Fe基合金薄帶溫度應力退火及回火特性*

陳 明， 方允樟， 何興偉， 范曉珍，孟繁雪， R. K. Nutor， 鄭建龍， 楊曉紅

(1.浙江師范大學 數理與信息工程學院，浙江 金華 321004；2.金華職業(yè)技術學院，浙江 金華 321007)

Fe基合金薄帶溫度應力退火及回火特性*

陳 明1， 方允樟1， 何興偉1， 范曉珍1，孟繁雪1， R. K. Nutor1， 鄭建龍1， 楊曉紅2

(1.浙江師范大學 數理與信息工程學院，浙江 金華 321004；2.金華職業(yè)技術學院，浙江 金華 321007)

為研究Fe基合金薄帶溫度應力退火及回火特性，利用HP42494A阻抗分析儀得到Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9非晶薄帶應力退火及回火后的磁各向異性場，用位移傳感器測量退火和回火的伸長量.分析了經11次回火過程后樣品的磁各向異性場的剩余百分比與薄帶伸長量剩余百分比的關系.結果發(fā)現：11次回火后,磁各向異性場的剩余百分比為25.3%，薄帶伸長量的剩余百分比為78.7%，表明:回火不能完全消除應力退火感生的磁各向異性場，且薄帶的伸長不能完全恢復.

退火；回火；應力；巨磁阻抗效應；磁各向異性

0 引 言

Fe基合金納米晶薄帶因其優(yōu)異的軟磁性能[1-4]而得到了廣泛的應用.為了滿足不同的應用需求,需要對薄帶的磁結構和磁性能進行調控，磁場退火[5-6]和應力退火[7-8]是常用的調控手段.1992年，Kraus等[7]對Fe基薄帶進行的應力退火實驗，感生了大于1 000 A/m的橫向磁各向異性場，相比傳統磁場退火而言高了很多，從而引起了人們的廣泛關注，被認為是一種具有應用前景的磁結構調控技術.但是人們對應力退火感生磁各向異性的機理研究還存在頗多爭議[9-11].對此，Herzer等[9]提出了磁彈耦合相互作用模型.Hofmann等[12]基于Néel的原子對方向有序模型，提出除了Herzer認為的磁彈相互作用外，Fe-Si原子對方向有序也是可能的原因.Ohnuma等[13-15]利用透射XRD技術直接觀測到了應力退火感生出晶格各向異性，因此，他認為晶格各向異性是感生磁各向異性的直接證據，并認為通過無限次的回火作用能完全消除感生的磁各向異性.于是，多次回火能否完全消除感生的磁各向異性則成了解決這個爭議的一個重要依據.本文則是通過非晶應力退火及多次回火的實驗來觀測多次回火對感生的磁各向異性的影響效果.研究結果將對工業(yè)上采用回火工藝消除應力感生磁各向異性的工藝具有重要的指導意義,并且對解決應力退火感生磁各向異性的機理有很好的參考價值.

圖1 溫度應力退火裝置示意圖

1 實 驗

由單輥快淬法噴制寬1 mm，厚40 μm的 Fe基(Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9)非晶薄帶，截取長15 cm的條帶，在N2保護、187.5 MPa應力作用下以54 K/min的升溫速率由室溫升溫至814 K，保溫 30 min，再自然冷卻至室溫，在整個退火過程中沿薄帶軸向施加187.5 MPa應力，制成應力退火的Fe基納米晶薄帶.撤去外加應力，采用與應力退火相同的升溫、保溫和降溫條件對經應力退火的Fe基納米晶薄帶進行回火處理，重復11次.

實驗裝置如圖1所示，樣品一端固定在夾具的一端(左)，另一端穿過加熱器后用一塊可移動的滑塊夾緊.滑塊的另一端連接細線并通過一個滑輪用來懸掛砝碼，薄帶伸長指處于加熱器內部的薄帶.如此便實現了在薄帶樣品軸向方向施加一個應力，可通過增加砝碼的方式來改變張應力的大小.外加張應力的計算公式為

(1)

式(1)中：m為所掛砝碼的質量;g=9.8 N/kg;S是薄帶的橫截面積.

根據楊介信等[16]的定義：橫向磁各向異性場(Hk) 等于縱向驅動巨磁阻抗曲線下降沿斜率變化最大處的外加磁場.圖2是縱向驅動巨磁阻抗測試原理示意圖，定義縱向驅動巨磁阻抗效應比如下：

(2)

式(2)中：Z(Hex)和Z(Hmax)分別是在任意外磁場和最大外磁場下測得的阻抗值.磁各向異性場Hk可用下式表示：

(3)

H+與H-的取值如圖3所示，取半高寬對應的磁場處.

圖2 縱向驅動GMI測試原理圖

圖3 Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9退火后GMI曲線圖及各向異性場計算原理

2 實驗結果與討論

圖4為溫度應力退火與回火的典型GMI曲線圖.a為樣品非晶鑄態(tài)的GMI曲線；b為溫度應力退火后樣品的GMI曲線；c為第1次回火后樣品的GMI曲線；d為第2次回火后樣品的GMI曲線；e為回火10次后樣品的GMI曲線；f為回火11次后樣品的GMI曲線.由圖4可以看出，經過應力退火b之后，樣品的最大巨磁阻抗比降低，非晶的巨磁阻抗由1 764%變?yōu)?45%，同時感生出一個較大的磁各向異性場(3 792 A/m).再經過回火(c,d,e,f)處理,樣品的最大巨磁阻抗比又逐漸變大，分別為：561%，638%，813%，819%，感生的磁各向異性場減小，分別為1 485，1 265，965，960 A/m.圖4中e和f兩條曲線基本重合在一起，可見在經過11次回火后其最大巨磁阻抗比基本不變，感生的磁各向異性場亦基本不變.

定義：經n次回火后應力退火感生磁各向異性場的剩余百分比為

(4)

式(4)中：Hn為回火后磁各向異性場(n取1，2，3，…，11分別代表11次回火過程)；Hk0為自由退火測得的磁各向異性場，本文取0；H0為應力退火后的磁各向異性場，本文為3 792 A/m.

圖4 溫度應力退火與回火的典型GMI圖

圖5 磁各向異性場的剩余百分比與n的關系

圖5為應力退火感生磁各向異性場的剩余百分比與回火次數n的關系曲線,n=1，2，3，…，11,分別代表11次回火過程.由圖5可看出,經過回火過程，剩余磁各向異性場在減小，當n=1時，應力退火感生磁各向異性場剩余百分比α為39.2%;n=11時，α為25.3%，并且可以看出,減小幅度也在遞減，到n=11后,幾乎要趨于穩(wěn)定.對曲線進行最小二乘法擬合得到關系式

(5)

定義：回火后薄帶伸長量的剩余百分比為

(6)

式(6)中：ln為第n次回火處理后薄帶樣品的長度(n取1，2，3，…，11分別代表11次回火過程)；l為鑄態(tài)樣品時的薄帶長度，本文為150 mm；l0為應力退火后薄帶樣品的長度，本文為158.03 mm.

圖 6 薄帶伸長量的剩余百分比與n的關系

圖6為回火后薄帶伸長量的剩余百分比β的曲線圖.由圖6可知：經過回火過程,β在不斷地減小，當n=1時，β為95.1%；當n=11時,β為78.7%，共減小16.4%.對曲線作最小二乘法擬合得到β與回火次數n的關系式為

(7)

分析以上實驗數據可知，應力退火后的樣品在經過1次回火后其應力退火感生的磁各向異性場的剩余百分比為39.2%，減小了60.8%，而薄帶的伸長只減小4.9%，剩余95.1%.經過11次回火后,感生的磁各向異性場的剩余百分比為25.3%，薄帶伸長量的剩余百分比為78.7%.從實驗數據可以看出，通過多次回火的手段并不能完全消除應力退火感生的磁各向異性場，薄帶的長度也不會回到非晶鑄態(tài)時的長度.

比較式(5)和式(7)可知，Fe基合金薄帶應力退火感生的磁各向異性場在多次回火過程中的衰減速度明顯快于薄帶伸長量的衰減速度.磁各向異性場回火相應部分經3次回火減少為1/e，而殘余伸長量需6次回火才能衰減到1/e，這種回火衰減速度的差異，可以理解為殘余伸長量并非殘余磁各向異性場的單一關聯因素；比較關系式常數項，式(5)為25.1%，式(7)為74.4%，表明回火不能消除的殘余磁各向異性場有25.1%，回火不能消除的殘余伸長量占74.4%.不能被回火消除的殘余磁各向異性場與殘余伸長量均說明：應力退火感生的磁各向異性場中有25.1%來源于回火不能消除的殘余伸長量(占74.4%)，而74.9%來源于在回火過程中可以消除的那部分伸長量(占25.6%).

3 結 論

通過對非晶薄帶溫度應力退火感生的磁各向異性場在多次回火過程的特性研究發(fā)現：11次回火后磁各向異性場的剩余百分比為25.3%，它與回火次數的關系滿足關系式α=25.1+19.0×e-n/2.9.實驗結果發(fā)現：應力退火感生的磁各向異性場并不能通過回火作用完全消除，這與Ohnuma所認為的“通過無限次的回火作用能完全消除磁各向異性場”不符.薄帶伸長量的剩余百分比為78.7%，它與回火次數的關系滿足關系式β=74.4+24.9×e-n/5.9.結論認為：經過回火并不能完全消除應力退火感生的磁各向異性.此研究結果對于工業(yè)上采用回火工藝消除應力感生磁各向異性的工藝具有重要的指導意義，并對應力退火感生磁各向異性的機理研究具有重要的參考價值.

[1]Yoshizawa Y,Oguma S,Yamauchi K.New Fe-based soft magnetic alloys composed of ultrafine grain structure[J].Journal of Applied Physics 1988,64(10):6044-6046.

[2]Yoshizawa Y,Yamauchi K.Fe-based soft magnetic alloys composed of ultrafine grain structure[J].Materials Transactions-Japan Institute of Metals,1990,31(4):307-314.

[3]Yoshizawa Y,Yamauchi K.Magnetic properties of Fe-Cu-M-Si-B(M=Cr,V,Mo,Nb,Ta,W) alloys[J].Materials Science and Engineering A:Structural Materials Properties Microstructure and Processing,1991,133:176-179.

[4]Tejedor M,Hemando B,Sánchez M L.Magnetoimpedance effect in zero magnetostriction nanocrystalline Fe73.5Cu1Nb3Si16.5B6ribbons[J].Journal of Magnetism and Magnetic Materials,1998,185(1):61-65.

[5]Herzer G.Nanocrystalline soft magnetic materials[J].Journal of Magnetism and Magnetic Materials,1992,112(1/2/3):258-262.

[6]Yoshizawa Y,Yamauchi K.Effects of magnetic field annealing on magnetic properties in ultrafine crystalline Fe-Cu-Nb-Si-B alloys[J].IEEE Transactions on Magnetics,1989,25(5):3324-3326.

[7]Kraus L,Závěta K,Heczko O,et al.Magnetic anisotropy in as-quenched and stress-annealed amorphous and nanocrystalline Fe73. 5Cu1Nb3Si13. 5B9alloys[J].Journal of Magnetism and Magnetic Materials,1992,112(13):275-277.

[8]Fukunaga H,Furukawa N,Tanaka H,et al.Nanostructured soft magnetic material with low loss and low permeability[J].Journal of Applied Physics,2000,87(9):7103-7105.

[9]Herzer G.Creep induced magnetic anisotropy in nanocrystalline Fe-Cu-Nb-Si-B alloys[J].IEEE Transactions on Magnetics,1994,30(6):4800-4802.

[10]Ohnuma M,Hono K,Yanai T,et al.Origin of the magnetic anisotropy induced by stress annealing in Fe-based nanocrystalline alloy[J].Applied Physics Letters,2005,86(15):152513.

[11]方允樟,鄭金菊,施方也,等.Fe 基合金應力退火感生磁各向異性機理的AFM研究[J].中國科學:E 輯 技術科學,2008,38(3):428-441.

[12]Hofmann B,Kronmüller H.Stress-induced magnetic anisotropy in nanocrystalline FeCuNbSiB alloy[J].Journal of Magnetism and Magnetic Materials,1996,152(1/2):91-98.

[13]Ohnuma M,Hono K,Yanai T,et al.Origin of the magnetic anisotropy induced by stress annealing in Fe-based nanocrystalline alloy[J].Applied Physics Letters,2005,86(15):152513.

[14]Ohnuma M,Hono K,Yanai T,et al.Direct evidence for structural origin of stress-induced magnetic anisotropy in Fe-Si-B-Nb-Cu nanocrystalline alloys[J].Applied Physics Letters,2003,83(14):2859-2861.

[15]Ohnuma M,Herzer G,Kozikowski P,et al.Structural anisotropy of amorphous alloys with creep-induced magnetic anisotropy[J].Acta Materialia,2012,60(3):1278-1286.

[16]楊介信，楊夑龍，陳國,等.一種新型的縱向驅動巨磁致阻抗效應[J].科學通報，1998,43(10):1051-1053.

(責任編輯 杜利民)

Stress annealing and tempering characteristic research on Fe-based alloy

CHEN Ming1, FANG Yunzhang1, HE Xingwei1, FAN Xiaozhen1,MENG Fanxue1, R. K. Nutor1, ZHENG Jianlong1, YANG Xiaohong2

(1.CollegeofMathematics,PhysicsandInformationEngineering,ZhejiangNormalUniversity,Jinhua321004,China; 2.JinhuaPolytechnic,Jinhua321007,China)

According to the longitudinal giant magneto-impedance effect curve of Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9ribbon samples which had been annealed and tempered 11 times, the magnetic anisotropy field was obtained, at the same time monitoring ribbon elongation under applied stress. Analysis of the experimental data obtained after tempering 11 times. The results showed that the residual magnetic anisotropy field was 25.3% and the residual elongation was 78.7%. It was concluded that multiple tempering could not eliminate entirely stress-induced magnetic anisotropy and ribbon elongation could not fully recover. It was suggested that the magnetic anisotropy field induced by stress about 70% came from the residual stress and 30% came from creep elongation.

annealing; tempering; stress; giant magneto-impedance effect; magnetic anisotropy

(責任編輯 杜利民)

10.16218/j.issn.1001-5051.2017.03.007

?2016-12-27；

2017-03-17

國家973計劃項目(2012CB825705);浙江省自然科學基金資助項目(LY14A040003)； 浙江省重點科技創(chuàng)新團隊項目(2011R50012)

陳 明(1990-)，男，江蘇高郵市人，碩士研究生.研究方向：非晶軟磁材料.

方允樟.E-mail: fyz@zjnu.cn>

O482.5

A

1001-5051(2017)03-0289-05