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線性Fe2Co化合物的雙向光誘導金屬–金屬電荷轉移

2017-11-01 18:11:07
物理化學學報 2017年10期

吳 凱

(北京大學化學與分子工程學院,北京 100871)

線性Fe2Co化合物的雙向光誘導金屬–金屬電荷轉移

吳 凱

(北京大學化學與分子工程學院,北京 100871)

磁性和極性是功能材料中兩個非常重要的性質1。單一的磁化或者極化強度調控可以通過客體分子、壓力、光和熱等外界刺激實現,其中光調控以其操控簡便、響應快速等特點成為研究熱點。但是到目前為止,在單個分子中同時實現磁化和極化調控的化合物中,光誘導磁性的改變停留于單向調控的階段,對極性的調控也僅限于理論推導層面2。實現不同光照條件對材料的雙向調控以及實驗觀測磁性和極性的改變仍是一個很大的挑戰。

最近大連理工大學劉濤教授課題組與羅一教授課題組合作,利用不同激光雙向調控 Fe2Co化合物的電荷轉移,首次通過理論和實驗手段實現了分子層面磁化和極化強度的雙向可逆轉變。相關結果發表在 Angewandte Chemie International Edition上3。為了實現磁化和極化強度的雙向調控,他們設計合成了具有電荷轉移行為的線性對稱 Fe2Co化合物。電荷轉移的雙向調控可以通過加熱和冷卻實現,以及808和532 nm的激光誘導產生。在電荷轉移過程中,分子本身可以實現中心對稱的 FeIIILS(μ-CN)CoIIHS(μ-NC)FeIIILS(LS:低自旋,HS:高自旋)構型和不對稱的FeIIILS(μ-CN)CoIIILS(μ-NC)FeIILS構型之間的可逆轉變,磁性隨之發生改變。同時,由于對稱性的破壞,單個分子的極性也發生了明顯的變化,進而實現了磁化和極化強度的雙向調控。

研究人員做了一系列變溫測試,包括紅外、紫外和穆斯堡爾光譜以及光照后的磁化率和紅外光譜,證明分子內的電荷轉移行為。為了證實磁性和極性的變化,研究人員進一步做了電荷轉移前后的理論計算以及介電常數測試。基于密度泛函理論的計算結果顯示,在對稱的高自旋態,單個分子的偶極矩為0.0 D,發生電荷轉移后,結構轉變為不對稱的低自旋態,分子的偶極矩增大為16.7 D,表明電荷轉移產生磁性變化的同時,誘導了極性的改變。808和532 nm的激光可以實現高低自旋態的可逆切換,進而雙向調控分子的磁性和極性。不同頻率的變溫介電常數測試表明,在轉變前后出現具有頻率依賴的介電異常現象,這是由于金屬之間的電荷轉移引起了局部的極化改變,從而引起了介電異常。研究人員用理論和實驗手段證實了電荷轉移誘導極性的改變,從而實現了雙向的光誘導磁化和極化強度的互變。

這一研究成果利用光熱誘導的電荷轉移行為,為分子層面的磁化和極化強度的可逆轉變提供了新的策略,為發展光調控的磁電多功能材料提供了新的思路。

(1) Lebeugle, D.; Colson, D.; Forget, A.; Viret, M.; Bonville, P.; Marucco,J.-F.; Fusil, S. Phys. Rev. B 2007, 76, 024116.doi: 10.1103/PhysRevB.76.024116

(2) Liu, T.; Dong, D. P.; Kanegawa, S.; Kang, S.; Sato, O.; Shiota, Y.;Yoshizawa, K.; Hayami, S.; Wu, S.; He, C.; Duan, C. Y. Angew. Chem.Int. Ed. 2012, 51, 4367. doi: 10.1002/anie.201201305

(3) Hu, J.-X.; Luo, L.; Lv, X.-J.; Liu, L.; Liu, Q.; Yang, Y.-K.;Duan, C.-Y.; Luo Y.; Liu. T. Angew. Chem. Int. Ed. 2017,doi: 10.1002/anie.201703768

Light-Induced Bidirectional Metal-to-Metal Charge Transfer in a Linear Fe2Co Complex

WU Kai
(College of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University, Beijing 100871, P. R. China)

10.3866/PKU.WHXB201706024 www.whxb.pku.edu.cn

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