改性生物炭吸附固定重金屬的研究進展

劉立

摘要：指出了重金屬造成了土壤和水體環(huán)境的嚴重污染，尋找經(jīng)濟有效的修復重金屬污染環(huán)境的方法極其緊迫。具有獨特理化性質(zhì)的生物炭，用于吸附固定重金屬可降低重金屬的遷移轉化和生物有效性，展現(xiàn)了其良好的應用前景，但其對有些重金屬離子吸附固定的效果欠佳。闡述了改性生物炭的制備及其應用。為了給生物炭的改性提供更多理論支撐，總結了生物炭吸附固定重金屬的機理，提出了一些可參考的改性生物炭的方法和今后研究生物炭的建議。

關鍵詞：重金屬；吸附固定；改性生物炭

中圖分類號：S153

文獻標識碼：A文章編號：16749944（2017）16008105

1引言

重金屬是指比重大于5、密度大于4.5 g/cm3的金屬，如鎘、鉻、鉛、銅、汞等。在自然界的金屬中，重金屬占了很大的比重。重金屬會造成土壤和水體環(huán)境的污染，使土壤種植物和水生生物的生長和繁殖受到影響，而且重金屬通過皮膚接觸、食物鏈等途徑在人體富集，危害人類健康[1～3]。重金屬難以被降解、形態(tài)多變，低濃度致毒，對人體的危害具有終身有害且不可逆轉的特點，所以治理重金屬污染的環(huán)境極其緊迫[4]。活性炭吸附法、植物修復法、電解法、膜處理法、化學沉淀法、氧化還原法、電滲析法等在重金屬污染治理方面顯示了很好的效果，但是由于易產(chǎn)生二次污染、成本高等原因，阻礙了它們的大規(guī)模應用。生物炭是生物質(zhì)在缺氧或者無氧條件下高溫（通常低于700 ℃）熱解制備的富碳產(chǎn)物[5， 6]。生物炭具備高比表面積和豐富的孔狀結構，而且生產(chǎn)成本低，有足夠的機械強度，高的穩(wěn)定性，多種含氧官能團和強的離子交換能力[7]。目前有很多應用生物炭吸附固定土壤或者水體中的重金屬的研究，從實驗結果來看，應用生物炭于重金屬污染環(huán)境的修復，可以降低重金屬的生物有效性，以及減少重金屬的總量，甚至徹底去除環(huán)境中的重金屬[8， 9]。可見，生物炭用于修復重金屬污染的環(huán)境具有巨大潛力[10]。由于生物炭對有些重金屬污染物的吸附能力有限，為了獲得吸附特性更強的生物炭，需要對生物炭進行改性以增強它的與吸附能力相關的理化性質(zhì)。

2生物炭的特性

生物炭是生物質(zhì)在限氧或無氧條件下，經(jīng)熱解轉化形成的一種穩(wěn)定的高度芳香化物質(zhì)[11， 12]。研究表明牛糞生物炭對水溶液中的鉛的去除率最高可達到100%[13]，甜菜渣生物炭對Cr6+的去除率最高可達98%[14]。可見，將廢棄生物質(zhì)制備成生物炭，不僅解決了它們的處理問題，還可以用于重金屬污染環(huán)境的修復。目前，生產(chǎn)生物炭的原材料來源廣泛，廉價易得，可分為三類：動物糞便類（牛糞、豬糞等），植物類（玉米芯、作物秸稈、果殼等），以及城市污水廠污泥類[15～18]。

通過分析發(fā)現(xiàn)，生物炭具有疏松多孔，比表面積大，表面含氧官能團（羧基、羰基、內(nèi)脂基，羥基等）豐富，穩(wěn)定性高，成本低廉等特點[5， 19， 20]。生物炭的理化性質(zhì)包括表面形貌（SEM）、比表面積、孔隙率、陽離子交換量（CEC）、pH值、表面含氧官能團、碳組分、Zeta電位等，它們影響著生物炭對重金屬的吸附固定能力。研究表明，隨著制備原料不同，生物炭的理化性質(zhì)也不同，因而對重金屬離子的吸附能力各異。隨著熱解時間延長，生物炭的產(chǎn)率有所下降，而且隨著熱解溫度的升高，生物炭的產(chǎn)率下降更快[21]。由此可知，熱解溫度對生物炭的產(chǎn)率的影響更大。同時生物炭的特性也因熱解溫度的不同具有差異。隨著制備溫度的升高，生物炭的比表面積增大，孔隙結構增多，堿性增強，但陽離子交換量（CEC）和總官能團數(shù)量下降[13， 22， 23]。蘆葦生物炭對溶液中的Cu2+最高的去除率為96.7%，溫度小于700 ℃時，隨著熱解溫度的升高，所得的生物炭對Cu2+的吸附量降低[22]。還有報道顯示，400 ℃以下熱解的生物炭，隨著熱解溫度的升高，對重金屬離子的吸附率反而下降，且對重金屬離子的吸附率大小為Pb2+>Cu2+>Cd2+[24]。這反映了熱解溫度對生物炭的吸附能力有影響。所以制備生物炭時，選擇合適的溫度顯得尤為重要。熱解方式不同，生物炭的酸堿度不同。一般而言，干法熱解所生產(chǎn)的生物炭是呈堿性，而濕法熱解所生產(chǎn)的生物炭是呈酸性的。生物炭的酸堿度與其含有的金屬離子（K+、Ca2+、Na+、Mg2+等）和表面的含氧官能團有關。

生物炭的制備原料、制備方法、熱解溫度、熱解時間、預處理方法、改性方法都會對生物炭的特性產(chǎn)生很大的影響，生物炭的特性又決定著生物炭吸附固定重金屬的能力。因此，制備生物炭時一定要綜合考慮很多關鍵因素。

3改性生物炭的制備與吸附固定重金屬的應用

熱解生產(chǎn)的生物炭由于具有很高的穩(wěn)定性，富碳，一般呈堿性，發(fā)達的孔狀結構，巨大的比表面積，豐富的表面含氧官能團（羧基、羰基、內(nèi)脂基，羥基等），陽離子交換能力強等特性，可吸附固定重金屬污染物，進而降低其遷移性和生物有效性，減緩重金屬在植物體、動物和人體內(nèi)的累積，減輕了重金屬對環(huán)境和人類的威脅[25～27]。已有研究顯示，對生物炭進行改性之后，它們對重金屬的吸附固定能力增強了。這部分概括了應用改性生物炭于修復重金屬污染環(huán)境的研究，以期為今后進一步深入開展改性生物炭的制備和應用提供一定的方法與數(shù)據(jù)支撐。

為了達到更好地吸附固定重金屬的效果，需要對生物炭進行改性。現(xiàn)有許多關于改性生物炭的報道。表一列出了改性生物炭的一些制備方法以及修復重金屬污染環(huán)境的應用。

通過分析總結不難發(fā)現(xiàn)改性生物炭的方法分為兩類：一類是直接對制備生物炭的原料進行改性；另一類是對制備得到的原始生物炭進行改性[38]。對原料改性主要是使用不同的化學劑預處理原材料，而對原始生物炭改性就有物理方法改性、化學方法改性、以及物理方法和化學方法同時使用進行改性。分析這些改性方法可以發(fā)現(xiàn)主要步驟包括浸漬和第二次熱解。

與未改性生物炭相比，改性生物炭的孔隙率提高了，比表面積增大了，表面含氧官能團增多了，吸附位點增多了，因此生物炭對重金屬的吸附固定能力也增強了。例如，改性的甘蔗渣生物炭的比表面積是原來的10.7倍，孔容積是原來的8.8倍，可見比表面積和孔隙率都有顯著提高[39]；同樣有研究發(fā)現(xiàn)改性后生物炭的比表面積和孔容積均有大幅提高，且對鎘的吸附量也有提高[40]；用堿改性增加了生物炭表面含氧官能團的數(shù)量，含氧官能團的表面絡合和離子交換作用有利于固定重金屬離子。改性生物炭用于吸附固定重金屬的效果很好，例如，改性柚子皮生物炭對溶液中初始濃度為50 mg/L錳離子的吸附率為93.5%[28]；Fe（NO3）3改性的花生秸稈生物炭對Cr6+的去除率增高了79%[41]；用六亞甲基四胺和CO2一起改性后的松木屑生物炭對Ni2+和Cu2+的吸附量最高為99.81%和95.88%[32]；Fe改性生物炭具有比未改性的生物炭更強的吸附固定砷的能力[42]；氨基改性的生物炭對Cu2+的平衡吸附量可達15.36 mg/g，吸附能力明顯高于未改性的生物炭[43]；高錳酸鉀改性的玉米芯生物炭對Cu2+的吸附量比玉米芯生物炭提高了1倍[44]；高錳酸鉀改性生物炭對As3+的最大的吸附量是未改性生物炭的1.76倍[34]；氨氣改性的生物炭對鉛離子的吸附率可達99%以上[45]；聚乙烯亞胺改性生物炭對Cr6+的吸附量是改性前的19倍，由23.09 mg/g增長到435.7 mg/g[46]；氫氧化鉀改性的生物炭對As5+的吸附能力是改性前的1.27倍[47]；NaOH改性的玉米秸稈生物炭對Cd的最大吸附量是改性前的7.6倍[37]。endprint

顯然，隨著改性方法的不同，改性生物炭對重金屬的吸附固定能力也不同。因此，對生物炭進行改性時，要考慮制備生物炭的原料的種類和自身特性，化學劑的種類，使用化學劑的用量，更重要的是根據(jù)改性生物炭用于處理重金屬的類型來合理選擇改性方法以及改性試劑。同時，為了確定改性生物炭吸附固定重金屬的效果，還要開展探究最佳的外部條件的研究，而且已有的大多數(shù)實驗都是單一生物炭處理單一重金屬，實際的污染環(huán)境多種重金屬共存且污染物復雜，今后的研究也要聚焦在多種改性生物炭混合應用于實際環(huán)境中的多種重金屬污染系統(tǒng)。

4吸附固定重金屬的作用機理

為了進一步對生物炭進行改性，以廣泛應用生物炭于治理重金屬污染方面，生物炭吸附固定重金屬的具體吸附機理就需要研究，究竟是哪些機理起了主導作用也要弄清楚。根據(jù)現(xiàn)有的研究報道，這一部分總結了生物炭吸附固定重金屬的作用機理。

生物炭一般都呈現(xiàn)堿性，這是因為生物炭中含有顯堿性物質(zhì)和金屬陽離子。堿性生物炭添加于重金屬污染的環(huán)境可通過促進重金屬離子與氫氧根、碳酸根、磷酸根等形成氫氧化物沉淀、碳酸鹽沉淀、磷酸鹽沉淀來降低重金屬的遷移轉化，這是化學沉淀的機理[48， 49]。由于生物炭具有大的比表面積和豐富的多孔結構，使其吸附重金屬的點位很多，依靠對重金屬離子的非線性競爭的表面吸附作用，生物炭可以吸附固定重金屬，降低其遷移性和生物有效性[50]。生物炭表面的含氧官能團可以通過與重金屬離子形成金屬配合物的表面絡合作用，降低重金屬的生物有效性，減輕了對環(huán)境的危害[51]。由于具有較高的陽離子交換量，在合適的pH值范圍內(nèi)，生物炭表面的失去質(zhì)子的電荷基團與重金屬離子發(fā)生作用也吸附固定了一部分重金屬離子，這是離子交換作用[52， 53]。生物炭表面的豐富含氧官能團和重金屬離子有很強的靜電吸引，以此來降低重金屬的遷移轉化，這就是靜電相互作用[54]。應用生物炭后高價態(tài)的重金屬金屬離子被還原為低價態(tài)的離子，之后低價態(tài)的重金屬離子發(fā)生表面絡合或者沉淀得以降低遷移轉化能力和生物有效性，這是化學還原起了作用[55]。

總而言之，生物炭降低污染環(huán)境中的重金屬的遷移轉化和生物有效性的主要機理為化學沉淀、表面吸附作用、表面絡合作用、離子交換作用、靜電相互作用、化學還原等。但是對不同的重金屬離子主要作用機理有差別，例如玉米秸稈生物炭吸附Cd2+的主要機理是離子交換作用、化學沉淀和表面絡合作用[56]；生物炭對Cu2+的吸附固定的機制有表面吸附作用、表面絡合作用和離子交換作用[57]。生物炭對Cr的吸附固定的主要機理是表面絡合作用、化學還原和靜電相互作用，對As的吸附固定起主導作用的機制是靜電相互作用和表面絡合作用，對Hg的吸附固定起主要作用的是化學還原和表面絡合作用[55]。

5結論與建議

由于具有很好的吸附固定重金屬的效果，生物炭用于治理重金屬污染的環(huán)境具有廣闊前景。為了增強吸附能力，需要制備改性生物炭。有很多方法可以用于改性生物炭。它們可分為物理方法、化學方法、物理方法和化學方法同時使用的改性方法。通過總結生物炭吸附固定重金屬的機理（化學沉淀、表面吸附作用、表面絡合作用、離子交換作用、靜電相互作用、化學還原作用等），發(fā)現(xiàn)生物炭對不同的重金屬離子的主要吸附固定機理不同，可以根據(jù)具體的機理來對生物炭進行改性。

鑒于對生物炭的研究沒有形成完整的體系和標準，而且生物炭的吸附固定能力受到很多因素的影響。因此，現(xiàn)在很多研究難以進行系統(tǒng)地對比分析，所以未來需要關注在生物炭相關標準的制定。同時，制備改性生物炭可以考慮多種生物質(zhì)混合預處理，可以考慮將多種原始生物炭混合后進行改性，可以采用多種改性方法結合，或者探索新的更優(yōu)的經(jīng)濟有效的改性方法。應用改性生物炭時也可以突破現(xiàn)有的單一生物炭處理單一重金屬的模式，多開展修復重金屬污染環(huán)境的實際應用性的研究，同時，生物炭用于修復重金屬污染底泥的報道很少，研究生物炭可以為修復污染底泥找到新的出路。值得關注的是生物炭吸附固定重金屬后，如何回收生物炭是需要探究的，未來可以研究將生物炭制成棒狀、餅狀、環(huán)狀等或者性價比更高的磁性生物炭以方便分離與回收；如何將生物炭吸附固定的重金屬解吸出來加以資源化利用這也是需要學者研究的。可見，對生物炭的研究還有待拓寬和加深。

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Research on Adsorbing and Immobilizing Heavy Metals of Modified Biochar

Liu Li

（The Ministry of Education Key Laboratory of Water Quality Safety and Protection of the Pearl River Delta，

School of Civil Engineering， Guangzhou University， Guangzhou， Guangdong 510006， China）

Abstract： Heavy metals have polluted soil and water environment.It is extremely imperative for researchers to explore an economical and effective method for renovating the environmental heavy metals pollution. Owing to unique physical-chemical properties， biochar can adsorb and immobilize heavy metals to reduce its transport， transformation and bioavailability， which shows terrific prospects. A number of researchers are striving to modify biochar for improving the physical-chemical properties and adsorption ability because biochar is not good at adsorbing all the heavy metals. This paper elaborated the productions and applications of modified biochar. In order to provide more theoretical support for modifying biochar， the mechanisms on adsorbing and immobilizing heavy metals are also generalized. At length， the paper supplied some references to researching and developing the modified biochar and gave some suggestions for researching on biochar.

Key words： heavy metals； adsorption and immobilization； modified biocharendprint