后置缺氧SBR短程反硝化除磷

李 冬,李曉瑩,楊 杰,羅亞紅,周元正,曾輝平,張 杰,3

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后置缺氧SBR短程反硝化除磷

李 冬1*,李曉瑩1,楊 杰1,羅亞紅2,周元正1,曾輝平1,張 杰1,3

(1.北京工業大學,北京市水質科學與水環境恢復工程重點實驗室,北京100124；2.河南師范大學環境學院,黃淮水環境與污染防治省部共建教育部重點實驗室、河南省環境污染控制重點實驗室,河南新鄉 453007；3.哈爾濱工業大學,城市水資源與水環境國家重點實驗室,黑龍江 哈爾濱 150090)

在將缺氧后置的序批式反應器(SBR)中,以生活污水為處理對象,研究了短程硝化與亞硝酸鹽途徑的反硝化除磷的實現及處理效果.結果表明,通過限氧條件下的排泥策略,可以實現常溫低氨氮下的短程硝化與反硝化除磷,出水COD、TP、NH4+-N、TN分別為17.47,0.462, 0,8.35mg/L.批次實驗顯示,以亞硝酸鹽為電子受體的反硝化除磷菌在總聚磷菌中的比例可達70%.研究發現,140min的缺氧反應時間會對磷的去除有負面影響,宜控制在亞硝酸鹽反應完畢為止;曝氣方式僅影響氮的去除,總曝氣量不變,采取強度前高后低(1.2~0.2L/min)的曝氣策略,控制適宜的曝氣強度,可提高氮的去除效果.

短程硝化；后置缺氧；SBR；反硝化除磷；缺氧反應時間；曝氣方式

據統計,生活污水的排放量占總污水排放量的一半以上,其主要污染物為氮、磷元素.目前,我國污水處理廠采用的脫氮除磷工藝大都存在著碳源不足、能耗高、污泥齡的矛盾等缺點[1],處理費用高昂.1987年,Comeau等[2]發現了一類聚磷菌(poly-phosphate accumulating organisms, PAOs),它們能夠在缺氧的條件下同時去除氮和磷,即反硝化除磷菌(denitrifying phosphorus accumulating organisms, DPAOs).隨后的研究指出[3-5],DPAOs是利用儲存在體內的PHA在缺氧條件下以硝酸鹽氮(NO3--N)或亞硝酸鹽氮(NO2--N)為電子受體過量吸磷,實現一碳兩用,同步的脫氮除磷,同時能減少曝氣量與污泥產量,節約成本.

短程反硝化除磷工藝由于其更加節能受到了學者們的廣泛關注.反硝化除磷工藝可在SBR與連續流反應器中實現.典型的連續流反應器BCFS中,將缺氧段前置,實現反硝化除磷反應,但是較多的攪拌設備與污泥回流裝置增加了其運行能耗.而SBR(sequencing batch reactor)反應器由于其簡潔的結構形式和靈活的控制方式(周期時間、曝氣強度、進水量等易于調整)已成為富集馴化DPAOs最常用的反應器類型[6-8].Tsuneda等[9]在SBR中好氧段投加碳源對好氧吸磷進行抑制,實現了后置缺氧的反硝化除磷.Marcelino等[10]采用兩個SBR分開培養DPAOs和好氧氨氧化菌(AOB),實現了雙污泥系統的反硝化除磷.但是,前者需要在反應器中投加碳源,實用價值不高;后者操控復雜,在進水磷較多的情況下出水難以達標[11-14].

作者前期采用單一的SBR反應器,將缺氧段后置,通過控制曝氣強度與好氧時間,在好氧段去除一部分磷,缺氧段反硝化除磷,得到了良好的脫氮除磷性能[15].本文在此基礎上,控制曝氣強度與曝氣時間,將硝化過程控制在亞硝酸鹽階段,研究了亞硝酸鹽途徑反硝化除磷的啟動方法與性能,以期為反硝化除磷的優化設計提供實驗依據.

1 材料與方法

1.1 實驗裝置與運行方法

如圖1所示,SBR裝置由有機玻璃制成,內徑13cm,高35cm,有效容積4L,換水比50%.在反應器壁垂直方向設置一排間距為5cm的取樣口,用以排水和取樣.反應器底部微孔曝氣,反應過程中攪拌使之均勻,此外裝置pH值、DO探頭進行實時監測.進水、攪拌、曝氣、排水均由時間控制器自動控制.

1．進水箱2.泵3.排水閥4.曝氣環5.氣體流量計6.空壓泵7.pH值、T測定儀8.DO測定儀9.攪拌器10.時間控制器

在進行本實驗前,反應器已穩定運行了64d,在厭氧/好氧/缺氧/好氧(A/O/A/O)下,曝氣強度為0.8L/min,污泥齡為25d時,獲得了穩定的以硝酸鹽為電子受體的反硝化除磷能力,對COD、NH4+-N、TN、TP有良好的去除效果,系統內以硝酸鹽為電子受體的反硝化除磷菌占總聚磷菌的比例在80%以上.本試驗中,反應器以A/O/A/O運行,每天運行4個周期,包括進水10min,反應300min,沉淀40min,排水5min,閑置5min.溫度由水浴控制在20~25℃,周期末排泥水混合液控制污泥齡在30d.整個實驗過程分為3個階段,分別記為Run 1,2,3.反應器運行條件及參數見表1.

表1 實驗運行參數

1.2 實驗水質

試驗廢水為模擬北京市北京工業大學家屬院化糞池污水,每升配水添加1mL微量元素溶液[16].水質情況與微量元素的組成見表2.

表2 進水水質和微量元素溶液組成

1.3 分析方法

本試驗采用5B-3BCOD多參數快速測定儀測定COD、TP的濃度,NH4+-N、NO2--N、NO3--N、MLSS、SVI等指標均采用國家規定的標準方法測定[17],TN為NH4+-N、NO2--N和NO3--N三者加和,pH、DO和溫度采用WTW- pH/Oxi340i型多參數測定儀在線檢測.

1.4 反硝化除磷菌占聚磷菌比例的批次實驗

確定反硝化除磷菌(DPAOs)在聚磷菌中的比例的方法按照Wachtmeister等[18]推薦的方法進行.本文取1L周期末泥水混合液,用蒸餾水清洗3遍,以去除殘留物質的影響,之后加入密閉SBR反應器投加CH3COONa為碳源(COD= 300.0mg/L)進行90min的厭氧攪拌,反應結束后平均分成2份,一份曝氣(初始DO=1mg/L)好氧運行60min,另一份加入20mg/L的NO2--N缺氧運行60min,系統中DPAOs占PAOs的比例為缺氧最大吸磷速率和好氧最大吸磷速率的比值Kano/Kaer.

2 結果與討論

2.1 COD的去除效果

如圖2(a)所示, COD平均去除率為92.3%,可以看出,反應器工況的變化對COD的去除沒有明顯的影響.整個實驗期間,出水COD的濃度呈逐漸下降的趨勢,最終穩定在20mg/L以下,去除率高達95%,滿足《城鎮污水處理廠水污染物排放標準》(以下簡稱DB11/ 890-2012)A標準[19],遠優于城鎮污水處理廠污染物排放標準》(以下簡稱GB18918-2002)一級A標準[20]的出水要求.經檢測,COD的去除發生在厭氧段,好氧段與缺氧段幾乎沒有COD的消耗,這說明COD被DPAOs利用合成PHA,而缺氧段由于沒有COD的消耗,也可排除反硝化細菌對脫氮作用的貢獻.

2.2 TP的去除效果

圖2(b)為系統進出水TP的變化趨勢.整個實驗期間,出水TP先升高后下降,最終穩定在0.5mg/L以下,TP去除率達到95%左右,出水滿足GB18918-2002一級A的要求[20].在進行該實驗前,反應器富集培養的是以硝酸鹽為電子受體的DPAOs,曝氣強度較高,在降低曝氣至0.6L/min后,DPAOs無法迅速適應低的溶解氧環境,致使活性降低,抑制了其好氧吸磷能力,在第2d,出水TP迅速攀升到3.045mg/L,隨后DPAOs活性恢復,出水TP逐步降低到0.5mg/L以下.但是由于因曝氣降低而導致硝化性能下降,出水氨氮濃度居高不下(圖2(c)).第14d,調整曝氣方式為兩段式曝氣,調整第一個好氧段(O1)到0.8L/min,第二個好氧段(O2)為0.2L/min.出水TP濃度沒有明顯變化,但是發現O1階段末TP僅為5.936mg/L,可供DPAOs在缺氧段利用的磷酸鹽過少,抑制了其活性.

為增加O1出水TP,第20d,繼續調整曝氣方式,O1段提高曝氣強度為1.2L/min,同時縮短曝氣時間為40min,相應增加缺氧段反應時間,總反應時間不變.Abeling等[21]指出,提高DO濃度可以增加AOB的活性.以在Run 2階段運行穩定的第19d為例,O1段初期溶解氧僅為0.42mg/L.本文一方面提高曝氣強度,增加AOB的活性,進而增加AOB與聚磷菌競爭溶解氧的能力;另一方面,縮短反應時間,以供給細菌適量的溶解氧,防止過度曝氣,以此為策略來增加O1段出水TP濃度,提升反硝化除磷能力.在反應器運行穩定后,在第35d,進行了PAOs與DPAOs代謝活性實驗(圖3).其最大Kano與Kaer分別為28.94mg TP/(g MLSS×h)和41.37mg TP/(g MLSS×h),計算可得亞硝酸鹽類型的DPAOs占PAOs的比例為70%,反硝化除磷菌為聚磷菌中的主導細菌.

2.3 氮的去除效果

如圖2(c)所示,在Run 1階段第1~4d,由于曝氣強度降低,出水氨氮由0mg/L迅速升高到22.70mg/L,去除率降至64.3%.同時,出水NH4+-N濃度的增加直接導致出水TN猛增至31.72mg/L,總氮去除惡化.由于較低的曝氣強度使得反應器內溶解氧濃度較低,硝化細菌尤其是亞硝酸鹽氧化菌(NOB)的活性受到抑制[21-22].雖然TN去除率有所惡化,但是出水NO3--N卻由11.00mg/L下降至4.07mg/L.本文以低溶解氧限制NOB活性,逐漸將NOB淘洗出反應器,使AOB占主體地位,實現短程硝化.同時,由圖2(b、c)可以看出,TN與TP的去除率有一定的相關性,但是略微滯后于TP去除率的變化.分析認為,一,由于曝氣強度降低,DPAOs與NOB的活性受到抑制,反硝化除磷能力下降,出水TP與TN升高,隨著DPAOs活性的恢復與AOB的增殖,出水TP下降,反硝化除磷能力提高,出水TN也隨之下降;二,有研究表明[23-25],NOB對低DO有一定的耐受性,曝氣量減少,使得DPAOs活性降低,進而使其在O1階段吸磷不足,但卻恰恰保證了缺氧段的反硝化除磷能力,而反應器內尚未淘洗的大量NOB則保證了其硝化能力,出水TN得以維持在較低的水平,TN去除率的惡化速度相對于TP滯后;三,SBR反應器的換水比為50%,由于硝化能力不足使得上一周期殘留的NH4+-N再次進入下一個周期中,變相的增加了進水NH4+-N濃度,形成惡性循環,導致TN去除效率恢復速度比TP緩慢.第7d,出水NO3--N降至1mg/L左右,相比之前大大減少.第9~13d,出水TN維持在17~19mg/L之間,去除率在75%左右,但是出水中仍含有10~13mg/L的NH4+-N.進入Run 2階段后,出水NO3--N猛增至11.40mg/L,隨后逐漸降低至4.48mg/L,而出水NO2--N則由2.65mg/L升高至7.04mg/L.由于NOB的淘洗是一個漸進的過程,曝氣強度升高,NOB得以恢復,但是在0.8L/min的曝氣強度下,O1段初期DO僅為0.44mg/L,AOB的氧飽和常數在0.2~0.4mg/L,NOB的氧飽和常數在1~1.5mg/L[22],低DO下AOB的增殖速率要快于NOB[26-27],由此來看,低溶解氧下AOB的增殖與NOB的淘洗是Run 2與Run 1兩個階段出水中NO2--N在NOx--N中比重增加的原因.O1段曝氣強度的增加,提高了硝化細菌的代謝活動,氨氧化率升高到了99%以上.氨氧化率的提升,為DPAOs提供了更多的NO2--N,反硝化除磷能力加強,TN去除率有所上升,出水TN降至12~13mg/L.雖然TN的去除率有所增加,但是如前文所述的,DPAOs在缺氧段可利用的TP略顯不足,影響了TN的進一步去除.

Run 3階段,第20d,調整曝氣后,O1段初期DO增加為0.5mg/L,但是可以明顯的看出,出水NO3--N在持續下降,這說明AOB已經在硝化細菌中占有主導地位,成功實現了常溫下低氨氮濃度下AOB的富集與短程硝化.在本試驗中,短程硝化的實現得益于限氧條件下的排泥策略.本階段DO濃度增加,提高了AOB的代謝活性,增加了AOB與DPAOs爭奪溶解氧能力,加上反應時間縮短,使得O1段出水TP比Run 2階段增加,缺氧段的反硝化除磷量增加,出水TN進一步下降.值得說明的是,在第21~26d,由于曝氣裝置損壞,曝氣強度極不穩定,其中第21、22與26d,由于過量曝氣,出水NO3--N增加,TN去除率惡化.更換新的曝氣設備后,出水NO3--N降至1mg/L以下,短程硝化性能恢復.本實驗中,AOB為硝化細菌中的主導菌群,活性污泥中僅含有微量的NOB,短時的過量曝氣對短程硝化幾乎沒有破壞.在Run 3階段后期,出水NH4+-N低于1mg/L,TN低于10mg/L,滿足DB11/890-2012A出水標準[19],優于GB18918-2002一級A標準[20].

2.4 典型周期污染物的變化

圖4為反應器實現短程硝化與短程的反硝化除磷后,反應器穩定運行時一個典型周期內污染物的變化趨勢.可以看出,COD的去除發生在厭氧段,COD減小的同時伴隨著釋磷現象,這是DPAOs利用聚磷水解產生的ATP將COD合成PHA.在COD消耗完畢后,釋磷量也達到最大值,到厭氧段結束,反應器內TP濃度已經高達121.1mg/L.足夠的碳源、高污泥齡和SBR交替厭氧/好氧/缺氧/好氧的環境,使得SBR中富集了大量的DPAOs,在充足的碳源下釋放出高濃度的磷,這為O1段提供了足夠的磷酸鹽,從而保證缺氧段剩余一部分磷酸鹽滿足DPAOs反硝化除磷反應.同時,可以明顯的看出,好氧段不僅有好氧吸磷與氨氮的氧化,還存在著總氮損失的現象.分析認為,由于好氧段COD濃度幾乎沒變,而兩個好氧段的DO分別在0.5~0.9mg/L與0.1~0.3mg/L,排除反硝化菌的作用,總氮的去除歸功于DPAOs在微缺氧環境下的反硝化除磷作用.在缺氧段發生反硝化除磷反應,NO2--N在30min就消耗完畢,長達140min的反應時間使DPAOs發生了典型的缺氧釋磷現象,雖然在O2段下降至0.5mg/L以下,但是由于反復的釋磷吸磷過程,消耗了胞內碳源PHA,影響了TP的進一步去除,因此,缺氧段的反應時間不宜過長,宜控制在NO2--N反應完畢為止.在TN、TP的去除路徑上,反硝化除磷的脫氮作用與好氧吸磷是其主要形式,這樣既保證了脫氮效率又避免了反硝化除磷對磷去除能力不足的缺點[11-12].

對反應器的運行實時進行控制,自動化運行,不僅可以減少人力的投入,還可以提高反應效率.研究表明[28-30],DO、pH與ORP可以作為實時控制的參數.本文以DO、pH為參數,研究其實時控制的策略.厭氧段釋磷,pH下降,釋磷結束,pH趨于平緩.缺氧段,發生反硝化除磷反應,pH上升,在NO2--N基質消耗完畢后,DPAOs開始釋磷,pH下降,產生拐點.O1段,發生好氧吸磷與短程硝化兩個過程,好氧段前期反應器內磷酸鹽濃度較高,以吸磷過程為主,后期DO濃度增加,AOB的代謝活性提升,以短程硝化為主,pH先上升后下降.在O2段,同樣有pH先升后降的現象,但是DO在初期處于比較穩定的水平,在后期在氨氮完全氧化后,由0.1~0.2mg/L增加至0.3mg/L以上,DO上升,產生拐點.因此,pH與DO可以作為厭氧段、缺氧段與O2段反應結束的標志,O1段的實時控制策略還有待進一步的研究.

2.5 污泥濃度與沉降性能的變化

圖5為實驗期間MLSS、SVI與SRT的變化.進行本實驗前,系統的污泥齡為25d,在試驗期間,污泥齡為30d.MLSS由于SRT的延長,呈現了短幅增長,但隨后又有所下降并穩定在2.72~2.78g/ L.SRT的延長并沒有對MLSS產生明顯的影響,這說明以亞硝酸鹽為電子受體的反硝化除磷有著極低的污泥產率,相對于傳統脫氮除磷15d的污泥齡來說,產泥量減少了50%.SVI在整個實驗期間相對穩定,沒有明顯變化.本文中SVI維持在100~105mL/g,活性污泥有著良好的沉淀性能,同時也表征著菌群的活性較好.

2.6 曝氣方式對反硝化除磷的影響

由表1可見,Run 1階段O1與O2段曝氣強度相同、Run2階段為兩段式曝氣,曝氣強度前高后低(0.8/0.2L/min)、Run3階段在兩段式曝氣的基礎上,進一步提高了O1段曝氣強度(1.2/0.2L/min),三個階段曝氣總量相同,但出水水質差別很大.以各階段運行較為穩定的第13、19與35d為例,氨氧化率與出水TN分別為85.21%、99.27%、100%和17.18mg/L、12.08mg/L、8.35mg/L,出水TP則均低于0.5mg/L.由章2.2,2.3節的討論可知,不同的曝氣方式影響了O1段出水TP與AOB的活性,抑制了DPAOs的反硝化除磷能力,影響了NH4+-N與TN的去除效果,而TP由于好氧段的吸磷反應,出水差別不大.實驗結果表明,在曝氣總量不變的前提下,采取強度前高后低的兩段式曝氣,控制O1段適宜的曝氣強度與反應時間,可保證系統氮的去除效果.

3 結論

3.1 后置缺氧SBR亞硝酸鹽途徑的反硝化除磷系統出水COD、TP、NH4+-N、TN分別可達到17.47mg/L、0.462mg/L、0mg/L和8.35mg/L.

3.2 將缺氧后置的SBR系統,以亞硝酸鹽為電子受體的反硝化除磷菌占總聚磷菌比例的70%,高比例的反硝化除磷菌保證了系統的脫氮除磷效率.

3.3 過長的缺氧反應時間會導致缺氧釋磷,影響TP的去除效果,宜控制在亞硝酸鹽反應完畢為止.

3.4 在亞硝酸鹽途徑的后置缺氧SBR中,不同的曝氣方式僅對氮的去除效果產生影響;曝氣總量不變,采取強度前高后低的兩段式曝氣,控制適宜的曝氣強度與時間,可提高氮的去除能力.

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Denitrifying phosphorus removal by nitrite pathway in a post-anoxic SBR system.

LI Dong1*, LI Xiao-ying1, YANG Jie1, LUO Ya-hong2, ZHOU Yuan-zheng1, ZENG Hui-ping1, ZHANG Jie1,3

(1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Henan Key Laboratory for Environmental Pollution Control, Key Laboratory for Yellow River and Huai River Water Environmental and Pollution Control, Ministry of Education, College of the Environment, Henan Normal University, Xinxiang 453007, China；3.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China)., 2017,37(8)：2994~3001

In a post-anoxic sequencing batch reactor(SBR) system treating domestic wastewater, the realization of nitritation and denitrifying phosphorus removal by nitrite pathway and its removal efficiency was investigated. The results indicated that nitritation and denitrifying phosphorus removal in low concentration of ammonia water at room temperature was established by the strategy of sludge discharge in condition of limited oxygen. The effluent of COD、TP、NH4+-N、TN was 17.47mg/L,0.462mg/L,0mg/L and 8.35mg/L, respectively. According to batch experiments, the ratio of denitrifying phosphorus accumulating organisms which took nitrite as electron acceptor in total poly-phosphate accumulating organisms could reached 70%. Studies had found that 140mins anoxic reaction time could have negative effects on phosphorus removal, and anoxic reaction time should be controlled in the completion of the nitrite consumption. Aeration mode affected the removal of nitrogen. With total oxygen changeless, adopted the strategy of high to low strength aeration(1.2~0.2L/min), nitrogen removal efficiency could be improved.

nitritation；post-anoxic；SBR；denitrifying phosphorus removal；anoxic reaction time；aeration mode

X703.3

A

1000-6923(2017)08-2994-08

李 冬(1976-),女,遼寧丹東人,教授,博士,主要從事水質科學與水環境恢復關鍵技術研究.發表論文100余篇.

2017-02-10

國家科技重大專項水專項(2012ZX07202005).

* 責任作者, 教授, lidong2006@bjut.edu.cn