響應面法優化抹茶凝膠面膜的開發

左小博，孔俊豪，蘇小琴，楊秀芳，譚蓉

響應面法優化抹茶凝膠面膜的開發

左小博，孔俊豪，蘇小琴，楊秀芳，*譚蓉

（中華全國供銷合作總社杭州茶葉研究院，浙江省茶資源跨界應用技術重點實驗室，浙江杭州310016）

以抹茶為主要功效成分，開發了一款綠色天然、使用便捷、外觀新穎，且具有一定美白、保濕等功效的剝離型凝膠面膜。在單因素試驗基礎上，以抹茶粉、海藻酸鈉、碳酸鈣添加量為自變量，分別以感官評分、功效評分為響應值，采用響應面法（BBD）優化抹茶凝膠面膜的加工配方。結果表明，所得預測模型（R2＞0.981 4，R2adj＞0.957 4）與實際擬合較好，影響因素與響應值之間關系顯著。在抹茶粉添加量0.05 g，海藻酸鈉添加量0.12 g，碳酸鈣添加量0.11 g的條件下，抹茶凝膠面膜具有較高的感官品質和功效評分。

抹茶；凝膠面膜；感官品質；配方優化；響應面分析

抹茶（Matcha）是采用遮蔭茶樹的鮮葉以蒸青工藝制得綠茶，再經超微粉碎得粒徑在2～20 μm的粉末[1]。由于遮蔭及加工方法的特殊，抹茶極大地保持了綠茶鮮葉原有的色澤及功效成分，具有較強的表面吸附力、滲透性及良好的抗氧化、清除自由基等功能[2-4]。目前，抹茶已被廣泛應用于乳制品、烘焙食品、保健品、飲料等諸多新產品的開發中[5-8]。現有研究雖在一定程度上推動了抹茶應用領域的拓展，但大部分終端產品都集中在食品加工領域[9-11]。

面膜是集清潔、護理、營養改善于一體的重要護膚形式之一，且已成為我國日化行業增長最快的細分市場之一[12]。2014年我國面膜行業增長率高達25%左右，全年面膜市場銷售額已達115億元以上[13]。在抗生素、激素毒副作用日益頻現的今天，隨著消費升級，綠色天然護膚產品越來越受到消費者的青睞。相關研究證實，抹茶具有美白護膚、淡化色素的功效，并能有效抑制自由基及UVB紫外線對肌膚纖維的傷害[14-18]。將抹茶應用于日化領域，不僅可以提高產品品質、豐富產品種類，也可以充分發揮抹茶內含成分的保健功效，提高資源利用率[19]。

試驗以抹茶為主要功效成分，開發了一款外觀新穎、綠色天然，且具有美白、保濕等功效的剝離型面膜，為促進抹茶由低附加值向高附加值的轉型和發展提供了借鑒與參考，也為抹茶在日化領域中的應用開辟了新途徑。

1 材料及儀器

1.1 試驗原料

抹茶粉，紹興御茶村茶業有限公司提供；碳酸鈣、海藻酸鈉、玉米淀粉，阿拉丁試劑（上海）有限公司提供；葡萄糖酸-δ-內脂，江西新黃海醫藥食品化工有限公司提供；茶氨酸，陜西森弗天然制品有限公司提供；高嶺土，上海緣江化工有限公司提供；蒸餾水。

1.2 儀器設備

EL204-LC型分析天平，梅特勒-拉利多儀器（上海）有限公司產品；BX-001型韓國唯絲普皮膚檢測系統，廣州市皓品信息科技有限公司產品。

2 試驗方法

2.1 抹茶凝膠面膜的制備

抹茶凝膠面膜粉初始配方見表1。

表1 抹茶凝膠面膜粉初始配方

按表1所示配方，稱取研磨粉碎后的原輔料于燒杯中攪拌混勻，加入4.5 g蒸餾水攪拌溶解2 min。將面膜漿液按需涂于清潔后的皮膚表面，靜置凝膠15 min后揭下，進行品質評價。

2.2 感官評價及凝膠時間測定

面膜感官品質的評定[20-21]：由10名感官品評人員（年齡20～26歲，其中女性6名）組成評定小組進行感官評定，總分100分。

抹茶面膜綜合評分標準見表2。

面膜凝膠時間的測定：從面膜漿液充分混勻1 min后開始計時，至面膜完全凝固（用手輕觸不發黏）時止，所計時間即為凝膠時間。

2.3 抹茶凝膠面膜單因素試驗

2.3.1 抹茶粉添加量對面膜凝膠時間及感官評分的影響

按2.1所示方法稱取除抹茶粉外的原輔料后，分別加入0.02，0.03，0.04，0.05，0.06 g抹茶粉充分混勻，加水攪拌2 min使其分散均勻。按2.2所示方法測定凝膠時間，并進行感官評分。

2.3.2 海藻酸鈉添加量對面膜凝膠時間及感官評分的影響

按2.1所示方法稱取除海藻酸鈉外的原輔料后，分別加入0.06，0.08，0.10，0.12，0.14 g海藻酸鈉充分混勻，加水攪拌2 min使其分散均勻。按2.2所示方法測定凝膠時間，并進行感官評分。

2.3.3 碳酸鈣添加量對面膜凝膠時間及感官評分的影響

表2 抹茶凝膠面膜綜合評分標準

按2.1所示方法稱取除碳酸鈣外的原輔料后，分別加入0.05，0.07，0.09，0.11，0.13 g碳酸鈣充分混勻，加水攪拌2 min使其分散均勻。按2.2所示方法測定凝膠時間，并進行感官評分。

2.3.4 攪拌時間對面膜凝膠時間及感官評分的影響

按2.1所示方法稱取原輔料，加入純凈水后，分別攪拌1.5，2.0，2.5，3.0，3.5 min。按2.2所示方法測定面膜凝膠時間，并進行感官評分。

2.4 抹茶凝膠面膜功效評價[22-23]

采用韓國唯絲普皮膚檢測系統，對使用前后的測試人群進行皮膚保濕、美白、彈性纖維改善等3個方面的功效評價。受測試人員共計15人（年齡22～30歲，其中女性9人），測試部位為手部及面部。面膜敷用15 min后進行檢測，比較使用前后皮膚水分指數、色澤指數、皮膚彈性指數的變化。面膜使用前應測定指定皮膚區域的色差、水分等值，以作對照。根據使用前后皮膚水分指數、色澤指數、皮膚彈性指數的變化量進行各項功效評分，再根據受試人群膚感體驗結果進行評分。功效總評分的計算公式如下：

功效總評分（滿分100分）=功效指數評分× 80%+膚感體驗評分×20%.

2.5 抹茶凝膠面膜配方優化

在單因素試驗結果分析的基礎上，選擇抹茶粉添加量（X1）、海藻酸鈉添加量（X2）、碳酸鈣添加量（X3）為自變量，分別以感官評分及功效評分為因變量Y1，Y2，采用Box-Behnken模型（BBD）進行三元二次回歸設計，對抹茶面膜凝膠配方進行優化。

BBD試驗設計因素水平編碼見表3。

表3 BBD試驗設計因素水平編碼

2.6 數據分析

采用Microsoft Office Execl 2007進行單因素試驗數據分析，利用Origin Lab Origin Pro 9.0.0制圖，應用Design Expert 8.0.6設計中心組合Box-Behnken進行響應面試驗及結果分析。

3 結果與討論

3.1 抹茶凝膠面膜單因素試驗結果

3.1.1 抹茶粉添加量對面膜凝膠時間及感官評分的影響

抹茶粉添加量對面膜凝膠時間及感官評分的影響見圖1。

圖1 抹茶粉添加量對面膜凝膠時間及感官評分的影響

由圖1可知，抹茶粉添加量為0.04，0.05 g時，產品具有較高的感官評分。當抹茶粉添加量小于0.04 g時，產品呈半透明凝膠狀，其內部膠團顆粒較為明顯，影響成品外觀品質。海藻酸鈉凝膠是海藻酸鈉分子間相互作用的結果，屬于化學凝膠且熱不可逆[24]。當抹茶粉添加量大于0.05 g時，抹茶微粒會增加海藻酸鈉分子間鈣化凝膠時的空間位阻，影響凝膠性能，延長凝膠時間，降低產品細膩度和柔韌度。為使用方便，面膜凝膠時間宜控制在4～7 min。經比較分析，確定較適宜的抹茶粉添加量為0.03～0.05 g。

3.1.2 海藻酸鈉添加量對面膜凝膠時間及感官評分的影響

海藻酸鈉添加量對面膜凝膠時間及感官評分的影響見圖2。

由圖2可知，當海藻酸鈉添加量小于0.10 g時，海藻酸鈉分子之間凝膠交聯不充分，面膜不易凝膠，而且凝膠強度較弱，感官評分較低。當海藻酸鈉添加量大于0.10 g時，其溶解性大幅降低，不溶性膠團增多，影響產品均一性和細膩感。海藻酸鈉在配方中起到凝膠基質的作用，是影響凝膠強度和質地的主要因素。當添加0.10 g海藻酸鈉時，面膜凝膠時間僅為6 min，且感官評分較高。

圖2 海藻酸鈉添加量對面膜凝膠時間及感官評分的影響

3.1.3 碳酸鈣添加量對面膜凝膠時間及感官評分的影響

碳酸鈣溶解后釋放的Ca2+對海藻酸鈉的凝結起著重要作用。海藻酸鈉與Ca2+的反應非常迅速，會導致局部凝膠過快，生成不連續膠體，從而影響整個體系的均勻性。同時，凝膠速度過快，也會給產品的使用帶來諸多不便。在海藻酸鈉與Ca2+凝膠體系中添加螯合劑（如葡萄糖酸-δ-內脂），可使其與多余陽離子螯合，防止海藻酸鈉持續快速與Ca2+反應，從而調控凝膠強度和凝膠時間[24]。

碳酸鈣添加量對面膜凝膠時間及感官評分的影響見圖3。

圖3 碳酸鈣添加量對面膜凝膠時間及感官評分的影響

由圖3可知，隨著碳酸鈣添加量的增加，產品的感官品質在達到一個峰值后逐漸降低。其原因在于，當碳酸鈣添加量較低時，海藻酸鈉凝膠時間過長或難以凝膠；而當碳酸鈣添加量較高時，會影響海藻酸鈉的溶解水化性能，增多不溶性膠團顆粒。由圖3可知，當碳酸鈣添加量為0.11 g時，感官品質較佳。

3.1.4 攪拌時間對面膜凝膠時間及感官評分的影響

攪拌時間對面膜凝膠時間及感官評分的影響見圖4。

由圖4可知，在試驗所選攪拌時間下，凝膠時間隨攪拌時間的增加呈現先降低后增大的趨勢。其原因在于，當攪拌時間小于2 min時，增加攪拌時間會促進海藻酸鈉的溶解，加速海藻酸鈉分子的鈣化交聯；而過長時間的攪拌會破壞海藻酸鈉與Ca2+發生化學反應后形成的初始凝膠結構，并增大空間位阻，從而使后續凝膠難以進行。當攪拌時間從1.5 min增至2.0 min時，由于面膜漿液的均勻性逐漸增大，所以其感官評分呈增加趨勢。

圖4 攪拌時間對面膜凝膠時間及感官評分的影響

3.2 抹茶凝膠面膜配方優化結果及分析

護膚功效是評價面膜產品品質高低的主要標準。同時，產品的色澤、彈性、質地等感官特性對產品品質也有非常重要的影響。試驗分別以面膜感官評分和功效評分作為響應值，進行產品配方的優化，最后通過討論分析得到抹茶凝膠面膜的最佳配方。

抹茶凝膠面膜感官評分及功效評分的響應面優化試驗設計及結果見表4。

表4 抹茶凝膠面膜感官評分及功效評分的響應面優化試驗設計及結果

3.2.1 響應面優化抹茶凝膠面膜感官評分

（1）回歸模型擬合及檢驗。以感官評分為響應值，對表4中的試驗結果進行擬合分析，得如下回歸預測模型：

對上述方程進行回歸方差分析和系數顯著性檢驗。

三元二次回歸模型方差分析結果見表5。

表5 三元二次回歸模型方差分析結果

由表5可知，回歸方程的F值為45.901 8，p值小于0.01，表明試驗所采用的回歸模型在統計學上是顯著的。失擬項p=0.390 7＞0.05，說明該模型失擬不顯著，模型能夠較好體現面膜感官評分與各因素之間的關系。方程擬合優度的確定系數R2=0.983 3，R2adj=0.961 9，說明該模型與實際擬合較好，影響因素與響應值之間關系顯著，采用此模型能對面膜產品的感官品質進行分析預測。

由表5可知，X1，X2，X3，X12，X22，X32項的p值均小于0.01，說明這幾個因素對面膜感官評分有極顯著影響。由F值大小可知，3種配料對抹茶凝膠面膜感官評分影響的大小順序依次為抹茶粉添加量＞海藻酸鈉添加量＞碳酸鈣添加量。

（2）等高線及響應面分析。在三元二次回歸模型中，對感官評分影響較大的2個因素X1，X2進行交互作用。

抹茶粉添加量和海藻酸鈉添加量對抹茶凝膠面膜感官評分影響的響應面和等高線見圖5。

由圖5可知，隨著因素水平的增加，抹茶凝膠面膜的感官評分呈現先增大后減小的趨勢。等高線的疏密程度可以反映某一因素對響應值影響的大小[25]，由圖5可知，抹茶粉添加量比海藻酸鈉添加量對感官評分的影響大。

（3）回歸模型驗證。對響應面數據結果分析，當抹茶粉添加量0.05 g，海藻酸鈉添加量0.10 g，碳酸鈣添加量0.11 g時，成品具有最佳感官評分。在該條件下，模型所預測的抹茶凝膠面膜感官評分為92分。采用該配方進行驗證試驗，測得抹茶凝膠面膜感官評分為90±3分，這與模型預測值較近，表明模型準確度高。

圖5 抹茶粉添加量和海藻酸鈉添加量對抹茶凝膠面膜感官評分影響的響應面和等高線

3.2.2 響應面優化抹茶凝膠面膜功效評分

（1）回歸模型擬合及檢驗。以抹茶凝膠面膜功效評分為響應，對表4中的試驗結果進行擬合分析，得如下回歸方程：

對擬合模型進行回歸方差分析和系數顯著性檢驗。

BBD模型方差分析結果見表6。

表6 BBD模型方差分析結果

由表6可知，模型F值為40.942 7，p＜0.01，表明試驗所建立的三元二次回歸模型有顯著統計學意義。失擬項p=0.064 8＞0.05，模型失擬不顯著，方程能夠反映功效評分與各因素間的關系。模型確定系數R2=0.981 4，R2adj=0.957 4，表明95.74%的響應值變化都可以用該模型進行解釋和預測。

由表6可知，X1，X2，X3，X12，X22，X32項的p值均小于0.01，表明這3種因素對抹茶凝膠面膜功效評分有顯著影響。由F值的大小可知，3種配料對抹茶凝膠面膜功效評分影響程度的大小順序為抹茶粉添加量＞海藻酸鈉添加量＞碳酸鈣添加量。

（2）等高線及響應面分析。在三元二次回歸模型中，進行X1與X3兩兩交互作用對抹茶凝膠面膜功效評分的影響。

抹茶粉添加量和碳酸鈣添加量對抹茶凝膠面膜功效評分影響的響應面和等高線見圖6。

圖6 抹茶粉添加量和碳酸鈣添加量對抹茶凝膠面膜功效評分影響的響應面和等高線

由圖6可知，當抹茶粉添加量和碳酸鈣添加量過低或過高時，面膜的功效評分都偏低。等高線的疏密程度也表明，抹茶粉添加量對功效評分的影響要大于碳酸鈣添加量。

（3）回歸模型驗證。用回歸模型分析預測，當抹茶粉添加量0.04 g，海藻酸鈉添加量0.12 g，碳酸鈣添加量0.11 g時，抹茶凝膠面膜的功效評分可達89分。按此配方進行驗證試驗，得抹茶功效評分為87±2分，與模型預測值接近，表明模型準確度高，方案可行。

3.2.3 加工配方的確定

以感官評分和功效評分為響應值所得的最佳配方分別為抹茶粉添加量0.05 g，海藻酸鈉添加量0.10 g，碳酸鈣添加量0.11 g；抹茶粉添加量0.04 g，海藻酸鈉添加量0.12 g，碳酸鈣添加量0.11 g。綜合考慮，初步確定抹茶凝膠面膜的較優配方為抹茶粉添加量0.05 g，海藻酸鈉添加量0.12 g，碳酸鈣添加量0.11 g，玉米淀粉添加量0.02 g，茶氨酸添加量0.002 g，高嶺土添加量0.02 g，山梨醇添加量0.03 g，葡萄糖-δ-內脂添加量0.06 g。

4 結論

通過單因素試驗和響應面優化試驗，以抹茶為主要功效成分，開發了一款綠色天然、使用便捷、外觀新穎、持水力強，且具有一定美白、保濕等功效的剝離型凝膠面膜。結果表明，所得預測模型（R2＞0.981 4，R2adj＞0.957 4）與實際擬合較好，影響因素與響應值之間關系顯著。不同因素對抹茶凝膠面膜感官評分及功效評分影響的大小順序依次為抹茶粉添加量＞海藻酸鈉添加量＞碳酸鈣添加量。抹茶凝膠面膜較優的配方為抹茶粉添加量0.05 g，海藻酸鈉添加量0.12 g，碳酸鈣添加量0.11 g，玉米淀粉添加量0.02 g，茶氨酸添加量0.002 g，高嶺土添加量0.02 g，山梨醇添加量0.03 g，葡萄糖-δ-內酯添加量0.06 g。按此配方制得的抹茶凝膠面膜分散性好，加水攪拌后呈綠色糊狀，抹茶香味明顯，感官品質較好。該研究的開展為抹茶市場潛力的激發及加工產業鏈的進一步延伸提供了參考，也為抹茶在日化領域中的應用開辟了新途徑。今后，可根據抹茶營養特點及功效成分進行針對性研究開發，以充分發揮抹茶內含成分的營養及保健功效，提高抹茶資源利用率，從而產生更大經濟效益。

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Optimization for the Development of Matcha Gel Mask by Response Surface Methodology

ZUO Xiaobo，KONG Junhao，SU Xiaoqin，YANG Xiufang，*TAN Rong
（Hangzhou Tea Research Institute，CHINA COOP，Zhejiang Key Laboratory of Transboundary Applied Technology for Tea Resourses，Hangzhou，Zhejiang 310016，China）

In this paper，a natural，easy-to-use,novel style stripping gel mask with the function of skin-moisturizing and skin-whitening is developed by using matcha as the main functional material.Based on the single-factor experiment,according to the variation of sensory and efficacy scores,respectively，the formula of the gel mask is optimized by response surface methodology（BBD）with the addition of matcha，sodium alginate and calcium carbonate as the dependent variable.The results show that the forecasting model（R2＞0.981 4，R2adj＞0.957 4）is in good agreement with the actual data，and the relationship between the influencing factors and the response value is significant.The matcha gel mask prepared under the condition of matcha 0.05 g，sodium alginate 0.12 g and calcium carbonate 0.11 g addition has a high sensory quality and efficacy score.

matcha；gel mask；sensory quality；formula optimization；response surface methodology

TS202.1

A

10.16693/j.cnki.1671-9646（X）.2017.07.001

1671-9646（2017）07a-0001-06

2017-05-18

浙江省重大科技專項重點農業項目（2013202024-5）；浙江省公益技術研究農業項目（2015C32092）。

左小博（1990—），男，碩士，研究實習員，研究方向為茶葉深加工及功能成分應用。

*通訊作者：譚蓉（1982—），女，博士，副研究員，研究方向為茶資源綜合利用。