湘西花垣縣興銀錳業(yè)周邊土壤重金屬污染評(píng)價(jià)及優(yōu)勢(shì)植物蓄積特征*

張海濤 劉亞賓 許云海 楊海君

(湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)植物保護(hù)學(xué)院，湖南 長沙 410128)

湘西花垣縣興銀錳業(yè)周邊土壤重金屬污染評(píng)價(jià)及優(yōu)勢(shì)植物蓄積特征*

張海濤 劉亞賓 許云海 楊海君#

(湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)植物保護(hù)學(xué)院，湖南 長沙 410128)

為了解湘西花垣縣興銀錳業(yè)周邊土壤重金屬污染狀況及優(yōu)勢(shì)植物蓄積特征，采集了當(dāng)?shù)乜招纳徸硬?Alternantheraphiloxeroides)、竊衣(Torilisscabra)、商陸(PhytolaccaacinosaRoxb.)、五月艾(Artemisiaindica)、蒿草(Kobresia)、川莓(Rubussetchuenensis)等6種優(yōu)勢(shì)植物，根際土壤及5～10m范圍內(nèi)未長植物的裸露土壤進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，研究區(qū)土壤主要存在Pb、Zn、Cu、Mn、Cd等污染，土壤中Fe、Cr污染程度處于相對(duì)安全等級(jí)，裸露土壤單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)高于根際土壤；6種優(yōu)勢(shì)植物對(duì)重金屬的富集量未超出臨界值，對(duì)重金屬具有較強(qiáng)的轉(zhuǎn)運(yùn)能力；植物根際土壤中真菌、細(xì)菌、放線菌數(shù)分別為裸露土壤中真菌、細(xì)菌、放線菌數(shù)的1.19～2.19倍、1.33～1.72倍、1.02～1.52倍。

花垣縣 興銀錳業(yè) 重金屬污染 優(yōu)勢(shì)植物 蓄積特征

Abstract: In order to explore the situation of soil heavy metal pollution and the bioaccumulation characteristics of dominant plants around Huayuan Xingyin Manganese Industry in Xiangxi，dominant plants such asAlternantheraphiloxeroides,Torilisscabra,PhytolaccaacinosaRoxb.,Artemisiaindica,Kobresia,Rubussetchuenensis,rhizosphere soil and bare soil in the range of 5-10 m near the rhizosphere soil were researched. The results showed that Pb,Zn,Cu,Mn and Cd polluted the soil in the study area,Fe and Cr pollution in the soil was at the relative safety level. The single factor pollution index and the comprehensive pollution index of bare soil were higher than that of rhizosphere soil. The enrichment of heavy metals in six kinds of dominant plants did not exceed the critical value. The six kinds of dominant plants had strong heavy metals transport ability. Furthermore,the quantities of fungi,bacteria,actinomycetes in rhizosphere soil were 1.19-2.19 times,1.33-1.72 times,1.02-1.52 times of those in bare soil,respectively.

Keywords: Huayuan County; Xingyin Manganese Industry; heavy metal pollution; dominant plants; bioaccumulation characteristics

湘西花垣縣礦產(chǎn)資源豐富，已探明礦產(chǎn)20余種，錳礦探明儲(chǔ)量居湖南省之最，全國第二，鉛鋅礦探明儲(chǔ)量居湖南省第二、全國第三。豐富的礦產(chǎn)資源開發(fā)在促進(jìn)當(dāng)?shù)亟?jīng)濟(jì)發(fā)展的同時(shí)，也造成了嚴(yán)重的重金屬污染，已影響到當(dāng)?shù)亟?jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展與人群健康[1-3]。因此，如何治理花垣土壤中的重金屬污染成為了當(dāng)前迫切需要解決的難題。目前，利用重金屬超富集植物的提取作用從污染土壤中去除重金屬是最有前途的重金屬污染土壤修復(fù)技術(shù)之一[4-7]。雖然已有對(duì)湘西花垣重金屬污染與修復(fù)等方面的研究報(bào)道[8-11]，但是，重金屬在礦區(qū)裸露土壤、優(yōu)勢(shì)植物根際土壤、優(yōu)勢(shì)植物3者之間的變化規(guī)律及重金屬濃度變化與土壤微生物數(shù)量的關(guān)系還未見報(bào)道。

本研究以湘西花垣縣興銀錳業(yè)周邊的土壤、典型優(yōu)勢(shì)植物為研究對(duì)象，對(duì)土壤與植物中的Pb、Zn、Cu、Fe、Cr、Mn、Cd濃度進(jìn)行測(cè)定，對(duì)優(yōu)勢(shì)植物的轉(zhuǎn)移能力進(jìn)行評(píng)價(jià)，運(yùn)用單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法評(píng)價(jià)研究區(qū)污染狀況，旨在篩選對(duì)Mn、Pb等重金屬脅迫具有高耐受性和積累性的植物，探尋重金屬在裸露土壤、植物根際土壤與優(yōu)勢(shì)植物之間的遷移規(guī)律，重金屬在3者之間的濃度變化與土壤微生物量的關(guān)系，為湘西花垣礦區(qū)土壤重金屬污染治理和生態(tài)恢復(fù)提供科學(xué)依據(jù)。

圖1 采樣點(diǎn)示意圖Fig.1 Schematic diagram of sampling points

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

花垣縣興銀錳業(yè)年產(chǎn)1.8×107kg電解金屬錳，位于湖南省湘西土家族苗族自治州花垣縣獅子橋村文華錳業(yè)的西側(cè)山腰，海拔1 021 m，北下側(cè)即為209國道和花垣河，國道兩側(cè)散居和集中住有村戶，裸露庫渣位于廠區(qū)后山谷，庫渣下游800 m為獅子橋村村部。研究區(qū)屬中亞熱帶季風(fēng)濕潤氣候，企業(yè)周邊以針葉樹、闊葉樹、灌木和草本植物為主。

1.2 樣品采集

2016年4月在興銀錳業(yè)(109°33′11″E，28°37′8″N)周邊開展了植物調(diào)查和采樣(見圖1)，植物的豐富度按目測(cè)估計(jì)，分為優(yōu)勢(shì)種、常見種和偶見種。據(jù)此采集企業(yè)周邊空心蓮子草(Alternantheraphiloxeroides)、竊衣(Torilisscabra)、商陸(PhytolaccaacinosaRoxb.)、五月艾(Artemisiaindica)、蒿草(Kobresia)、川莓(Rubussetchuenensis)6種優(yōu)勢(shì)植物，每種植物采集3～5株混成1個(gè)樣品，每種樣取3個(gè)平行樣；采集植物根際土壤樣品6個(gè)，每個(gè)土壤樣品取3個(gè)平行樣；對(duì)照土壤樣品為附近5～10 m同海拔高度未生長任何植物的裸露土壤1個(gè)，也取3個(gè)平行樣，土壤采用5點(diǎn)采樣法。所有樣品用聚乙烯塑料袋封裝，實(shí)驗(yàn)室4 ℃保存。

1.3 樣品處理及分析

植物樣品按根、莖、葉分開，用自來水充分沖洗，洗去附著在表面的灰塵和泥垢，然后用去離子水沖洗3次，晾干，70 ℃下烘干至恒質(zhì)量，粉碎，過50目篩。稱取0.5 g干樣至消解管中，加入5 mL硝酸，于通風(fēng)廚中靜置12 h，然后消解至溶液呈淡黃色膠狀。消解完全后將樣品取出，冷卻，加入超純水，定容至25 mL，搖勻、過濾，轉(zhuǎn)入塑料瓶中。

土壤樣品去除石塊與雜物，測(cè)定pH，然后將其風(fēng)干后搗碎，四分法棄取，研缽研磨至粉碎，過80目篩，稱取0.5 g至消解管中，加入8 mL王水(HNO3∶HCl體積比為1∶3)，進(jìn)行加熱消解，待樣品出現(xiàn)白色絮狀的沉淀物、消解液呈黃色時(shí)消解完成。消解完全后將樣品取出，冷卻，加入超純水，定容至25 mL，搖勻、過濾，轉(zhuǎn)入塑料瓶中。消解后的植物、土壤樣品采用電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)法測(cè)定重金屬元素濃度。質(zhì)量保證采用雙平行樣和加標(biāo)回收法，各元素的加標(biāo)回收率在92.5%～106.4%。

1.4 污染評(píng)價(jià)方法

1.4.1 單因子污染指數(shù)法

通過單因子污染指數(shù)法[12]評(píng)價(jià)，可以確定主要的重金屬污染物及其污染程度。計(jì)算公式為：

(1)

式中：Pi為重金屬i的單因子污染指數(shù)；Ci為重金屬i的質(zhì)量濃度，mg/kg；Si為重金屬i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，mg/kg，根據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—1995)規(guī)定，土壤中Pb、Zn、Cu、Cr、Cd的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)分別為250、200、150、150、0.30 mg/kg，F(xiàn)e、Mn的背景值參考質(zhì)控樣GSS-8標(biāo)準(zhǔn)，分別為42 000、600 mg/kg[13]1472。Pi≤1，表示未污染；Pi>1，表示污染，Pi越大，污染越嚴(yán)重。

1.4.2 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法

單因子污染指數(shù)只能反映各個(gè)重金屬元素的污染程度，不能全面反映土壤重金屬的污染狀況，而內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)兼顧了單因子污染指數(shù)平均值和最高值，可以突出污染較重的重金屬污染物的作用[13]1472。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)計(jì)算公式為：

(2)

式中：Pz為內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù);Pi,max為重金屬i單因子污染指數(shù)中的最大值;Pave為重金屬i的單因子污染指數(shù)平均值。土壤綜合污染程度分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[13]1472見表1。

表1 土壤綜合污染程度分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)

1.5 優(yōu)勢(shì)植物蓄積特征

植物對(duì)土壤中重金屬元素的吸收轉(zhuǎn)移能力可以用富集系數(shù)和轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)進(jìn)行評(píng)價(jià)。富集系數(shù)用于評(píng)價(jià)植物從土壤中積累重金屬的能力，富集系數(shù)越大，植物的富集能力越強(qiáng)；而轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)主要用來評(píng)價(jià)從植物根部轉(zhuǎn)移重金屬至地上部分的能力，轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)越大，植物從根部向地上部分運(yùn)輸重金屬的能力越強(qiáng)[14]。計(jì)算公式如下：

(3)

(4)

式中：BCFi為植物對(duì)重金屬i的富集系數(shù)；Ri為植物根、莖、葉中重金屬i的質(zhì)量濃度，mg/kg；TFi為植物對(duì)重金屬i的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)；Ri，shoot為植物莖、葉中重金屬i的質(zhì)量濃度，mg/kg；Ri，root為植物根部重金屬i的質(zhì)量濃度，mg/kg。

1.6 土壤微生物檢測(cè)

取被測(cè)土壤樣品各1.0 g置于裝有50 mL無菌水的三角瓶中，輕輕搖晃后靜置3 min，進(jìn)行梯度濃度稀釋，分別制成10-1、10-2、10-3、10-4、10-5、10-6、10-7倍稀釋液，然后從每個(gè)稀釋液中分別取出1 mL置于滅菌固體培養(yǎng)基(細(xì)菌為LB固體培養(yǎng)基，真菌為馬鈴薯葡萄糖瓊脂(PDA)培養(yǎng)基，放線菌為高氏一號(hào)固體培養(yǎng)基)平板上，25 ℃下培養(yǎng)48 h，記錄每個(gè)平皿中形成的菌落數(shù)量，依據(jù)稀釋倍數(shù)，計(jì)算出每克土壤樣品中所含菌落總數(shù)。

2 結(jié)果與分析

2.1 裸露土壤與植物根際土壤重金屬分析

研究區(qū)裸露土壤與植物根際土壤重金屬質(zhì)量濃度見表2。由表2可知，裸露土壤中Pb、Zn、Cu、Fe、Cr、Mn、Cd平均質(zhì)量濃度分別為1 507.33、19 333.51、3 107.33、193.56、80.32、4 912.47、37.24 mg/kg。裸露土壤重金屬平均質(zhì)量濃度由大到小依次為Zn、Mn、Cu、Pb、Fe、Cr、Cd，其中Pb、Zn、Cu、Cd的平均質(zhì)量濃度和最小質(zhì)量濃度都超過了GB 15618—1995二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值，Mn的平均質(zhì)量濃度超出了參考質(zhì)控樣GSS-8標(biāo)準(zhǔn)，Cr的平均質(zhì)量濃度在GB 15618—1995二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值之內(nèi)，F(xiàn)e的平均質(zhì)量濃度在參考質(zhì)控樣GSS-8標(biāo)準(zhǔn)之內(nèi)。

6種優(yōu)勢(shì)植物根際土壤中Pb的平均質(zhì)量濃度為709.79～1 070.00 mg/kg，Zn的平均質(zhì)量濃度為5 587.40～13 598.28 mg/kg，Cu的平均質(zhì)量濃度為1 309.33～2 499.29 mg/kg，F(xiàn)e的平均質(zhì)量濃度為104.43～134.67 mg/kg，Cr的平均質(zhì)量濃度為44.25～74.54 mg/kg，Mn的平均質(zhì)量濃度為1 131.00～4 749.64 mg/kg，Cd的平均質(zhì)量濃度為15.67～24.01 mg/kg。各植物根際土壤中重金屬平均質(zhì)量濃度存在明顯差異，其中竊衣根際土壤Cu、Fe、Cr平均質(zhì)量濃度最高，分別達(dá)到2 499.29、134.67、74.54 mg/kg；空心蓮子草根際土壤中Zn的平均質(zhì)量濃度最高，達(dá)到了13 598.28 mg/kg；川莓根際土壤中Pb的平均質(zhì)量濃度最高，達(dá)到1 070.00 mg/kg；商陸根際土壤中Mn、Cd的平均質(zhì)量濃度最高，分別達(dá)到4 749.64、24.01 mg/kg。

裸露土壤中重金屬平均濃度明顯高于6種優(yōu)勢(shì)植物根際土壤中重金屬的平均濃度，出現(xiàn)以上現(xiàn)象的原因是優(yōu)勢(shì)植物的吸附作用所致，優(yōu)勢(shì)植物的吸附作用使得植物根際土壤中重金屬平均濃度降低。此外，土壤中微生物活動(dòng)、重金屬本身的性質(zhì)也是引起植物根際土壤中重金屬的平均濃度發(fā)生變化的原因[15-16]。

2.2 裸露土壤與植物根際土壤重金屬污染指數(shù)評(píng)價(jià)

為考察研究區(qū)裸露土壤重金屬污染情況，對(duì)裸露土壤進(jìn)行了單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評(píng)價(jià)(見表3)。從表3可知，裸露土壤中Pb、Zn、Cu、Mn、Cd單因子污染指數(shù)均大于6，F(xiàn)e和Cr的單因子污染指數(shù)分別為0.005、0.540，由此可知研究區(qū)裸露土壤中存在Pb、Zn、Cu、Mn、Cd等污染，F(xiàn)e和Cr產(chǎn)生的污染處于相對(duì)安全等級(jí)；研究區(qū)裸露土壤與6種優(yōu)勢(shì)植物根際土壤單因子污染指數(shù)及內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)對(duì)比發(fā)現(xiàn)，裸露土壤單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)均高于優(yōu)勢(shì)植物根際土壤，說明裸露土壤重金屬污染程度高于優(yōu)勢(shì)植物根際土壤重金屬污染程度。

表2 裸露土壤與根際土壤重金屬質(zhì)量濃度及變異系數(shù)

表3 研究區(qū)裸露土壤與根際土壤污染指數(shù)

此外，研究區(qū)裸露土壤與6種優(yōu)勢(shì)植物根際土壤內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)都遠(yuǎn)大于3.00，其中Cd的貢獻(xiàn)值最大，說明該研究區(qū)土壤重金屬污染嚴(yán)重，應(yīng)對(duì)研究區(qū)土壤和相關(guān)受體開展進(jìn)一步深入調(diào)查或風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。

2.3 優(yōu)勢(shì)植物重金屬含量分析

作為一種清潔的、綠色環(huán)保型重金屬污染土壤處理技術(shù)，植物修復(fù)已廣泛用于多種土壤重金屬污染治理[17]，為了從重金屬污染土壤中篩選出具有高耐性和高富集性植物，對(duì)興銀錳業(yè)周邊6種典型優(yōu)勢(shì)植物體內(nèi)的重金屬含量進(jìn)行了測(cè)定，結(jié)果如表4所示。由表4可知，空心蓮子草中Zn、Cu、Cd總質(zhì)量濃度分別為6 663.16、964.20、11.19 mg/kg，分別為植物正常質(zhì)量濃度最大值的41.64、21.05、11.19倍；竊衣中Cu總質(zhì)量濃度為599.83 mg/kg，為植物正常質(zhì)量濃度最大值的13.10倍；商陸Zn的總質(zhì)量濃度為3 213.59 mg/kg,為植物正常質(zhì)量濃度最大值的20.08倍。

表4 優(yōu)勢(shì)植物根、莖、葉的重金屬質(zhì)量濃度

注：1)植物中各重金屬正常質(zhì)量濃度參考文獻(xiàn)[10]、[13]。

表5 優(yōu)勢(shì)植物的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)和富集系數(shù)

表6 根際土壤以及裸露土壤中微生物數(shù)及pH

結(jié)合超富集植物對(duì)Pb、Zn、Cu、Fe、Cr、Mn等的臨界值(Pb 1 000 mg/kg，Zn 10 000 mg/kg，Cu 1 000 mg/kg,Fe 10 000 mg/kg，Cr 110 mg/kg，Mn 10 000 mg/kg，Cd 1 000 mg/kg)[18-20]可知，所篩選6種優(yōu)勢(shì)植物重金屬富集量均未超出臨界值。除川莓對(duì)Pb、竊衣對(duì)Cu、商陸與蒿草對(duì)Cd的累積為地下部分重金屬濃度大于地上部分重金屬濃度外，其余均為地上部分重金屬濃度大于地下部分重金屬濃度，說明6種優(yōu)勢(shì)植物對(duì)重金屬具有較強(qiáng)的轉(zhuǎn)運(yùn)能力。

2.4 優(yōu)勢(shì)植物的蓄積特征

優(yōu)勢(shì)植物的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)和富集系數(shù)如表5所示。從表5可知，6種優(yōu)勢(shì)植物的富集系數(shù)均小于1，表明6種優(yōu)勢(shì)植物的富集能力并不強(qiáng)；但6種植物的轉(zhuǎn)運(yùn)能力相對(duì)較強(qiáng)。

2.5 優(yōu)勢(shì)植物根際土壤與裸露土壤中3大類微生物檢測(cè)結(jié)果

微生物活性和群落結(jié)構(gòu)的變化能敏感地反映出土壤質(zhì)量及其健康狀況，是土壤環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)不可缺少的重要生物學(xué)指標(biāo)[21]，6種優(yōu)勢(shì)植物根際土壤以及裸露土壤中3大類微生物及pH如表6所示。由表6可知，裸露土壤pH略低于6種優(yōu)勢(shì)植物的根際土壤，pH變化并不大，但優(yōu)勢(shì)植物根際土壤與裸露土壤3大類微生物數(shù)差異相對(duì)較大。其中，空心蓮子草、商陸的微生物數(shù)少于竊衣、蒿草。

此外，6種優(yōu)勢(shì)植物根際土壤中真菌、細(xì)菌、放線菌數(shù)分別為裸露土壤中的1.19～2.19倍、1.33～1.72倍、1.02～1.52倍，裸露土壤中微生物數(shù)明顯低于6種優(yōu)勢(shì)植物根際土壤中微生物數(shù)，這主要是因?yàn)橹参锏母患饔媒档土酥亟饘賹?duì)根際土壤微生物的毒性，改善了土壤微生物的生境，有利于土壤微生物的繁殖。本研究結(jié)果與蔡信德等[22]所獲得的植物修復(fù)對(duì)重金屬Ni污染土壤微生物群落的影響結(jié)論一致，也進(jìn)一步解釋了植物對(duì)重金屬的富集作用能降低土壤中重金屬含量，并一定程度上改善土壤理化性質(zhì)。

優(yōu)勢(shì)植物雖然可以將周邊裸露土壤的重金屬富集到植株體內(nèi)，但隨著植物死亡腐敗后，其體內(nèi)的重金屬又釋放到土壤中，從而造成根際周邊土壤污染程度更高。對(duì)于高富集重金屬優(yōu)勢(shì)植物的后期處理在很大程度上會(huì)影響到土壤中重金屬含量的變化，因此，在植物修復(fù)土壤重金屬污染時(shí)，應(yīng)盡量取走場地所用植物。

3 結(jié) 論

(1) 興銀錳業(yè)周邊裸露土壤重金屬元素平均濃度由大到小依次為Zn、Mn、Cu、 Pb、Fe、Cr、Cd，研究區(qū)存在Pb、Zn、Cu、Mn、Cd等污染，而土壤中Cr和Fe的污染程度處于相對(duì)安全等級(jí)。

(2) 裸露土壤中Pb、Zn、Cu、Mn、Cd的單因子污染指數(shù)均大于6，F(xiàn)e和Cr的單因子污染指數(shù)分別為0.005、0.540，裸露土壤單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)均高于優(yōu)勢(shì)植物根際土壤。

(3) 6種優(yōu)勢(shì)植物的重金屬濃度均未超出臨界值，均具有較強(qiáng)的轉(zhuǎn)運(yùn)能力。

(4) 研究區(qū)優(yōu)勢(shì)植物根際土壤與裸露土壤pH區(qū)別不大，但3大類微生物數(shù)存在較大差異，植物根際土壤中真菌、細(xì)菌、放線菌數(shù)分別為裸露土壤中真菌、細(xì)菌、放線菌數(shù)的1.19～2.19倍、1.33～1.72倍、1.02～1.52倍。

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AssessmentofsoilheavymetalpollutionandbioaccumulationcharacteristicsofdominantplantsaroundHuayuanCountryXingyinManganeseIndustryinXiangxi

ZHANGHaitao,LIUYabin,XUYunhai,YANGHaijun.

(CollegeofPlantProtection,HunanAgriculturalUniversity，ChangshaHunan410128)

張海濤，男，1991年生，碩士研究生，研究方向?yàn)榄h(huán)境污染與治理。#

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*湖南省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(No.2016JJ5015)；長沙市科技計(jì)劃項(xiàng)目(No.K1403022-31)。

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.09.015

2016-10-20)