垂直板上開窗區受限自由膜的形成

謝涵廣,胡劍光,王 成,戴干策

(華東理工大學 化學工程聯合國家重點實驗室,上海 200237)

垂直板上開窗區受限自由膜的形成

謝涵廣,胡劍光,王 成,戴干策*

(華東理工大學 化學工程聯合國家重點實驗室,上海 200237)

液膜是常見的氣液接觸方式之一，依據單或雙自由面可分為壁面膜和自由膜。不同于傳統液膜研究，板上開窗或開孔后會同時存在這2種液膜。實驗采用了6種液體(Ka數52～3000)和10余種不同尺寸的矩形窗(9～1152mm2)，觀察了垂直板上下降液膜通過開窗區產生的自由膜流動行為。結果表明，在表面張力、慣性力、重力及黏性力的共同作用下，液體通過開窗區的方式有繞流、過流、偏流和“背流”4種主要形式。隨著流量的增加，過流又可以有液滴、液柱、液膜以及它們的組合等豐富流型，同時窗內自由膜在表面張力主導下易受擾動而聚并、破碎，流型呈現多樣性和動態性。當流量達到臨界值時，窗口內會形成完整穩定的受限自由液膜，呈現板上壁面膜與窗口內受限自由膜交替共存的特殊液膜——孿生液膜。本文關聯了臨界Re數、Ka數和無量綱幾何參數Nx，給出了成膜條件的經驗判別式。孿生液膜具有的特殊波列結構、成膜過程的遲滯現象以及2種液膜和固體壁間相互作用引起的多重干擾等，都體現出與傳統的壁面液膜和自由液膜不同的流動性質。實驗結果將有助于工業過程中開窗和開孔的幾何優化，強化傳遞過程，并進一步豐富傳統的液膜研究領域。

孿生液膜；流型轉變；成膜；開窗板

0 引 言

液膜流動是一種常見的低速開放式流動，它蘊涵著極其豐富的動力學行為，其中的交界面不穩定性、自由表面波、三維時空圖像等非線性現象一直是流體力學工作者所研究的熱點[1]。在工業上也具有廣泛的應用和研究，比如涂布流、降膜反應器、薄膜傳熱與蒸發冷凝等等，甚至填料塔、圓盤反應器、微流體反應器等都可以用液膜流動理論來強化傳質反應過程。根據液膜形成特征可以分為壁面膜(一側有固體壁面支撐，僅有1個自由面)和自由膜(在流動過程中不接觸任何固體，同時擁有2個自由面)[2]。關于壁面膜，自Kapitza父子[3]開創傾斜板上的薄膜下落實驗后，許多學者通過不同的測試設備和數值計算方法開展這類研究，發現了孤立波、三維不穩定性、回流等特殊流動現象。Wasden和Dukler[4]通過數值計算發現液膜波動會使垂直于膜厚方向速度分量增加，有效促進傳質過程。Alekseenko et al.[5]、Chang和Demekhin[6]以及Kalliadasis et al.[7]對液膜流動的實驗方法、穩定性分析、數值計算等方面進行了系統闡述。關于自由膜，由于2個自由面的存在，在改變液體流量或物性時會出現如液滴、液柱、液膜等一系列豐富流型。對它的研究主要集中在液膜波動的穩定性與射流破裂，其理論在發動機燃燒和噴霧領域等有著重要作用。Squire[8]較早通過理論和實驗分析了靜止氣體中自由液膜的穩定性以及射流破裂問題。Brown[9]測定了自由下落液膜的速度分布，發現對于低黏液體，液膜速度接近于自由落體變化，并初步提出維持液膜穩定的韋伯數(We)準則。Lin和Robert[10]通過在自由液膜中心放置一小障礙物，發現自由膜受擾時波動會產生2種不同的形式，一類是非對稱的曲波，一類是對稱的膨脹波。隨后更多學者不斷對相關理論、模型進行改進，更加詳細的著作可以參見Lin[11]，Sirignano與Mehring[12]。此外也有部分學者研究了下降自由膜的流型隨流量的變化[13]。

對于2類液膜的研究，至今逾半個世紀，然由于各自不同的工業應用背景和研究角度，對兩者的研究甚少關聯。尤其是自由膜，其流動更加復雜，研究相對較少，主要集中在穩定性分析而缺少傳質等方面的研究。而事實上，在現有化工設備中，如散堆填料和規整填料、圓盤反應器等，往往在固體壁面上開有大小不一的孔或窗，并非完整的壁面或完全的自由空間。當液體完全覆蓋在這樣的開窗板上時，即會形成板上壁面膜與窗口區受限自由膜交替共存的現象(可稱之為孿生液膜)，呈現出不同于兩者的新流動特性。更值得一提的是，不少工業設備如填料塔，早期的經典理論都是在壁面膜基礎上建立并沿用至今，然而隨著時間的發展，壁面開孔已成一種趨勢[14]，傳統的理論及模型已不再完全適用。雖然部分學者發現開孔后填料塔內的傳質及流動通量有所改變[15-17]，但國內外文獻均未見對窗口區的液膜流動進行報道。

此外，現有的工業設備，從填料片上幾毫米的小孔到大型圓盤反應器數米的開窗，其形狀和尺寸都相差巨大，但在工業實踐中尚無明確統一的指導理論。目前的認知表明，當窗口尺寸小于毛細長度時整個孿生液膜的性能更接近壁面膜(孔內會形成液橋和死區而不再體現自由液膜的流動特征)；當窗口尺寸遠大于毛細長度時，在重力加速作用下，窗內液體流動更接近自由液膜(實際上通常對自由液膜的研究中，為了防止液膜收縮，兩側都有鐵棒等固體壁面作為支撐)。因而中間尺度的開窗恰恰能最好地體現出孿生液膜的流動特征，也是本文的重點研究對象。最近，Nikolai Kolev等[18]開發了一種由橫向條片組成的高性能填料(實則為開有若干矩形窗的平板)，實驗結果表明此種填料有效比表面積大于1，十分適用于低液體流量下的吸收過程。同時期，Hu等[19-21]開發了一種適用于粘性吸收劑的垂直板填料。與前者不同，Hu等強調板上要開有足夠面積的窗口，使無壁支承的自由膜與壁面膜共存，且相互作用。實驗結果表明，在一定操作范圍內，此種填料相比于商業波紋填料傳質效率更高，操作壓降更低，操作通量更大。值得注意的是這兩者的開窗尺寸都在厘米級，大于常見液體的毛細長度，但又小于通常自由液膜的研究尺寸。

本文在從事液膜相關工作基礎上，提出孿生液膜這一新概念。即壁面膜與受限自由膜同時存在、相互作用，形成時互為前驅[19]。此處所謂受限自由膜是指自由面為封閉界面限定，區別于已有廣泛研究的無界自由膜。這一概念的提出，既豐富了傳統的液膜流動概念，也因其本身已經存在于工業實際，對它的理論研究將有助于這類工業設備的開發和效率提升，亦可進一步為傳熱、傳質設備提供強化手段。王良生等[22]在對聚酯開窗圓盤反應器的研究中，較早注意到窗口區液膜的形成機理與壁面液膜完全不同。隨后在其基礎上，鄧斌等[23]通過數值模擬發現窗口區液膜的表面更新速率要比壁面液膜的高出近40%。但是兩者均未對窗口區液膜形成及其特征進行詳細分析。Hu等[24]最早通過VOF方法模擬分析了二維開窗區受限自由液膜的部分流動特性，但亦未論述它的形成條件。本文將在前期工作的基礎上，展現窗口區豐富多樣的流型，并系統地分析物性和窗口形狀對窗口區成膜性的影響。本文結構如下：首先闡述實驗設備和觀測方法，其次考察窗口區的各種流型，最后標度分析流動的特征量并給出窗口區成膜條件的經驗判別式。

1 實驗設備與過程

圖1是測試裝置示意圖，主要由高位槽、液體流量計、水泵、液體分布器、測試板及液體收集槽、高速攝影儀等組成。實驗在常壓下進行，液體由泵輸送至高位槽，經轉子流量計調節流量，在重力作用下從高位槽流至分布器。分布器出口為寬150mm的15°傾斜板，測試板經夾具垂直固定在金屬架上。仔細調整兩者的間隙后，液體經斜板導流能夠均勻鋪展于測試板上，最終回到下方水箱。為了準確記錄實驗過程中的流動現象，采用美國York-Tech公司的Phantom V 9.1高速攝影機，拍攝速率為100～1000幀/s，使用配套軟件Phantom Video Player對錄像進行后處理。

圖1 實驗裝置圖Fig.1 Experimental setup

測試板為200mm×200mm光滑鋁板，開窗區距離液體入口約80mm(見圖2)。為了方便敘述，與液膜流動方向垂直的窗邊定義為迎流邊(長度L)，與液膜流動方向平行的窗邊定義為流向邊(長度W)。為保證液體在窗上方呈均勻液膜流動，采用細砂紙對鋁板表面輕微打磨，并用丙酮溶液仔細擦洗以改善其潤濕性，同時在每次試驗之前進行預潤濕。采用日本三豐SJ-201表面粗糙度測試儀，測得打磨后鋁板表面的粗糙度為Ra=0.4μm，而本文研究的液膜膜厚均大于100μm且為層流工況，因此可以判定對液膜主體流動的影響可以忽略。

圖2 測試板Fig.2 Test plate

為了考察不同物性對窗口區成膜流量的影響，測試了表1所示6種液體。其中密度使用50ml容量瓶以稱重法獲得；粘度測量采用美國TA公司(TA Instruments Inc.New Castle.DE.USA)生產的ARES高級流變儀測得，測量精度為±0.1mPa·s；液體表面張力由上海中晨數字技術設備有限公司(Shanghai Zhongchen Technic Apparatus Co.Ltd)生產的JK99C型全自動張力儀測得，測量精度為±0.01mN/m。實驗前后重復測量，整體物性參數的誤差約為5%。

表1 實驗流體的物理性質Table 1 Physical properties of the liquids used

2 實驗結果

2.1窗口區的基本流型

觀察表明液體在窗口區的流動(見圖3)可分為:(1) 繞流：液體繞過窗口邊緣，窗下方為“干區”;(2) 偏流：少量液體進入窗區兩角，大部分液體繞過邊緣，窗下仍為干區;(3) 過流：液體越過窗上邊緣進入窗區，并潤濕窗下方壁面;(4) 背流：液體偏流、過流時會有少量液體進入板的另一側。

上述基本流型的形成主要取決于表面張力、慣性力、重力和黏性力間的平衡。窗口上游均勻液膜向下鋪展，在達到窗口上邊緣時，會在窗口上沿受到表面張力的阻滯作用。圖中，γsv、γsl、γlv分別為氣固、固液、氣液界面張力，θ為動態接觸角(前進角)。固體壁面上液體的鋪展，γsv=γsl+γlvcosθ(見圖4(a))，與此不同，在開窗區，窗口上邊緣界面張力明顯構成了一個與流動方向相反的力γsl+γlvcosθ(見圖4(b))，從而液體進入到窗口區受阻，液體堆積。Oliver[25]等人通過實驗對銳角邊緣的單液滴移動接觸線進行了定量化的研究。結果表明，隨著液滴體積的增大，θ會不斷增大以維持重力與界面張力的穩定，當θ大于臨界值時(具體量值受到物性、接觸角和銳角大小等多重參數的影響)，接觸線才會突越過銳角邊緣。本文中，液體跨過開窗區同樣需要達到臨界能量或流量，來迫使液體進入到窗區。

圖3 窗口區的基本流型示意圖Fig.3 Basic flow patterns around the window region

圖4 壁面(a)和窗口區(b)移動接觸線示意圖Fig.4 Sketch of moving contact line on the wall (a) and up the window (b)

當慣性力和重力克服界面張力后，液體才能進入到窗口區。由于不存在壁面的剪切和黏附作用，此時的流動和成膜機理更多地顯現出自由膜的特征。但又與通常自由膜不同：上下游壁面液膜和窗口內的自由膜(假定已經成膜，實際上成膜前有復雜的流型演變，下詳)存在流動的連續性和相互干擾；窗上下左右壁面限定自由膜，會對自由膜流動產生直接作用，如液體在窗口區經重力作用加速后會撞擊到下壁面；開窗后，壁面兩側連通，增強了液體在膜厚方向上的流動。

對窗區表面張力作用初步分析可知：(1) 當液體的慣性力不足以克服表面張力時，則會類似于局部駐點壓力形成繞流；(2) 少量液體進入到窗區，由于接觸到左或右側壁面(壁面液膜)，在表面張力的作用下迅速被拉離窗口區，即偏流；(3) 上游液體進入到窗口區后，在表面張力作用下急劇收縮，在接觸到下壁面后又會重新鋪展開，即過流；(4) 由于橫向γsv的作用，以及偏流、過流時液體在板兩側的重新分配，少量液體會進入到板的另一側，即背流。

2.2過流流型演變

圖5 不同流量下窗口區的部分流型圖(介質為水)Fig.5 Flow patterns in the window (L=48mm,W=12mm) with different Re (water)

(1) 單滴形成：當流量特別小時，窗口上沿形成了一段厚的液層，類似于局部駐點壓力，上游液體會以繞流的形式從窗口區兩側流走。隨著流量的增大，液層不斷增厚。當Re達到13.9時，可以發現窗口上沿中部的厚液層開始進入到窗口區，并在重力作用下不斷積累下落，最終帶動周圍液體以液橋的形式通過窗口區并潤濕窗下游的壁面。隨后，液橋在表面張力的拉伸下迅速斷裂，回復到液層積累的初始狀態，形成一個周期性的過流過程。

(2) 滴柱共存：隨著流量的逐漸增大，液滴下落的頻率加快，并逐漸轉變為穩定的液柱。與此同時迎流邊上的液滴落點也將會不斷增加，類似于圓環和圓柱上的液柱[26]，窗口區的落點之間也存在著臨界距離，此處約為10mm。隨著落點數量的飽和，窗口區的流動開始出現不規則和隨機性。由于開窗區不存在強的黏性剪切，表面張力成為控制液體流動的主導作用。液柱在輕微擾動下就會相互碰撞和聚并，靠近窗兩側的自由膜還能直接以偏流的形式被壁面液膜帶走。當Re達到111時，窗口區的流動又重新達到一個穩定的狀態，液體以4條液柱的形式穿過窗口區。

(3) 掛膜階段：進一步增大流量后Re=125，液柱聚并成股，窗口區的流動重新變得不規則。值得注意的是上游液膜的前鋒不再限于壁面厚液層區，而是掛在了窗口上沿下方，此時慣性力加上重力與表面張力在窗口區達成了微妙的平衡。由于水具有極高的Ka數，在自然擾動下就能形成小的毛細波。實驗過程中發現當上游毛細波達到窗口區時，慣性力就能暫時性地克服表面張力的約束，大量的液體以片狀形式進入到窗口區。由于此時流量尚低，液體無法鋪滿窗口區，在兩側和下方局部表面張力的作用下，不完整的液膜很快就斷裂消失。這一階段是窗口成膜的必經階段。

(4) 成膜階段：之后隨著流量的增加，進入到窗口的前驅液膜越來越逼近下壁面(如Re=153，窗口區的前驅液膜甚至能覆蓋窗口的大半)，并在重力、慣性力與表面張力的共同作用下快速收縮和拉伸。直到流量繼續增大，或者某一瞬間的擾動使得前驅液膜完全與下壁面貼合，從而形成一個穩定的力平衡。如圖所示，Re=158完整的受限自由膜會展現出一個相對穩定并十分規整的波列結構。

通過上述觀察，可以發現窗口區液膜流動是在慣性力、表面張力、粘性力和重力共同作用的結果。只有在足夠大流量下，慣性力和重力才能克服液體的表面張力進入到窗口區。與此同時，粘性力則能在一定程度上抑制擾動的傳播和自由液體表面的不規則運動，促進液體呈膜狀接觸到下壁面，最終形成完整的液膜。值得注意的是，即使沒有成膜，液體在流經窗口區的同時也將發生自由表面的收縮與接觸到下壁面時的再鋪展，這一過程對工業上的傳質及混合都將十分有利。

2.3標度分析

在進一步討論之前，先對流動的特征量進行簡單的標度分析。以液相特征速度Vl和特征長度Ll為基礎，導出慣性力Fli、粘性力Flv、重力Flg和表面張力Fls的表達式:

再將式(2)～(4)分別除以式(1)可以得到如下無量綱式：

從上述分析可以發現影響整個流動工況的主要是Re和Ka這2個無量綱數，而表面張力的作用最為明顯(實驗范圍Ka：52.7～2.93×103，臨界成膜Re：4～140)。式(7)～(9)也在一定程度上解釋了為什么Ka，KF=Ka-3[27]以及Ga=Ka3[28]會經常用來關聯流型轉變的Re。同時為了表征窗幾何形狀對成膜流量的影響引入無量綱數Nx(L，W)，得到了如下形式的經驗關聯式：

式中：C、n、b為待定常數。

2.4成膜條件關聯式擬合

在液膜研究領域中，大量文獻關注液膜的流動規律，著眼于液膜形成的很少。本文重點研究了受限自由膜的形成條件。圖6展示了不同矩形窗和不同物性條件下的窗口區臨界成膜流量?？梢园l現，隨著迎流邊長、流向邊長以及Ka數的增加，臨界成膜Re不斷增加。經擬合得到經驗關聯式:

或者

圖6 不同矩形窗和物性下的成膜Re數Fig.6 Critical film formation Re with different windows and fluids

上述關聯式在一定程度上反應了成膜過程主要是液膜慣性力和重力克服表面張力向下鋪展的過程，而窗迎流長度和流向長度的增加會延長這一鋪展過程同時降低成膜過程的穩定性，黏性力則在一定程度上抑制液膜的不穩定性，有利于成膜。因此成膜流量隨液體表面張力系數和窗尺寸的增大而增大，隨密度和黏度的增高而減小。當然由于成膜過程十分復雜，迎流邊(L)與流向邊(W)發揮著各自不同的作用，上式中窗幾何參數Nx的模型過于簡化，因此還存在一定局限性。

3 結 論

本文通過實驗觀測對垂直板開窗區的液膜流動行為及其成膜性進行了系統的研究。得到結論：

(1) 下降液膜在通過開窗區時有繞流、過流、偏流和“背流”4種基本流型。對于過流，隨著流量的變化，窗口內會出現單液滴、多液滴、單一或多重液柱、液膜以及它們的組合，即多種型態共存、破裂、轉變。顯然，窗口區受限自由膜的流型具有多樣性和動態性的特征。

(2) 本文研究了不同物性、不同矩形窗條件下的受限自由膜成膜流量，并經過標度分析擬合得到了成膜條件的經驗判別式。結果表明，臨界成膜Re數隨著窗迎流邊長、流向邊長和Ka數的增大而增大，Ka數更為敏感。

(3) 成膜后，開窗板上會呈現壁面液膜與窗內受限自由液膜交替共存(孿生液膜)的特殊流動工況。窗口區受限自由膜特殊的波列結構，開窗后板兩側流體的連通，流體在窗區的重力加速、對窗下壁面的撞擊，特別是壁面膜與自由膜的相互作用(即流量波動或擾動下，多種流型的收縮破裂、動態演變)等導致的多重干擾，將會強化全板上的液膜表面更新與液膜波動和湍動。

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謝涵廣(1991-)，男，浙江臺州人，博士研究生。研究方向：液膜流動。通信地址：上海市徐匯區梅隴路130號 (200237)。E-mail:xhgshangwu@163.com

(編輯：張巧蕓)

Formationofconfinedfreefilminthewindowonaverticalperforatedplate

Xie Hanguang,Hu Jianguang,Wang Cheng,Dai Gance*

(State Key Laboratory of Chemical Engineering,East China University of Science and Technology,Shanghai 200237,China)

Liquid film is a common contact way between gas/liquid and can be divided into wall-bounded film and free film according to the film formation process and the number of free surfaces.When a plate is perforated,both kinds of films exist.This paper describes some experimental observations of free-surface flows arising when a thin liquid film flows through the window on a vertical perforated plate.Dozens of rectangular windows (9～1152mm2) and six fluids (Kafrom 52 to 3000) were used to investigate the flow mechanisms.Several typical flow patterns including pass-around flow,pass-through flow,bias flow and back-side flow are well defined under such a flow condition.Here a special focus is given to the window region,where various free-surface flow patterns composed of droplets,columns,sheets and their combinations were observed with increasing flow rate.Meantime,free film in the window is surface tension dominated and susceptible to disturbance,resulting in coalescence or break of liquid columns and films.At a critical flow rate,liquid film is able to full fill the window,forming a stable complete confined free film.Mutual influence between confined free film in the window region and wall-bounded film around shows special wavy trains,which is also called “twin liquid film”.Based on experimental data and scaling analysis,an empirical equation which relates Reynolds numberRe,Kapitza numberKaand a dimensionless lengthNxis proposed to characterize the film formation conditions.It is found that critical film formation Reynolds number increases with Kapitz number and window size.And hysteresis phenomenon is manifested by obviously different flow transitionRefor confined free film formation and breaking.The results can help window geometry optimization industrial processes to improve local heat and mass transfer.It can also enrich the traditional film flow investigations.

twin-liquid film;flow transition;film formation;perforated plate

O363.2

A

1672-9897(2017)05-0032-07

10.11729/syltlx20160197

2016-12-15;

2017-08-23

*通信作者 E-mail:gcdai@ecust.edu.cn

XieHG,HuJG,WangC,etal.Formationofconfinedfreefilminthewindowonaverticalperforatedplate.JournalofExperimentsinFluidMechanics,2017,31(5):32-38.謝涵廣,胡劍光,王 成,等.垂直板上開窗區受限自由膜的形成.實驗流體力學,2017,31(5):32-38.