的混合現象(如疊加在自電離包絡上的復雜結構)進行了系統分析.然而,由于目前仍缺乏4f76sns和4f76snd這兩個Rydberg系列的光譜信息,限制了進一步開展Eu原子4f76p1/2ns和4f76p1/2nd態的自電離光譜以及自電離動力學過程的研究.例如:對于4f76sns和4f76snd這兩個Rydberg系列,迄今只識別出了其最低的兩個態,即分別知道n=7,8和n=6,7態的能級位置［15],因此,探測更高n值的束縛Rydberg態并研究其光譜特性具有重要意義.

ICE技術的原理是先把處于基態的原子分兩步激發到束縛Rydberg態,然后再通過第三步光在離子實的共振躍遷附近掃描將原子激發到自電離Rydberg態.由于在第三步激發過程中Rydberg電子始終可被看作“旁觀者”,而使離子實的激發可以被視為“孤立的”.因此,ICE技術可以遏制離子實與Rydberg電子之間的關聯效應,并使其自電離光譜近似對稱,并具有Lorentz線型.

本文的特色之一是先采用三步雙色光電離技術探測在42250—44510 cm?1能域內若干個銪原子的高激發態,然后再利用三步三色ICE技術,通過觀察它們是否可以被激發到自電離態來判斷它們是否屬于束縛Rydberg態.

本文第二部分描述實驗原理、方法和裝置;第三部分展示實驗結果及其討論和分析;第四部分給出本文的結論.

2 實 驗

在42250—44510 cm?1能域內,本實驗先采用三步雙色共振電離方法探測了銪原子的高激發態光譜.為了進一步確定這些態的總角動量,實驗先設計了三條不同的激發路徑,即分別經過三種不同的4f76s6p激發態將原子激發到上述給定的能域,然后通過比較這三種路徑所對應的光電離光譜并運用相應的選擇定則,便可惟一地確定這些態的總角動量［16].例如:所采用的其中一條激發路徑為

其中,利用波長λ1固定在459.53 nm的第一束激光將處于基態的Eu原子激發到4f76s6p(8P9/2)激發態;在一定范圍內調諧第二束激光的波長λ2將Eu原子進一步激發到若干個高激發態Z,然后,處于這些態的原子再自動吸收一個λ2光子而發生電離.相關的激發能級和激發方案如圖1(a)所示.當完成上述若干個Z態的探測后,再把波長λ2分別固定在這些Z態上,并采用ICE技術完成進一步的激發,其激發能級和激發方案如圖1(b)所示.

圖1 激發路徑示意圖 (a)雙色光電離;(b)三色ICEFig.1.Diagrams of the excitation schemes:(a)Twocolor photoionization;(b)three-color ICE.

對于那些已經被確認為束縛Rydberg態的能級,可以通過Rydberg-Ritz公式算出它們的有效量子數,即

其中,REu=109736.918 cm?1為Eu原子的Rydberg常數,T0為Eu原子的電離能,ER為束縛Rydberg態的能量.于是,可由(2)式得到該能級的量子虧損δ,即

其中n為主量子數.借助同屬于某一Rydberg系列的各個能態的量子虧損基本為一常數這一原則,可將那些具有相近量子虧損的能級歸屬于同一Rydberg系列.

本文所采用的實驗設備包括原子束制備系統、激光系統和信號采集系統三個部分,如圖2所示.首先用機械泵和分子泵使真空室具有10?5Pa的真空環境,再通過直流加熱方式使真空室中的坩堝達到800 K的溫度,并使其中的Eu金屬變為原子蒸氣.其次,通過一個準直裝置使其成為原子束,并與激光束方向垂直正交.原子與光子的運動方向正交可顯著降低Doppler展寬,從而提高光譜分辨率.

圖2 實驗裝置的示意圖,其中P是線偏振片Fig.2.Schematic diagram of the experimental setup.P is a linear polarizer.

其次,為了完成原子的三步激發過程,實驗需要用三臺染料激光器.它們是由同一臺脈沖Nd:YAG激光器的倍頻或三倍頻光抽運的,其脈寬為5—8 ns,線寬為0.2 cm?1,輸出能量為0.5 mJ.為了確保躍遷按照圖1的方案進行,三束激光之間分別有5—8 ns的時間延遲,換言之,既要讓三個激光脈沖在時間上無重疊,又要確保延遲不能太長,否則會因為受激發原子的自發輻射而降低激發效率.

信號采集系統包括微通道板探測器、Boxcar平均積分儀和計算機采集設備等.在測量過程中,離子信號探測器為微通道板(MCP),其倍增效率為108,經其放大后的信號輸入到Boxcar門積分器,通過取樣和積分后傳給計算機進行存儲和分析處理.

需要指出的是,正如圖1所示,無論采用圖1(a)或圖1(b)的激發和電離模式,實驗裝置是完全相同的,只是所用激光器的數量和激光參數有所不同.另外,在上述兩種模式下,MCP探測器都是探測離子.例如:當采用ICE技術將原子由基態分三步激發到自電離態以后,其很快衰變成為電子-離子對.所以,只要在處于原子與光子相互作用區域兩側的兩個極板上施加脈沖電場便可將離子收集到MCP探測器中.

在光譜測量過程中,采用一臺高精度的波長計對激光器的掃描系統進行波長定標.為了確定能級位置的測量精度,可以依據實驗過程中的隨機誤差和系統誤差對其進行估算,本實驗所用的染料激光器的線寬為0.2 cm?1,其波長定標的精度為0.1 cm?1,所以實驗的測量誤差約為0.3 cm?1.

3 結果與討論

如前所述,本文利用三步雙色共振電離技術可以探測到銪原子高激發態的光譜,圖3給出了在42250—44510 cm?1能域內的一個舉例.

圖3 用三步雙色共振電離方法探測的Eu原子光譜圖Fig.3.The three-step two-color resonant ionization spectrum of Eu atom.

同理,若采用上述的三種不同激發路徑,便可得到許多類似于圖3的光電離光譜.經過對這些光譜的分析和比較,總共整理出56個高激發態,其能級位置和相對強度如表1所列.

為了提供關于這些躍遷的相對強度的信息,我們對表1中的所有峰進行了歸一化處理,并分別用字母W(0—0.3),M(0.3—0.6)和S(大于0.6)表示三個等級的強度.另外,表1共展示了56個高激發態的能級位置,其中帶有*號標注的23個態屬于首次報道,而其余33個態的結果都與文獻[10,16]報道值相一致.

表1 高激發態的能級位置和相對強度Table 1.Level energy and relative intensity of the highly excited states.

為了對上述的56個高激發態進行分類,本實驗又進行了更深入的探索.如前所述,本文的另一個目的是識別所探測到的高激發態是否為Rydberg態,并采用ICE技術進行這一判斷.若能從其中甄別出那些屬于單電子激發的4f76snl Rydberg態,則可認定其余的態都為雙電子激發的價態,如4f75dnl態.為此,我們分別將前兩步光的波長固定到這56個高激發態上,再用第三步分別對其進一步激發.若控制第三束激光的波長使其在共振躍遷附近掃描,并觀察能否得到對應的自電離光譜.通過上述過程,本工作在表1中共發現了3個可以被進一步激發到自電離態的高激發態,它們分別位于44058.1,44442.5和44509.6 cm?1.

根據所使用的ICE技術的原理,便可確定它們屬于4f76snl束縛Rydberg態,而其余的態都屬于雙電子激發的4f75dnl態.由上述三個Rydberg態所獲得的自電離光譜將在稍后展示并予以討論和分析.

為了進一步對這三個高激發態進行光譜識別,即確定其n和l值,我們利用(1)和(2)式獲得了它們的有效量子數n?和量子虧損δ,其結果如表2所列.

表2 本文所確定的Eu原子4f76snl Rydberg態的光譜參數和歸屬Table 2.Spectroscopic parameters and designation of Eu 4f76snl Rydberg states from this work.

由表2可見,這三個束縛Rydberg態的量子虧損分別為4.28,2.92和2.85.其中,表中的最后一列所展示的光譜歸屬是依據這三個態的量子虧損與表3所展示的4f76snl Rydberg系列的文獻值進行對比和分析而推斷的結果.第2和3個態雖然具有相同的電子組態,但是它們屬于不同的原子狀態.表3展示了關于4f76snl系列的光譜參數和光譜標識［17].

表3 關于Eu原子4f76snl Rydberg態的光譜參數的文獻值Table 3.Spectroscopic parameters of Eu 4f76snl Rydberg states from the literature.

由表3可知,4f76sns系列的量子虧損在4.40和4.44之間,而4f76snd系列的量子虧損在2.70和2.90之間.所以,根據同一Rydberg系列的各態量子虧損大致為常數的物理機制,我們可以推斷:處于44058.1,44442.5和44509.6 cm?1的三個束縛態應該分別為4f76s10s(8So),4f76s9d(8Do)和4f76s9d(6Do)Rydberg態.

另一方面,本文的目的之一是能惟一地確定這些態的總角動量.顯然,若僅采用上述的那條激發路徑,則只能知道所測能級的總角動量J=7/2,9/2或11/2.但是,若采用了前述的三種不同激發路徑,便可依據總角動量的躍遷選擇定則對上述三個光譜進行分析和比較,最終將J值從上述的三個可能值中惟一地確定下來.例如:處于43983.6 cm?1的能級,其J=5/2或7/2［16],而經過本實驗的進一步努力,便可惟一確定其J值,即J=7/2.

以上所介紹的是束縛高激發態的實驗結果和光譜識別,現在我們將對上述三個Rydberg態的進一步激發結果進行展示和分析.首先,通過對態的進一步激發,獲得了如圖4所示的自電離光譜.其具體的參數設置和方法是:將第一、二步光的波長分別固定在459.53 nm和448.49 nm,便可將Eu原子激發到態,再將第三步光在441.40—463.00 nm附近掃描,使其完成共振躍遷.

圖4 從?4f76s10s(8So)態進一步激發所獲得的自電離光譜Fig.4.The autoionization spectrum excited from the 4f76s10s(8So)state.

根據ICE技術的原理,我們可以推斷出圖4所展示的是4f76p1/210s態的自電離光譜,而處于44058.1 cm?1的高激發態則為束縛Rydberg態.由圖4可見,在自電離光譜上存在復雜的結構,這是由于4f76p1/210s態與高n值的4f75dnl自電離態的簡并所致,由于這些自電離系列之間的相互作用,使4f75dnl自電離態疊加在4f76p1/210s態的自電離光譜之上.

顯然,圖5所展示的是4f76p1/29d態的自電離光譜,而處于44442.5 cm?1的高激發態則為束縛Rydberg態.圖5中光譜的包絡上雖然疊加了很多復雜結構,但是其具有明顯的自電離包絡.其復雜結構是由于該態與高n值5dnl態相互作用的結果.

圖5從?4f76s9d(8Do)態進一步激發所獲得的自電離光譜Fig.5.The autoionization spectrum excited from the 4f76s9d(8Do)state.

圖6 從?4f76s9d(6Do)態進一步激發所獲得的自電離光譜Fig.6.The autoionization spectrum excited from the 4f76s9d(6Do)state.

圖6中的光譜具有明顯的自電離包絡,根據ICE技術的原理,我們可以推測出該圖為4f76p1/29d態的自電離光譜. 因此,能量處于44509.6 cm?1的高激發態為束縛Rydberg態. 包絡上疊加的復雜結構同樣為4f76p1/29d態與高n值的5dnl自電離態相互作用的結果.

4 結 論

本文采用三步雙色共振激發技術對Eu原子的42250—44510 cm?1能域進行了實驗研究,通過光電離探測技術一共探測到56個束縛高激發態,其中的一些屬于首次探測到的態.為了深入了解其光譜信息和特性,本文設計并分別采用了三種激發路徑對同一能域進行了光激發和探測,并獲得了不同的光電離光譜;通過比較這些光譜的異同并結合其對應的躍遷選擇定則對這些高激發態的總角動量進行了惟一的賦值.另外,利用三步三色的ICE技術,并經過一系列的物理分析和判斷,發現在上述高激發束縛態中僅有三個屬于束縛Rydberg態,而其余的則屬于多電子激發的價態.通過對其量子虧損的比較,進一步確定了這三個束縛Rydberg態的電子組態和原子狀態.它們分別為態.

本工作顯著擴充了Eu原子的高激發態的光譜數據,不但對進一步開展自電離態光譜奠定了基礎,也有利于對原子的自電離動力學過程的研究.

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PACS:32.30.Jc,32.80.Ee,32.60.+iDOI:10.7498/aps.66.093201

Study of Eu 4f76snl Rydberg states?

Chang Xin-Xin1)2)Shen Li1)2)Wu Xiao-Rui1)2)Dai Chang-Jian1)2)?

1)(College of Science,Tianjin University of Technology,Tianjin 300384,China)2)(Key Laboratory of Display Materials and Photoelectric Devices,Ministry of Education,Tianjin 300384,China)

13 November 2016;revised manuscript

20 January 2017)

The three-step two-color resonant ionization method and three-step three-color isolated-core excitation(ICE)technique are used to study the spectra of the highly excited bound states systematically,either Eu 4f76snl Rydberg states or other valence states converging to the higher ionization limits.Speci fi cally,the highly excited bound states are populated from the ground state via three di ff erent 4f76s6p intermediate states,thereby establishing the three di ff erent excitation schemes.The schemes are designed to allow us to assign a J-quantum number uniquely to a given highly excited state with the selection rules of J-quantum number for each excitation scheme by comparing their corresponding photoionization spectra,which are obtained with three-step two-color resonant ionization method.By tuning the wavelength of the second laser,the 56 highly excited bound states located in the energy region between 42250 cm?1and 44510 cm?1are detected.To explore their spectroscopic information,more e ff orts have been made 1)to judge whether an excited state is a bound Rydberg state and to observe whether it may be excited further to an autoionizing state by using the ICE technique;2)to deduce the principal quantum number of the given bound Rydberg states,and to observe whether they are converged to the same ionization limit by calculating their quantum defects with respect to several ionization limits.Based on the above manipulations,all detected highly excited bound states can be classi fi ed as the two categories:bound Eu 4f76snl Rydberg states and other valence states converging to the higher ionization limits,such as the Eu 4f75dnl states.Speci fi cally,to ful fi ll the ICE technique,it is necessary to make a resonance transition from the 4f76snl Rydberg states to the 4f76p1/2nl autoionizing states with the third dye laser whose wavelength is scanned around the Euionic line.Once the Eu 4f76snl Rydberg states are recognized with the ICE technique,the identi fi cation of their orbital quantum numbers is a primary task to determine their electron con fi gurations.With all the e ff orts mentioned and existing information,three Rydberg states can be assigned to theand,whereas the rest can be regarded as highly excited valence states.

Eu atom,highly excited state,quantum defect,isolated-core excitation

10.7498/aps.66.093201

?國家自然科學基金(批準號:11174218)資助的課題.

?通信作者.E-mail:daicj@126.com

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.11174218).

?Corresponding author.E-mail:daicj@126.com