基于文獻計量法的修飾土吸附多環芳烴研究前沿態勢分析*

鄧 晶 李 雅 李文斌 白 丹 任 爽 許紹娥

(1.西北農林科技大學圖書館，陜西 楊凌 712100;2.西北農林科技大學資源環境學院，陜西 楊凌 712100;3.Department of Biological and Agriculture Engineering，University of Arkansas，Fayetteville，Arkansa 72707)

基于文獻計量法的修飾土吸附多環芳烴研究前沿態勢分析*

鄧 晶1李 雅1李文斌2#白 丹2任 爽2許紹娥3

(1.西北農林科技大學圖書館，陜西 楊凌 712100;2.西北農林科技大學資源環境學院，陜西 楊凌 712100;3.DepartmentofBiologicalandAgricultureEngineering，UniversityofArkansas，Fayetteville，Arkansa72707)

以ThomsonReuters公司WebofScience信息平臺提供的科學引文索引擴展版(SCIE)數據庫為數據源，采用ThomsonDataAnalyzer(TDA)和UCINET軟件對1992年1月至2016年6月SCIE收錄的修飾土吸附多環芳烴(PAHs)的研究論文進行數據挖掘和定量分析。結果顯示：國際上關于修飾土吸附PAHs的研究分為起初發展期(1992—2002年)、快速發展期(2003—2009年)和穩步發展期(2010—2016年) 3個階段；關鍵詞PAHs在不同階段均保持較高頻次，隨著時間推進，biodegradation的詞頻基本保持不變；2003—2009年，中國大陸研究論文數量開始超過美國，成為研究的主要力量；3個階段內，研究的熱門方向從表面活性劑對地下水的修復逐漸向PAHs的生物降解、復配表面活性劑對PAHs在黏土上的吸附作用轉變；目前研究的熱點為PAHs的解吸和生物降解、對PAHs的沉積和固定作用、烴類復合污染的生物有效性，而研究區域之間的交叉研究是未來的創新點。

修飾土 多環芳烴 文獻計量WebofScience前沿分析

多環芳烴(PAHs)是一類含有兩個或兩個以上苯環的芳烴，惰性較強、性質穩定，且毒性會隨苯環數量增多而增強[1]。PAHs具有三致(致畸、致癌、致突變)、難于生物降解等特點，能通過地表揮發、徑流和生物作用進行遷移和轉化，因而易于在土壤中累積，對生態環境和人類健康造成巨大威脅[2-3]。因此如何有效地控制和治理土壤中 的PAHs 污染成為世界各國都越來越重視的問題[4]。

21世紀以來，文獻計量法被廣泛的應用于許多學科前沿進展研究，如農業科學[5]、地球科學[6]、遙感科學[7]、生物科學[8]等學科，其理論及方法已廣泛應用于描述、評價和預測不同研究領域的現狀與發展趨勢[9]。有學者基于文獻計量的方法對1990—2014年土壤中PAHs的研究態勢進行分析，發現中國大陸研究機構近年來論文發表量飛速增長[10]，未來該領域的研究熱點仍然集中于土壤環境中PAHs的降解及生物修復、PAHs在各介質中的溶解與吸附、以及PAHs的源解析等方向[11]。有機修飾土具有較強的吸附能力[12-13]，以其為吸附劑置于受PAHs污染水體或土壤中，可起到吸附固定污染物的作用。土壤的表面修飾研究較多，表面活性劑種類包括陽離子型[14-15]、雙陽離子型[16]38、陰/陽離子型[17]、陽-非離子型[18]164-165，以及近年來開展的具有同時吸附有機物和重金屬能力的兩性離子[19-20]及兩性-陽離子[21]、兩性-非離子[22]和兩性-陰離子[23]等復配修飾土，結果表明其對污染物的吸附能力均相比未修飾土壤有很大提高。

隨著近年來材料、生物等相關學科的崛起，修飾土對PAHs吸附的研究也必將產生新的方向和領域[24]，但從文獻計量的角度對修飾土吸附PAHs研究的分析和預測研究尚未見到報道。本研究以文獻計量法對修飾土吸附PAHs研究的主要力量分布、研究水平、涉及的重點學科領域和熱點研究方向及未來發展態勢等進行分析，以期能對我國在該領域的研究和規劃提供有益借鑒和參考。

1 研究方法

1.1 數據來源

采用科學引文索引擴展版(SCIE)數據庫為數據源，在Thomson Reuters公司Web of Science信息平臺中，以TS=((surfactant or modifier or modification or modified or modify or amended) and (sorption or adsorption or sorbed or removal) and (NAP or naphthalene or ANT or anthracene or PHE or phenanthrene or PYR or pyrene or PAH or “polycyclic aromatic hydrocarbon” or “organic pollutant” or “organic pollution”) and (bentonite or montmorillonite or kaolin or diatomite or clay or soil))檢索獲得1992年1月至2016年6月與修飾土吸附PAHs研究相關的論文共計614篇，文獻類型包括研究論文、研究綜述和學術會議論文，數據采集時間為2016年6月26日。

1.2 數據處理

首先利用Thomson Reuters公司開發的專業數據分析軟件Thomson Data Analyzer(TDA)分析工具進行文獻數據挖掘和清理，其次將研究論文以發表年度、國家和地區、研究機構、關鍵詞等信息輸入EXCEL軟件進行統計計算，最后用UCINRT、Netdraw、Matlab等軟件進行分析。

2 結果與討論

2.1 論文發表數量年變化趨勢及高頻關鍵詞分布

從各年論文發表數量分布來看(見圖1)，國際上對修飾土吸附PAHs的研究可以分為3個階段：第1階段為1992年至2002年(共11 a)，是修飾土吸附PAHs研究的起初發展期，論文發表量總計107篇，年均論文發表量9.7篇；第2階段始于2003年，到2009年達到論文發表頂峰時期，該階段為快速發展期(共7 a)，論文數量為234篇，年平均發表論文33.4篇；第3階段是2010年至2016年6月(共6.5 a，其中2016年按0.5 a計，下同)，該階段為穩步發展期，論文發表量較為平均，總共273篇，年平均發表論文42.0篇。論文數量整體上呈現增長并穩步發展的趨勢，說明修飾土吸附PAHs的研究越來越受到研究者的重視，且該研究已處于穩步發展階段，未來隨著交叉學科的不斷出現，其研究深度也將不斷增加，論文數量也將會持續并穩步地增長。

以關鍵詞—關鍵詞共現矩陣為基礎，對關鍵詞之間的聯系進行數據發掘。首先將圖1中3個階段的數據分別利用Derwent Data Analytics軟件對每個階段的關鍵詞進行規范，并依據詞頻對關鍵詞進行排序，篩選出了每個階段的12個(包括詞頻相同的詞)高頻關鍵詞，見表1。可以發現，研究初期頻次最高的關鍵詞為surfactant(表面修飾劑)，證實此時土壤修飾是以表面修飾劑為主題。在快速發展期和穩步發展期，PAHs成為頻次最高的關鍵詞，說明研究者們開始更多地關注污染物的研究。且污染物PAHs中的phenanthrene(菲)和pyrene(芘)出現頻次均較多，說明在修飾土吸附PAHs的研究中菲和芘是主要的關注對象。biodegradation(生物降解)、remediation(修復)也均在3個階段保持延續研究，但隨著時間推進，biodegradation詞頻基本保持不變，而remediation的詞頻從2003年開始整體較高，說明土壤PAHs修復的研究逐漸被研究者關注。同時solubilization(增溶作用)從2010年開始已經退出研究熱點，衍生出sediment(沉積物)和soil washing(土壤淋洗)等熱點的研究主題，這表明隨著科研思路的不斷開拓，交叉學科和衍生學科必將不斷出現，并成為未來研究的創新點，PAHs生物降解、土壤修復等研究方向將會是未來研究的主要領域。

圖1 1992—2016年修飾土吸附PAHs論文的變化趨勢Fig.1 Amount of papers issued in different years during 1992-2016

編號1992—2002年關鍵詞詞頻2003—2009年關鍵詞詞頻2010—2016年關鍵詞詞頻1surfactant24PAHs(polycyclicaromatichydrocarbons)59PAHs(polycyclicaromatichydrocarbons)652PAHs(polycyclicaromatichydrocarbons)18surfactant47surfactant513sorption18sorption39phenanthrene364biodegradation15phenanthrene38adsorption355soil10adsorption21sorption346adsorption9soil20soilwashing227naphthalene9remediation17desorption188desorption8soilremediation16biodegradation169solubilization8desorption15soil1610pyrene7biodegradation12pyrene1511phenanthrene6solubilization11soilremediation1512remediation6electrokinetics10contaminatedsoil,sediment12

2.2 研究論文國家和地區分布及機構分布

修飾土吸附污染物的研究最早始于美國1995年的研究[25]，隨著中國大陸環境污染修復領域的發展，浙江大學朱利中團隊[16]38,[18]164也開始了早期的修飾土研究，同時中國科學院、西北農林科技大學、華南理工大學等科研院所也有涉及。從表2可以看出，1992—2002年，修飾土吸附PAHs的研究主要集中在美國和德國，且美國在該領域的研究最強，年平均發表論文7.2篇，是中國大陸年均發表論文數量的24倍。2003—2009年，中國大陸發表論文數量最高(79篇)，美國(52篇)次之，加拿大和韓國論文發表量也相對較高，分別為20、25篇。此時中國大陸的年均論文發表量為11.3篇，已經超過了1992—2002年美國的年均論文發表量，而美國在該階段的年均論文發表量和1992—2002年幾乎持平。2010—2016年，中國大陸的總論文發表量達到125篇，西班牙和美國次之，但也僅為中國大陸論文發表量的1/5左右，此時中國大陸的年均論文發表量達19.2篇。從1992—2016年的總論文發表量可以看出，中國大陸和美國論文發表量最高，超過150篇；韓國、西班牙、加拿大次之，均為40篇左右，在亞洲國家中韓國也是這一研究領域的主要研究力量。以上結果說明，一段時間內，美國、德國西方國家科技發達，在研究領域和創新性上處于領先地位，但同時中國大陸迅速崛起，超過發達國家成為該研究領域的主體。

1992—2016年，修飾土吸附PAHs領域較為活躍的研究機構如圖2所示。1992—2002年間論文數量最多的研究機構為美國俄克拉荷馬州立大學，共發表論文16篇，遠高于其他研究機構，且論文發表量排名前10的機構除了英國格林威治大學以外均為美國的研究機構。而在2003—2009年論文發表量較多的前兩個機構分別是中國大陸的浙江大學和中國科學院，其次為美國和加拿大的研究機構，這說明浙江大學和中國科學院為中國大陸在該領域最為活躍的機構，證實了此時中國大陸的研究機構已經開始成為這一領域的研究主體。2010—2016年發表論文最多的前3個機構分別是中國大陸的中國科學院、浙江大學和華南理工大學，且論文發表量排名前10的機構中有6個為中國大陸的研究機構，說明從2010年開始中國大陸的研究機構在該領域迅速崛起，并成為研究主力。

表2 1992—2016年主要國家和地區論文發表情況

2.3 修飾土吸附PAHs論文關鍵詞因子分析

采用最大方差正交旋轉，將具有錯綜復雜關系的變量綜合為少數幾個因子(研究方向)，從而著重反映因子之間的聯系和結構。以方差貢獻率5.000%為界，<5.000%為非主流研究方向，5.000%～15.000%為主流研究方向，>15.000%為高主流研究方向[26]。

從表3可以看出，1992—2002年，修飾土吸附PAHs方面的研究產生了10個活躍的方向，從方差貢獻率來看，表面活性劑對地下水的修復為高主流研究方向，并與PAHs的吸附和降解、表面活性劑對土壤中PAHs的吸附及遷移轉化作用成為3個排名靠前的研究方向。2003—2009年，土壤中PAHs的生物降解成為了高主流研究方向，表面活性劑、復配表面活性劑對PAHs在土壤和黏土礦物或黏土上的吸附作用是主流研究方向，而表面活性劑對地下水的修復研究沒有延續。2010—2016年，PAHs的生物降解為高主流研究方向，同時復配表面活性劑對PAHs在黏土上的吸附作用也繼續為主流研究方向。隨著時間的推移，主流研究方向從表面活性劑對地下水的修復逐漸向PAHs的生物降解和復配表面活性劑對PAHs在黏土上的吸附作用轉變，同時PAHs的生物降解一直是研究者們主要關注的領域，但方差貢獻率有所降低，這也與關鍵詞中PAHs隨著時間推進詞頻增大相符。

2.4 修飾土吸附PAHs研究發展態勢分析

對因子分析結果(見表3)進行戰略坐標分析，確立研究領域內各研究方向熱點程度及其聯系。戰略坐標圖由LAW等[27]在1988年提出，其中X軸為向心度，代表不同研究方向間相互影響的程度；Y軸為密度，表示某研究方向內部不同主題的連接強度。坐標原點位于密度、向心度平均值處。向心度和密度將二維坐標空間劃分為4個象限，右上方為第1象限，按順時針旋轉依次為第2、3、4象限，第1象限中各研究主題的密度和向心度值均高，內外聯系緊密，研究趨于成熟，是整個領域的中心。第2象限中研究主題內部結構不緊密，研究尚不成熟，但正在吸收其他研究的理論、實驗方法或技術，具有潛在發展優勢；第3象限研究主題的密度和向心度均較低，內部結構松散，處于該研究領域邊緣地位，當其影響到整個領域發展時，需要重視其中存在的問題；第4象限各研究主題內部連接緊密，但與領域內其他主題聯系不密切，需在加強與領域內其他研究方向聯系中走向成熟[28]。

圖3為1992—2016年國際上修飾土吸附PAHs的相關研究態勢。

圖2 1992—2016年各研究機構發表論文數量Fig.2 Amount of papers issued in different research institutions during 1992-2016

主成分第1階段研究方向編碼1992—2002年方差貢獻率/%第2階段研究方向編碼2003—2009年方差貢獻率/%第3階段研究方向編碼2009—2016年方差貢獻率/%方向1A表面活性劑對地下水的修復18.167方向2BPAHs的吸附和降解12.340a土壤中PAHs的生物降解22.397Ⅰ氧化和生物降解PAHs9.030ⅡPAHs的解吸和生物降解9.015b表面活性劑對PAHs在土壤和黏土礦物上的吸附作用12.691Ⅲ表面活性劑對農藥在土壤中的吸附作用7.564方向3C表面活性劑對土壤中PAHs的吸附及遷移轉化作用12.027c復配表面活性劑對PAHs在黏土上的吸附作用9.415Ⅳ復配表面活性劑對PAHs在黏土上的吸附作用7.408d污染土壤的淋洗修復6.824Ⅴ污染土壤的淋洗修復7.097方向4D土壤中PAHs的化學氧化和降解9.258e土壤中PAHs的化學氧化和降解5.743Ⅵ土壤中PAHs的化學氧化和降解5.986方向5E表面活性劑的增溶作用6.978f若干表面活性劑的復配作用5.583方向6F對PAHs的固定和隔離作用6.915g對PAHs的固定和隔離作用5.512Ⅶ對PAHs的沉積和固定作用5.668Ⅷ對PAHs的隔離作用4.815方向7G黏土礦物吸附PAHs6.728h對PAHs的等溫吸附和吸附動力學4.454Ⅸ土壤和黏土礦物吸附PAHs4.725方向8H表面活性劑的富集作用6.044i表面活性劑的修復作用3.191Ⅹ表面活性劑的修復作用4.466方向9IPAHs的沉積和降解6.015方向10J烴類的生物有效性5.243Ⅺ烴類復合污染的生物有效性4.247

注：1)氧化和生物降解PAHs的發展趨勢為2-B-a-Ⅰ，其余類推。

由圖3(a)可知，方向1-A(表面活性劑對地下水的修復)僅在1992—2002年有研究，且處于第1象限，表明該研究方向內部主題之間、與其他研究方向之間均有緊密聯系，所以表面活性劑對地下水的修復是初期研究的熱點。方向2在2010—2016年分別演化出了方向2-B-a-Ⅰ(氧化和生物降解PAHs)和方向2-B-a-Ⅱ(PAHs的解吸和生物降解)，方向2-B-a-Ⅰ從第2象限發展到了第4象限，說明該方向內部主題之間聯系趨于緊密，但和該領域內其他研究方向之間的聯系變小；而方向2-B-a-Ⅱ在2010—2016年增強了研究內部主題之間及與外部研究之間的聯系，從第2象限轉入了第1象限，成為該領域的研究熱點。

方向3在2003—2009年提高了自身內部主題及與與外部研究的聯系，分化出了方向3-C-b-Ⅲ (表面活性劑對農藥在土壤中的吸附作用)、方向3-C-c-Ⅳ (復配表面活性劑對PAHs在黏土上的吸附作用)和方向3-C-d-Ⅴ(污染土壤的淋洗修復) 3個發展方向。

由圖3(b)可知，方向6-F-g-Ⅶ(對PAHs的沉積和固定作用)和方向6-F-g-Ⅷ(對PAHs的隔離作用)在1992—2002年和2003—2009年分別處于第1和第3象限，到2010—2016年方向6-F-g-Ⅶ回到了第1象限而方向6-F-g-Ⅷ仍處于第3象限，說明方向6-F-g-Ⅶ在近年來提升了內部主題之間及其和外部研究之間的聯系，同時方向6-F-g-Ⅷ逐漸退出研究舞臺。

由圖3(a)和圖3(b)可知，方向3-C-c-Ⅳ、方向3-C-d-Ⅴ、方向4-D-e-Ⅵ(土壤中PAHs的化學氧化和降解)和方向 5-E-f (若干表面活性劑的復配作用)均在坐標原點附近變化，說明了其研究內部主題之間及其與外部研究聯系均處于平均水平。

由圖3(c)可知，方向8-H-i-Ⅹ(表面活性劑的修復作用)均分布在第3象限，其與內部主題之間、外部研究之間的聯系均較松散，方向9-I(PAHs的沉積和降解)和方向1-A相同，沒有延續，且靠近坐標原點，研究內外部聯系處于平均水平。方向10-J-Ⅺ(烴類復合污染的生物有效性)僅在1992—2002年和2010—2016年兩個階段有相關研究，且從第2象限發展到了第1象限，內部主題研究聯系顯著增強。

可以看出，2010—2016年研究的熱點(處于第1象限)主要是PAHs的解吸和生物降解(方向2-B-a-Ⅱ)、對PAHs的沉積和固定作用(方向6-F-g-Ⅶ)、烴類復合污染的生物有效性(方向10-J-Ⅺ)。目前(2010—2016年)內部主題之間聯系較為緊密的研究方向(處于第4象限)為氧化和生物降解PAHs(方向2-B-a-Ⅰ)、表面活性劑對農藥在土壤中的吸附作用(方向3-C-b-Ⅲ)、復配表面活性劑對PAHs在黏土上的吸附作用(方向3-C-c-Ⅳ)、土壤和黏土礦物吸附PAHs(方向7-G-h-Ⅸ)。與其他研究方向聯系較為緊密的研究方向(處于第2象限)為污染土壤的淋洗修復(方向3-C-d-Ⅴ)。內部主題之間及與其他研究方向均沒有緊密聯系的研究方向(處于第3象限)有土壤中PAHs的化學氧化和降解(方向4-D-e-Ⅵ)、對PAHs的隔離作用(方向6-F-g-Ⅷ)、表面活性劑的修復作用(方向8-H-i-Ⅹ)。

從近年來科研發展方面分析，土壤和地下水污染一直是研究者面臨的嚴峻挑戰[29-30]，所以表面修飾劑對于地下水污染的修復，土壤中PAHs的轉移、吸附和生物降解一直是近年來科研的主流方向，且在部分階段成為高主流研究方向，近年來的研究也可以看出土壤中PAHs的吸附更是重中之重[31-32]。從衍生的研究方向分析，PAHs的固定和沉積研究也是近年來一直備受關注的研究方向，這也與PAHs毒性大、難以生物降解有關。

圖3 研究發展態勢戰略坐標圖Fig.3 Strategic diagram of research and development situation

從目前的研究態勢分析來看，主要有3個熱點研究方向，其他大部分研究方向還處于沒有延續和相互交叉的階段，所以未來在不同研究方向的內部主題和外部研究的交叉領域還有很多研究切入點，對于交叉領域的探索也是擺在研究者面前的一項艱巨任務，例如PAHs類復合污染物的吸附和生物降解、表面活性劑對土壤吸附PAHs的影響、表面活性劑對土壤PAHs淋洗的修復和表面活性劑對PAHs的隔離作用等研究區域。整體上可以看出，修飾土吸附PAHs研究處于成熟階段，已有突出的研究熱點，但是其衍生領域還較少有研究涉及，未來發展前景廣闊。

3 結 論

修飾土吸附PAHs的研究總體分為起初發展期、快速發展期、穩步發展期3個階段。起初發展期美國俄克拉荷馬州立大學研究論文最多，快速發展期、穩步發展期中國大陸論文數量最多。起初發展期研究主要以表面活性劑對地下水的修復、PAHs的吸附和降解、表面活性劑對土壤中PAHs的吸附及遷移轉化作用為熱門研究方向。快速發展期、穩步發展期中，PAHs的生物降解、復配表面活性劑對PAHs在黏土上的吸附作用一直延續為熱門研究方向。從態勢分析可以看出，PAHs的解吸和生物降解、對PAHs的沉積和固定作用和烴類復合污染的生物有效性是目前的研究熱點，其交叉領域發展潛力較大。

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Aresearchfrontieranalysisofpolycyclicaromatichydrocarbonsadsorptiononmodifiedclaybybibliometricsmethod

DENGJing1,LIYa1,LIWenbin2,BAIDan2,RENShuang2,XUShao’e3.

(1.LibraryofNorthwestA&FUniversity,YanglingShaanxi712100;2.DepartmentofNaturalResourceandEnvironment,NorthwestA&FUniversity,YanglingShaanxi712100;3.DepartmentofBiologicalandAgricultureEngineering,UniversityofArkansas,Fayetteville,Arkansas72707)

Science Citation Index Expanded (SCIE) database provided by Web of Science information platform of Thomson Reuters was selected as the data source,data mining and quantitative analysis of papers on polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) adsorption by modified soil were carried out by Thomson Data Analyzer (TDA) and UCINET from January 1992 to June 2016 in the SCIE database. Results showed that international studies of PAHs adsorption by modified soil could be divided into three stages,which were initial development period (1992-2002),fast development period (2003-2009) and steady development stage (2010-2016). Keywords with higher frequency in three stages were PAHs. As time went on,word frequency of biodegradation remained unchanged basically. From 2003 to 2009,the amount of papers in China mainland had began more than the United States,and China mainland became the main forces of research. The popular research direction gradually changed from surfactants on groundwater repair to biodegradation of PAHs and adsorption of PAHs on clay by compound surfactant. The current research hotspots were desorption and biodegradation of PAHs,deposition and fixation of PAHs,and biological effectiveness of hydrocarbon compound pollutions. The cross-over studies between the internal and external research were the innovation and development direction of the future researches.

modified clay; PAHs; bibliometrics; Web of Science; frontier analysis

鄧 晶，女，1968年生，碩士，工程師，主要從事土壤生態研究。#

。

*國家自然科學基金資助項目(No.41271244)；陜西省社會發展攻關項目(No.2013K13-01-05)。

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.06.020

2016-10-17)