長春市凈月區和朝陽區采暖期與非采暖期大氣顆粒物的分布特征及來源分析*

趙興敏 毛藝穎 楊 揚 王瑤佳 趙蘭坡

(吉林農業大學資源與環境學院，吉林省商品糧基地土壤資源可持續利用重點實驗室，吉林 長春 130118)

長春市凈月區和朝陽區采暖期與非采暖期大氣顆粒物的分布特征及來源分析*

趙興敏 毛藝穎 楊 揚 王瑤佳 趙蘭坡

(吉林農業大學資源與環境學院，吉林省商品糧基地土壤資源可持續利用重點實驗室，吉林 長春 130118)

分別在采暖期和非采暖期采集了長春市凈月區與朝陽區的大氣顆粒物，研究其污染特征的差異，并進行了形貌分析。結果表明：(1)凈月區采暖期與非采暖期PM2.5平均質量濃度分別為144.86、87.10μg/m3，PM10平均質量濃度分別為149.07、138.72μg/m3；朝陽區采暖期與非采暖期PM2.5平均質量濃度分別為234.48、110.01μg/m3，PM10平均質量濃度分別為275.07、147.50μg/m3。整體上，非采暖期大氣顆粒物濃度低于采暖期。(2)無論是采暖期還是非采暖期，凈月區PM2.5與PM10濃度均明顯低于朝陽區。(3)凈月區采暖期大氣顆粒物來源主要是柴油尾氣、燃煤源與生物質燃燒；非采暖期，機動車尾氣、建筑揚塵、土壤揚塵與某些工業排放對大氣顆粒物貢獻較大。朝陽區大氣顆粒物來源較凈月區復雜，這與兩個區不同的地理位置和不同功能有直接的聯系，建筑揚塵對于朝陽區大氣顆粒物的含量有較大的影響。

采暖期 非采暖期PM2.5PM10掃描電鏡

大氣顆粒物的成分是影響能見度、云的形成和人類健康的重要因素[1]。在城市，尤其是大城市，大氣顆粒物是主要污染物之一，成為環境監測和治理的一個重點[2]。大氣顆粒物尤其是細顆粒物被認為是最復雜的大氣污染物[3]1_2，近年來細顆粒物來源復雜且污染問題嚴重這一現象愈加的凸顯出來[4]。相對而言，PM2.5因其粒徑較小和比表面積較大，更易富集有毒物質，對人體健康的危害遠比粗顆粒物大，近年來備受關注[5_6]。顆粒物越細，進入人體呼吸系統也越深，危害也越大[7]，能引發和加重呼吸系統疾病[8]。PM2.5會導致動脈斑塊沉積、引發血管炎癥和動脈粥樣硬化，最終導致心臟病或其他心血管問題[9]。研究表明，PM2.5濃度水平在污染源與天氣條件的綜合影響下，呈現出秋冬季濃度偏高、春夏季濃度偏低的變化特點，并且由于采暖的影響在冬季達到濃度的最高值[10_12]。不論是全北京還是局部區域，顆粒物濃度的月變化曲線均呈單峰單谷型，且總體趨勢基本相同，均在1月達到波峰最高值[13_14]。每當有降水時，顆粒物濃度均會有較大的下降，空氣質量均有較大程度提高[15]。同一城市的不同采樣點或各類功能區的監測站所測得的顆粒物濃度高低各不同[16_18]，不同功能區濃度分布也反應了不同人為源的貢獻[19_20]。

近年來，隨著工農業的發展、汽車保有量的迅猛增加，大氣環境承擔了較重的污染負荷。尤其在京津冀、長三角和珠三角等地區[21_23]，霧霾天氣的出現頻次增加。長春市也于近幾年秋冬季節相繼出現了霧霾天氣。這可能是因為秋收時節，玉米秸稈焚燒時產生大量不完全燃燒的黑煙，城市熱島的存在引起空氣在城市上升、在郊區下沉，郊區空氣循環進入城市，秸稈焚燒的黑煙顆粒物循環進入城市大氣環境，在適當的氣壓和大氣濕度等條件下形成霧霾天氣。另外，長春市位于北緯43°05′～45°15′、東經124°18′～127°05′，居北半球中緯度北溫帶，春季干燥多風，冬季寒冷漫長，這就導致冬季采暖期較長，且采暖主要以燃煤為主，產生大量的細小顆粒物，這部分細小顆粒物對大氣污染具有很大的貢獻。本研究主要對長春市凈月區與朝陽區采暖期與非采暖期的大氣顆粒物的總體污染水平及其分布特征等進行對比分析研究，闡明大氣顆粒物中細顆粒物的貢獻，并根據掃描電鏡圖像分析其來源，有利于更清楚地認識在較長采暖期中大氣顆粒物的分布特點和主要來源，為東北地區主要城市冬季采暖期大氣污染的防控提供重要的理論支撐。

1 樣品采集及研究方法

選取無大風、無雨雪、濕度小于85%的晴朗天氣進行樣品的采集，以使樣品具有代表性(因為大風時段環境空氣中顆粒物濃度通常會較低，而高濕度條件下PM2.5濃度會由于SO2轉化速率的加快而增加，這是因為SO2在濕度較大的大氣中，在煙塵中金屬離子作用下會發生催化氧化反應，形成酸霧)。于2013年11月至2014年11月在長春市凈月區和朝陽區選擇點位采集大氣顆粒物樣品。凈月區所屬功能區為生活、文教機關以及風景區，采樣地點為吉林農業大學資源與環境學院樓頂，采樣高度距地面約18 m，此點附近無較大污染源且通風較好，共采集樣品72 d，共計得到有效樣品144個(PM2.5與PM10)。朝陽區所屬功能區為文教、機關、交通以及生活商業混雜區，采樣地點為長春市前進大街與衛星路交匯處某辦公樓6樓樓頂，采樣高度距地面約18 m，此點為朝陽區的政治文化中心，共采集樣品53 d，共計有效樣品106個(PM2.5與PM10)。

采樣儀器均為KB_120F型智能TSP_PM2.5中流量采樣器。采樣流量均為100 L/min，從9：00采樣至次日9：00，每次連續采樣24 h，儀器自動記錄采樣體積和時間，并由儀器讀出相應天氣的溫度與濕度。采樣濾膜均為玻璃纖維濾膜，采集PM2.5的濾膜為半徑4.5 cm的圓形玻璃纖維濾膜，采集PM10的濾膜為外半徑3.6 cm、內半徑1.0 cm的環形玻璃纖維濾膜，采樣前將濾膜在馬弗爐中450 ℃下灼燒5 h，以消除可能存在的揮發性成分對分析結果的影響。然后，置于干燥器中24 h，用精度為0.000 1 g的精密天平稱量。采樣完成后再將玻璃纖維濾膜置于干燥器中24 h后稱量，之后利用差減法得到顆粒物質量。同時，利用采樣體積計算PM2.5和PM10含量。

分別選取凈月區、朝陽區采暖期的12月與非采暖期的6月的PM2.5樣品進行掃描電鏡分析。具體操作為：采樣完成后先進行顆粒物濃度的測定，之后再取出部分進行圖像分析，用鑷子將玻璃纖維濾膜的一小塊輕輕撕下，使用導電膠將其黏貼到鋁制掃描電鏡樣品樁上，在高真空下鍍金，然后在SSX_550型掃描電鏡下進行觀測(放大倍數根據能看清楚顆粒物的形態為準，1 000～3 000倍)。

2 結果與討論

2.1 凈月區與朝陽區采暖期和非采暖期PM2.5和PM10日平均濃度變化特征

凈月區采暖期和非采暖期PM2.5和PM10日平均質量濃度見圖1。采樣點獲得的數據與長春自動站公布的濃度數據相比差異不大。凈月區采暖期(采樣期為2013年11月至2014年3月)PM2.5日平均質量濃度為46.48～273.75 μg/m3，測量有效天的日超標率為71%；PM10日平均質量濃度為72.54～320.78 μg/m3，測量有效天的日超標率為42%。非采暖期(采樣期為2014年4月3日至7月19日)PM2.5日平均質量濃度為32.91～148.24 μg/m3，測量有效天的日超標率為56%；PM10日平均質量濃度為71.59～228.43 μg/m3，測量有效天的日超標率為37%。

總體上，采暖期空氣質量較差。PM10日平均質量濃度基本均超過《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)中二級標準日平均限值(150 μg/m3)；PM2.5日平均質量濃度基本均超過GB 3095—2012中二級標準日平均限值(75 μg/m3)，尤其在在12月17日(176.49 μg/m3)、12月21日(237.67 μg/m3)、12月23日(273.75 μg/m3)PM2.5日平均質量濃度更高。

圖1 凈月區采暖期和非采暖期 PM2.5和 PM10的日平均質量濃度Fig.1 Daily average concentration of PM2.5 and PM10 during heating and non_heating period in Jingyue District

非采暖期，PM2.5在4月7日(137.08 μg/m3)和4月30日(123.56 μg/m3)有明顯的上升，是由于當天風力較小，分別為1、0級，不利于污染物的擴散導致濃度上升；PM2.5在6月15日(32.91 μg/m3)有明顯的降低是由于雷陣雨過后，空氣得到了凈化；PM2.5在6月25日(116.17 μg/m3)略有升高是由于即將步入夏季，晴朗的夜間有逆溫現象存在，使低層大氣較穩定，不利于污染物擴散；PM2.5在7月19日(148.24 μg/m3)升高是由于校園北門(距離采樣點約200 m)正在改造導致建筑揚塵較嚴重。

朝陽區采暖期和非采暖期PM2.5和PM10日平均質量濃度見圖2。朝陽區采暖期(采樣期為2014年10月8日至11月28日)PM2.5日平均質量濃度為93.73～424.37 μg/m3，測量有效天的日超標率為92%；PM10日平均質量濃度為121.04～458.08 μg/m3，測量有效天的日超標率為63%。非采暖期(采樣期為2014年4月14日至9月26日)PM2.5日平均質量濃度為46.23～290.19 μg/m3，測量有效天的日超標率為72%；PM10日平均質量濃度為68.02～352.26 μg/m3，測量有效天的日超標率為59%。

2.2 凈月區與朝陽區采暖期和非采暖期PM2.5和PM10月平均濃度變化特征

凈月區采暖期和非采暖期PM2.5和PM10月平均2013年11月，凈月區剛進入采暖期，PM2.5和PM10月平均濃度還不是很高，低于GB 3095—2012中二級標準日平均限值。2013年12月氣溫驟降，供暖需求增加，燃煤量驟然上升，導致了PM2.5和PM10月平均濃度明顯增加，并且12月下旬節假日較多，校園內部及周邊人群活動增加，車流量增加，對顆粒物濃度貢獻增大。2014年1、2月PM2.5和PM10月平均濃度減少，這主要是由于1月進入傳統節日——春節，學校、部分工廠企業等放假或減緩生產速度，且相當一部分人群選擇返回家鄉過節，這都使得燃料消耗量減少，加之降雪天氣對空氣又起到了凈化作用；到2月氣溫逐漸回暖，供暖需要減弱，此時積雪尚未融化，又對地表的塵土等具有覆蓋的作用，使得大氣顆粒物濃度繼續保持較低的水平。2014年3月PM2.5和PM10月平均濃度有回升的趨勢，這主要是由于3月積雪融化，地面灰塵增多并伴有大風天氣，地面揚塵導致大氣顆粒物濃度升高。

圖2 朝陽區采暖期和非采暖期 PM2.5和 PM10的日平均質量濃度分布Fig.2 Daily average concentration of PM2.5 and PM10 during heating and non_heating period in Chaoyang District

質量濃度如圖3所示。整體上，采暖期PM2.5和PM10月平均濃度大于非采暖期。可能是采暖期燃煤產生了大量的大氣顆粒物；非采暖期PM2.5和PM10月平均濃度整體變小，這是因為太陽輻射逐漸增強，溫度和氣壓升高，降雨逐漸增多，大氣不穩定，容易發生對流，顆粒物較易擴散[24]。

圖3 凈月區采暖期與非采暖期PM2.5和 PM10月平均質量濃度Fig.3 Monthly average concentration of PM2.5 and PM10 during heating and non_heating period in Jingyue District

2014年5月至6月中旬PM2.5和PM10月平均濃度明顯降低，主要是因為進入雨季，長春市降水頻繁，降水會凈化空氣，并且風速大有利于污染物的擴散，使得顆粒物濃度有明顯降低。2014年6月末和7月中旬PM2.5和PM10月平均濃度有明顯上升的趨勢是由于天氣轉晴，大氣穩定不利于污染物的擴散，導致顆粒物濃度有回升的趨勢。

朝陽區采暖期與非采暖期PM2.5和PM10月平均質量濃度見圖4。對比圖3和圖4可以看到，無論是采暖期還是非采暖期，凈月區PM2.5與PM10月平均濃度均明顯低于朝陽區，這是因為凈月區內有5A級風景區——凈月潭公園，并且包含眾多高校，植被覆蓋率高，而朝陽區位于經濟文化交流的市中心，人為活動頻繁、車流量繁多以及市政建設均對顆粒物濃度產生重要的影響。

注：2014年9月數據與8月類似，此處不另作統計。圖4 朝陽區采暖期與非采暖期PM2.5和 PM10月平均質量濃度Fig.4 Monthly average concentration of PM2.5 and PM10 during heating and non_heating period in Chaoyang District

2.3 凈月區和朝陽區采暖期和非采暖期PM2.5和PM10平均濃度比較

根據測得的PM2.5和PM10日平均質量濃度，計算得出PM2.5和PM10在整個采樣期間的平均質量濃度，結果見表1。凈月區PM2.5平均質量濃度從采暖期到非采暖期降低了27.76 μg/m3，PM10降低了10.35 μg/m3；朝陽區PM2.5平均質量濃度從采暖期到非采暖期降低了124.47 μg/m3，PM10降低了127.57 μg/m3。長春是汽車工業基地，煤炭是其工業和采暖的主要能源[25]，煤炭的不充分燃燒會產生大量顆粒物[26]。研究表明，PM2.5在PM10中所占的比值為冬季最高[27]，也就導致了采暖期PM2.5濃度均高于非采暖期，采暖期主要以細顆粒污染源為主[28]。

表1 凈月區與朝陽區采暖期和非采暖期PM2.5和 PM10平均質量濃度

2.4 采暖期和非采暖期PM2.5的形貌特征及來源分析

凈月區采暖期與非采暖期PM2.5的掃描電鏡圖見圖5。采暖期顆粒物較多，毛絨狀的聚合體黏附在玻璃纖維濾膜上，存在鏈狀的聚合體，有的是單獨成鏈，有的則是老化的一次顆粒物大片聚合在一起成團狀，其來源主要是柴油尾氣、燃煤源與生物質燃燒[3]32。夾雜在玻璃纖維濾膜中的還有球狀顆粒物，有大有小，有的表面光亮呈透明狀，并且表面光滑無其他黏附物，有的則是不透明、表面粗糙并黏附其他細小顆粒物。同時，還可以觀察到有塊狀顆粒，表面粗糙，可能是老化的一次顆粒物，主要是燃煤與生物質燃燒對其貢獻較大[3]33。

與采暖期相比可以看出，非采暖期黏附在玻璃纖維濾膜上的毛絨狀聚合體明顯減少，玻璃纖維濾膜的形貌更加清晰，夾雜在玻璃纖維濾膜中球狀的顆粒物基本不可見，取而代之的是局部規則和不規則塊狀粒子的數量明顯增多，主要是風起揚塵、建筑揚塵和土壤風沙塵對此貢獻較大[3]34_36。

朝陽區采暖期與非采暖期PM2.5的掃描電鏡圖見圖6。非常多毛絨狀的聚合物黏附在玻璃纖維膜上，整體上看呈現出致密的“蜘蛛網”狀態。在掃描電鏡下進一步觀察可以看到，每一條玻璃纖維分支上都黏附著不規則鏈狀的顆粒物，另外還可見老化的一次顆粒物形成較大的鏈狀聚集體和球形顆粒物。結合朝陽區采樣地點位置的實際，機動車尾氣、燃煤、生物質燃燒、風起揚塵與某些工業排放對顆粒物的組成貢獻較大[3]32_33。

圖5 凈月區采暖期與非采暖期PM2.5的掃描電鏡圖Fig.5 SEM of PM2.5 during heating and non_heating period in Jingyue Distrcit

圖6 朝陽區采暖期與非采暖期PM2.5的掃描電鏡圖Fig.6 SEM of PM2.5 during heating and non_heating period in Chaoyang Distrcit

與采暖期相比可以看出，非采暖期顆粒物含量明顯減少，除了仍有呈鏈狀的顆粒物外，出現了不規則狀粗粒子和局部規則粒子，這可能是典型的礦物粒子或是表面發生反應而殘留結晶物的礦物粒子，又或是生物碎屑。機動車尾氣、建筑揚塵、土壤揚塵與某些工業排放對此貢獻較大[3]34_36。

比較圖5和圖6發現，朝陽區的顆粒物含量無論采暖期與非采暖期均比凈月區高；朝陽區顆粒物的形態種類要多于凈月區，并且在朝陽區多見成團聚狀的鏈狀聚合體。這說明，朝陽區大氣顆粒物來源較凈月區復雜，這與兩個區不同的地理位置和不同功能有直接的聯系。凈月區內有凈月潭公園，綠色植被覆蓋率高，并且凈月區有“大學城”之稱，區域以文化教育與居住為主，無大型工業場所。而朝陽區位于長春市市中心，是交通運輸的重要樞紐，車流量大，并且采樣期間正值長春市快速路建設，建筑揚塵對于顆粒物的含量有較大的影響。

3 結 論

(1) 長春市凈月區采暖期與非采暖期PM2.5平均質量濃度分別為114.86、87.10 μg/m3，PM10平均質量濃度分別為149.07、138.72 μg/m3；朝陽區采暖期與非采暖期PM2.5平均質量濃度分別為234.48、110.01 μg/m3，PM10平均質量濃度分別為275.07、147.50 μg/m3。整體上，非采暖期大氣顆粒物濃度低于采暖期。

(2) 無論是采暖期還是非采暖期，凈月區PM2.5與PM10濃度均明顯低于朝陽區，這是因為凈月區內有5A級風景區并且包含眾多高校，植被覆蓋率高，而朝陽區位于經濟文化交流的市中心，人為活動頻繁、車流量繁多以及市政建設均對顆粒物濃度產生重要的影響。

(3) 凈月區采暖期大氣顆粒物來源主要是柴油尾氣、燃煤源與生物質燃燒；非采暖期，機動車尾氣、建筑揚塵、土壤揚塵與某些工業排放對大氣顆粒物貢獻較大。朝陽區大氣顆粒物來源較凈月區復雜，這與兩個區不同的地理位置和不同功能有直接的聯系，建筑揚塵對于朝陽區大氣顆粒物的含量有較大的影響。

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Characteristicsofatmosphericparticulatematterduringheatingandnon_heatingperiodsinJingyueandChaoyangDistrictsinChangchunCity

ZHAOXingmin，MAOYiying，YANGYang，WANGYaojia，ZHAOLanpo.

(KeyLaboratoryofSustainableUtilizationofSoilResourcesintheCommodityGrainBasesinJilinProvince，CollegeofResourcesandEnvironment，JilinAgriculturalUniversity，ChangchunJilin130118)

Atmospheric particulate matters during heating and non_heating periods in Jingyue and Chaoyang Districts in Changchun City were sampled to study the pollution characteristics and morphology characteristics were also analyzed. The results showed that：(1) the average concentrations of PM2.5in Jingyue District during heating period and non_heating period were 144.86，87.10 μg/m3,and the average concentrations of PM10were 149.07，138.72 μg/m3,respectively. The average concentrations of PM2.5in Chaoyang District during heating period and non_heating period were 234.48，110.01 μg/m3,and the average concentrations of PM10were 275.07，147.50 μg/m3,respectively. Overall,the concentration of atmospheric particulate matter during non_heating period was greater than that of heating period. (2) For heating period and non_heating period,the concentrations of PM2.5and PM10in Jingyue Distrcit were significantly lower than that of Chaoyang District. (3) In Jingyue District,the main source of particles in heating period were diesel exhaust,coal and biomass burning,while vehicle exhaust,construction dust,soil dust and some industrial exhaust had more contribution to the concentration of particles in non_heating period. The source of atmospheric particulates in Chaoyang District was more complex than Jingyue District,which was directly relative to different geographical locations and different functions. Construction dust had great influence on the content of atmospheric particulates in Chaoyang District.

heating period; non_heating period; PM2.5; PM10; SEM

10.15985/j.cnki.1001_3865.2017.01.001

2015_09_30)

趙興敏，女，1980年生，博士，副教授，研究方向為環境污染控制化學、污染物遷移轉化。

*國家科技支撐計劃“東北與黃淮海糧食主產區適應氣候變化技術研發與應用”項目(No.2013BAC09B01)；吉林省科技廳重大科技攻關專項“東北糧食主產區適應氣候變化技術研發與應用”(No.20130204050SF)。