贛南稀土礦區地下水污染現狀、危害及處理技術與展望

涂婷，王月，安達，李娟*，楊延梅，唐軍，席北斗

1.重慶交通大學河海學院，重慶 400074 2.環境基準與風險評估國家重點實驗室，中國環境科學研究院，北京 100012 3.中國環境科學研究院，國家環境保護地下水污染過程模擬與控制重點實驗室，北京 100012

贛南稀土礦區地下水污染現狀、危害及處理技術與展望

涂婷1,2,3，王月2,3，安達2,3，李娟2,3*，楊延梅1，唐軍2,3，席北斗2,3

1.重慶交通大學河海學院，重慶 400074 2.環境基準與風險評估國家重點實驗室，中國環境科學研究院，北京 100012 3.中國環境科學研究院，國家環境保護地下水污染過程模擬與控制重點實驗室，北京 100012

贛南稀土礦區由于受離子型稀土礦開采的影響，地下水污染嚴重。在查閱國內外相關文獻的基礎上，闡述了贛南稀土礦區礦山開采和原地浸礦導致的地下水稀土元素、三氮(離子態的氨氮、亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮)和硫酸鹽污染現狀，分析了該類型地下水污染的危害，總結目前已有的地下水修復方法并分析其應用局限性，提出適用于贛南稀土礦區的地下水污染治理思路。

離子型稀土礦；地下水污染治理；稀土元素；氨氮；硝酸鹽氮；亞硝酸鹽氮；硫酸鹽

離子型稀土資源是不可再生的戰略性資源，我國是世界上稀土資源最豐富的國家，離子型稀土資源占世界同類資源的90%。目前，我國探明儲量的稀土礦區有60多處，其中贛南地區占全國稀土礦資源的2/3[1]。然而豐富的礦產資源也造成了濫采亂挖、資源浪費、環境破環的局面。尤其是20世紀80年代以后，由于政策的放寬，造成一個縣有幾百家開采者競相開采的情況，且以小規模開采者占多數[2]。長期過度無序的開采狀態、粗放的生產經營方式、落后的生產工藝，使贛南稀土礦區的地下水普遍酸化，水位不斷抬升，水質持續惡化，給當地的地下水造成了嚴重影響。

1 地下水污染現狀

1.1形成過程

由于我國是離子型稀土礦分布最集中的國家，贛南離子型稀土礦區地下水污染已成為我國典型的地下水污染類型。離子型稀土礦開采方式分為池浸、堆浸和原地浸礦3種，原地浸礦是更為粗獷的開采方式。2007年以后，稀土礦普遍開始采用原地浸礦工藝，即通過注入浸礦液，使溶液中交換勢更大的陽離子與呈吸附態的稀土離子發生交換作用，稀土離子進入浸出液，繼續大量注入浸礦液(或頂水)擠出已發生交換作用的稀土浸出液，最后對浸出液進行收集提煉[3]。大面積、巨量的浸礦液的注入使地下水位不斷抬高。開發過程中大量使用的硫酸銨、碳酸氫銨等浸礦化學藥劑在參與完成浸礦反應后，仍以氨氮和硫酸鹽形式大量存在于浸析反應池中。氨氮和硫酸鹽為稀土行業的主要特征污染物之一，其不僅會通過滲濾作用進入地下水體，且在雨水沖刷和地表徑流的作用下可能直接流入附近的河流，導致水中三氮(離子態的氨氮、亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮)和硫酸鹽濃度劇增，嚴重污染礦山周邊水環境，對地下水和生態安全構成極大威脅[4]。在稀土礦開采過程中產生的含稀土元素廢水及稀土尾礦經過地表徑流和滲漏，還有尾砂淋濾水的滲排，也可能會進入地表水和地下水中對水環境造成污染。

1.2污染現狀

受離子型稀土資源開采的影響，贛南稀土礦區已成為三氮和硫酸鹽地下水復合污染的重災區。據統計[5]，贛南稀土開采導致的污染遍布18個縣(市、區)，共涉及廢棄稀土礦山302座，遺留的廢渣達1.91億t，因稀土開采被破壞的山林面積達97.34km2。贛南稀土礦區開采采用原地浸礦的方式后，克服了池浸將植被剝離，挖開山體的情況，相對減少了對山林植被的破壞，但對河流和地下水的污染卻變得難以控制。據調查[1]，生產1t混合氧化稀土要排放幾千t含有大量三氮、硫酸鹽、草酸根等污染物的酸性稀土廢水(pH為2左右)，絕大部分稀土礦山沒有廢水處理設施，這些酸性極強的廢水直接外排對稀土礦區地下水造成了嚴重污染。稀土礦區中，有效態稀土以La、Ce、Y3種元素為主，占總量的79.71%[6]。稀土元素在土壤環境中的遷移能力很弱，能被土壤吸附，且土壤對La、Ce、Y具有較強的吸附能力。因此，礦區稀土元素污染主要表現在周圍土壤、農田生態系統和附近河流中，影響植被、農作物以及水生生物的生長[6]。贛南稀土礦區地下水主要污染因子為pH、氨氮、硫酸鹽和溶解性固體等，地下水水質監測結果表明：pH嚴重超標，超標率為89.6%，對礦區地下水影響明顯；氨氮超標率為6.3%，污染范圍可延至下游3km處，距離礦區越遠污染程度越低；硫酸鹽和溶解性固體遷移距離短，污染擴散范圍較小，僅分布在礦區及礦區污染區[7-8]。稀土礦區地下水污染嚴重影響周圍居民的身體健康和生態環境，已成為重要的民生問題。

2 地下水污染的危害

2.1稀土元素污染的危害

稀土元素對礦區附近土壤及地表水污染嚴重，也可能通過降水淋濾及河流對地下水的補給從土壤和河流中下滲至地下水中對其造成污染，從而對人體健康和生態環境產生危害。

2.1.1對人體健康的危害

目前，針對稀土元素進入地下水最終被人體吸收產生危害的研究較多。朱為方等[9]通過對贛南稀土礦區食譜中稀土元素分布、人體健康項目調查并結合動物試驗得出，居民日均稀土元素攝入量達6.0～6.7mg時，將導致人體的免疫球蛋白顯著提高，白蛋白含量顯著低于對照區居民；長期攝入低劑量稀土元素會引起兒童智商均數和記憶力低下。吳磊等[10]的研究表明，贛南稀土礦區白血病發病率與飲用水中含有稀土元素關系密切。當稀土元素進入地下水，居民通過農作物和井水攝入的稀土元素終身日均攝入量之和為295.33μg/(kg·d)，大大超過安全劑量和亞臨床損害劑量的臨界值，導致稀土元素在人體內不斷累積，使該地區的人群面臨極高的健康風險[11]。另外，多種生物毒理學效應研究表明，長期低劑量攝入稀土元素對腦、肝、骨和免疫功能等具有廣泛的生物學毒效應譜，可導致多種毒害和病變[12]。

2.1.2對生態系統的危害

稀土礦開采使周圍土壤環境中稀土元素含量增加，稀土元素進入土壤后，絕大部分滯留在土壤表層。稀土元素在土壤環境中長期非自然累積必然會對土壤生態系統的功能和糧食生產安全產生潛在的負面影響，高濃度的稀土元素會抑制植株根系伸長率，顯著降低農作物發芽率，并與細胞膜蛋白結合，抑制細胞內酶的活性[13]。稀土元素不單在土壤中累積，也會被水生生物吸收和累積，當稀土元素累積到某個量時，會對水體環境產生負面作用。低濃度的稀土元素會促進浮萍生長，加速水體的富營養化；高濃度的稀土元素對綠藻、水華魚腥藻等藻類具有毒性作用，并促進藻毒素的釋放，從而對其他生物體產生進一步的毒害作用[14]。稀土元素對水生生態系統的生物多樣性具有顯著作用，可降低藻類的生物多樣性指數，更重要的是，稀土元素會在以魚類為代表的諸多水生生物體內富集，影響其體內酶和脂質過氧化水平，并通過食物鏈進入人體，對人體健康產生潛在影響[15]。

2.2三氮和硫酸鹽污染的危害

在地下水環境中，三氮的存在形式以常量組分硝酸鹽氮為主，其他2種為微量組分。稀土礦區地下水中的三氮和硫酸鹽污染給周圍居民健康和生態環境造成了很大影響。硝酸鹽污染因其存在的普遍性，已成為全球問題[16-17]。

2.2.1對人體健康的危害

2.2.1.1非致癌效應

目前贛南稀土礦區地下水主要污染指標是氨氮、硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮和硫酸鹽：硫酸鹽本身毒性很低[18-19]，GB5479—2006《生活飲用水衛生標準》中規定硫酸鹽的濃度不得超過250mg/L，水中少量硫酸鹽對人體健康無影響，但含量過高會導致腹瀉、脫水和胃腸道紊亂[20]；環境硝酸鹽暴露不會產生致癌作用[21]，但其進入人體后可被還原為亞硝酸鹽，亞硝酸鹽可以直接被人體吸收，將正常的血紅蛋白氧化成高鐵血紅蛋白，從而降低血紅蛋白輸送氧的能力，當高鐵血紅蛋白濃度達到正常血紅蛋白的10%時就會成為高鐵血紅蛋白癥(如黃萎癥等)，出現皮膚紫紺、頭暈、惡心、心跳加速、呼吸困難、乏力、腹痛、腹瀉等臨床癥狀，尤其是對4個月以內的嬰兒反應敏感，稱為嬰兒藍血癥，更高濃度的高鐵血紅蛋白會引起窒息甚至死亡[22]；好氧條件下，氨氮在亞硝化菌和硝化菌作用下可以氧化成亞硝酸鹽和硝酸鹽，進而影響人體健康[23]。

2.2.1.2致癌效應

研究表明，癌癥的發病率和死亡率與飲用水中亞硝酸鹽濃度顯著相關[24-26]；大部分動物試驗表明，單純的喂食亞硝酸鹽不會增加惡性腫瘤發病概率，但對已有的腫瘤細胞具有促進增殖和惡性表型轉化作用[27-28]。因此，皇甫超申等[29]認為亞硝酸鹽單一因素引發癌癥的證據不足，其是一種促癌劑。硝酸鹽和亞硝酸鹽能在各種含氮有機化合物作用下，形成穩定的、致癌和致突變性的亞硝胺和亞硝基酞胺等亞硝基族化合物。亞硝基族化合物是一類強致癌物，能引起多種動物臟器的腫瘤，硝酸鹽與亞硝酸鹽均為亞硝胺的前體物。據調查[26]，我國江蘇南通地區肝癌的發病率偏高，這與飲用水中硝酸鹽和亞硝酸鹽含量較高關系密切。對飲用水水質與居民死因相關研究表明，水中硫酸鹽濃度與肝癌死因關系呈正相關[30]。

2.2.2對生態系統的危害

2.2.2.1對水生態系統的危害

三氮污染物通過水循環系統進入地表水環境中，對魚類等水生動物產生毒害作用。低濃度的氨氮會妨礙魚鰓的氧傳遞，當其濃度達到0.5mg/L時，可對水生動物尤其是魚類造成毒害作用；水體中由于硝化作用，氨氮會氧化成硝酸鹽氮，消耗水體大量溶解氧，嚴重時會使魚類等水生動物窒息死亡[31]。氮是植物生長不可缺少的營養元素，如果水體中總氮過量，會使藻類大量繁殖、富集，出現富營養化現象，大量消耗水中的溶解氧，使水體生態環境惡化。

地下水中的硫酸鹽在厭氧環境下會發生還原反應生成H2S。H2S本身具有非常強的毒性，一旦進入水體，會給水中的微生物、魚類、藻類等帶來嚴重危害，最終導致各生物的死亡和滅絕，從而使水體喪失生態調節功能[32]。硫酸鹽廢水中含有大量的SO42-，SO42-可轉化成S2-，S2-與水中的金屬離子發生化合反應生成硫化物的沉淀，使水體中大量金屬微量元素快速流失[33]，很大程度上抑制了水生植物生長，最終水體生態平衡遭到破壞。

2.2.2.2對土壤和植物的危害

硝酸鹽對植物的危害同樣不容小覷，植物從景觀水吸附過量的硝酸鹽后，在植物體內累積，引起植物的病蟲害，并影響植物生長質量，從而影響生態環境。與污染地下水相關聯的土壤也會受到相應的影響，土壤中氮含量過多會使土壤板結，改變土壤粒徑分布和孔隙度，破壞土壤結構，導致生物學性質惡化，影響農作物的產量和品質，破壞周圍植被。土壤中氮的氣態損失和淋失也會造成大氣和水體的氮污染，嚴重影響生態環境。土壤中大量的硫酸鹽會破壞土壤結構，降低土壤肥力，危害植物健康。隨著地下水污染面積的擴大，稀土礦區周圍土壤和植被受破壞的面積也逐漸增大。

3 地下水污染治理技術

稀土礦開采過程造成的稀土元素污染和浸礦液使用造成的三氮和硫酸鹽污染是我國典型的礦區污染類型。我國贛南稀土礦區地下水屬于稀土元素、三氮和硫酸鹽復合污染，且其酸性極高。目前，針對贛南地區地下水復合污染問題，尚未提出好的解決辦法。但分別針對以上幾種污染物已有較成熟的水處理技術，如稀土元素污染常使用原位生物修復法治理，硝酸鹽污染通常采用離子交換法治理，高濃度氨氮廢水應用膜技術治理較多，每種離子適用的技術不同，每種處理技術適用條件也不同。針對贛南稀土礦區地下水污染特征，借鑒已有的研究經驗，提出適用的污水處理思路，對贛南稀土礦區地下水污染治理工作具有重要意義。

3.1研究現狀

礦產開采和冶煉是土壤、水體和農作物稀土元素濃度較高的主要原因。目前，關于稀土元素對土壤和農田生態環境污染的研究較多，而稀土元素對地下水污染的研究較少，且大多集中在分析稀土元素地球化學、稀土元素的分布模式、影響因素及環境效益等方面[34-35]。現有的對稀土元素污染治理大多集中在土壤環境領域，但受污染的土壤及河流極易對地下水產生影響，防治稀土元素對水體的污染也是減少其在人體中蓄積，降低對人體健康威脅的一個重要途徑。此外，已有對礦區稀土開采過程中浸礦液使用引起的地下水三氮和硫酸鹽污染的相關研究[36-37]，但對其治理方法的研究較少。水體三氮和硫酸鹽污染問題在全球范圍內普遍存在，筆者總結了國內外三氮和硫酸鹽污染治理情況，以期為贛南稀土礦區地下水的污染治理提供借鑒。

3.1.1稀土元素

稀土元素類屬于重金屬，具有重金屬的共性，因此土壤和地下水中稀土元素污染防治可以借鑒重金屬元素污染治理方法[38]。綜合國內外的研究，目前對礦區地下水重金屬污染的治理方法主要有物理修復，化學修復和生物修復[39]。各方法在贛南稀土礦區地下水污染治理中的適用性見表1。

表1 已有重金屬污染治理技術適用性分析

3.1.2三氮

國內外對三氮水污染問題已有成熟的治理技術，主要分為生物脫氮與非生物脫氮[40]。各方法在贛南稀土礦區地下水污染治理中的適用性見表2。

表2 已有三氮污染治理技術適用性分析

3.1.3硫酸鹽

硫酸鹽廢水的處理方法主要包括化學沉淀法、物理化學法和生物修復[41]。各方法在贛南稀土礦區地下水污染治理中的適用性見表3。

表3 已有硫酸鹽污染治理技術適用性分析

3.2研究進展

在已有的修復技術基礎上，需進一步研究提高修復效果以及多種修復技術的聯合使用。由于具有環境友好、成本低、修復徹底等優點，生物修復成為近年來國內外稀土元素污染治理研究的熱點[42]。微生物修復地下水環境研究的熱點集中在增加微生物的活性、可利用性或加速微生物降解速率和效率等方面，而重金屬超富集植物的研究是植物修復的一個關注點[39]。此外，以植物-微生物修復為代表的聯合修復法由于大大提高了修復過程的安全性，在降低修復成本的同時又維持了土壤肥力而成為土壤污染修復的新方向[42]。研究證明，地球上80%以上的陸生植物能與菌根真菌形成共生體，其中能形成內生菌根的植物約有90%[43]。菌根真菌起著聯系植物與土壤的橋梁作用，因此菌根的形成對稀土元素無論是作為礦物質營養元素還是毒性污染物進入植物體，都發揮著關鍵性的選擇和調控作用[44]。因此，分離和篩選對稀土礦區逆境適應性強的菌根真菌，建立菌種資源庫，對稀土礦區生態系統的重建有廣闊的應用前景。

生物修復是地下水脫氮技術中研究得最多、最熱的方法之一，生物反硝化法被認為是最有潛力的脫氮方法[45]。生態系統中氮循環的反硝化環節是硝酸鹽去除的主要機制。對于硫酸鹽的去除，生物修復也較有前景。原位生物脫氮技術在國內外研究較多[46-48]，其修復過程主要依賴于地下水體中的反硝化細菌和人為創造的促進反硝化反應的條件，如利用種植相應的植被、往地下水中投加鋸末等SOC(固相有機碳)材料，為地下水中硝酸鹽的去除提供碳源。張云等[49]將人工脫氮菌劑分別與乙醇、乙酸鈉、葡萄糖、白糖等組合應用，開展了對受硝酸鹽污染地下水的原位修復試驗研究，結果表明，在污染區中心至邊緣的范圍內實施人工抽水與注水，伴隨注水按一定比例連續投加碳源，同時間歇投加人工脫氮菌劑，最終取得了較好的污染治理效果。異位生物脫氮技術主要是將地下水抽到地面，利用生物反應器(如固定床、流化床)等反硝化脫氮。Gauntlett等[50]研究了利用流動沙床去除河水中的硝酸鹽，該技術也適用于地下水的處理。金贊芳等[51]采用室內試驗裝置，以棉花為碳源研究生物反應器去除地下水中的硝酸鹽，結果表明，反應器啟動較快。

生物修復處理硫酸鹽污染地下水是在厭氧條件、硫酸鹽還原菌(SRB)作用下，將水中的硫酸根離子轉化為硫化物，在此基礎上借助金屬硫化物沉淀和氣體脫硫技術將硫元素穩定或回收利用[52]。生物修復處理硫酸鹽污染地下水的最適pH為中性，過低的pH將導致細菌酶活性降低，pH小于5的廢水都不會直接采用生物修復處理。馮穎等[53]考察了單質鐵(Fe0)對SRB活性和硫酸鹽還原過程的影響，結果表明，Fe0與H+反應生成了Fe2+，并使H+轉化為H2，H+的減少提高了溶液的pH，Fe2+是催化硫酸鹽還原反應酶的激活劑，Fe0對SRB還原硫酸鹽有強化作用，可使體系承受更大的酸性負荷，并能明顯縮短反應延遲期。可見，對于酸性地下水的處理可以通過投加Fe0來提高pH，增加生物修復處理體系可承受的酸性負荷。

4 地下水污染治理技術展望

贛南稀土礦開發帶來利益的同時，對周圍居民身體健康和生態環境的影響也日益嚴峻。在稀土礦開采量不斷提高的今天，安全環保的稀土礦開采技術是贛南礦區可持續發展的基礎。而對于稀土礦開采過程中造成的地下水污染的治理則是稀土礦開采可持續發展的關鍵。鑒于贛南稀土礦區淺層地下水三氮和硫酸鹽復合污染的特點，采用單一治理方法不能同時滿足稀土元素、三氮和硫酸鹽的去除。

植物-微生物修復法治理稀土元素污染效果較好。根據稀土礦區土壤條件，種植適宜生存的植被，利用土壤中某些微生物改良土壤結構，增加土壤肥力，提高植物抗逆，尤其是對重金屬的抗性，使稀土礦區環境中的稀土元素被植物吸收，促進植被的生長，從而恢復礦區植被面積。目前，借助菌根技術，許多稀土礦區的土地生產力得以恢復，生態環境得以改善，獲得了良好的經濟效益。土壤和地下水密切相關，在土壤-地下水重金屬污染遷移轉化規律方面，根據遷移模型，可先修復土壤稀土元素，進而防止污染地下水體或減輕后續處理強度。

生物修復在處理地下水三氮和硫酸鹽污染中具有一定的優勢。可采用亞硝化-硫酸鹽還原-脫硫反硝化的地下水處理工藝進行同步脫氮除硫：在微好氧條件下，將地下水中的氨氮轉化為亞硝酸鹽；根據亞硝酸鹽和硝酸鹽及硫酸鹽在厭氧條件下能被還原的特性，利用生物反硝化法使部分亞硝酸鹽和硝酸鹽發生反硝化反應生成氮氣，同時SRB在厭氧條件下將硫酸根還原為S2-；在缺氧條件下，使水中部分S2-和Fe2+反應生成FeS沉淀，另一部分S2-作為電子供體可進一步去除亞硝酸鹽和硝酸鹽，生成單質硫，同時將亞硝酸鹽、硝酸鹽生物轉化為氮氣，同步發生脫硫反硝化。

此外，應對礦區地下水進行實時監控，建設專門的采礦排水系統，通過改善采礦方法或采取人工防滲假底措施來減少采礦過程中浸礦液對地下水的污染。通過稀土礦區地下水污染治理，改善其周圍土壤環境及恢復植被覆蓋面積等，對稀土礦區整體生態環境進行整治，促進離子型稀土礦開采的可持續發展。

5 結論

(1)贛南稀土礦區的開采使區域內地下水受稀土元素、三氮和硫酸鹽復合污染，地下水酸性極高。隨著礦區水土污染面積的增大，周圍植被遭到破壞，無法耕種，地下水無法飲用，其污染狀況已成為非常嚴重的民生問題。

(2)贛南稀土礦區地下水污染給周圍居民身體健康和生態環境造成嚴重影響。長期低劑量攝入稀土元素對居民腦、肝、骨和免疫功能等具有毒理效應，還會促發白血病等疾病的發病率。三氮和硫酸鹽對當地居民有致癌和非致癌效應，對生態系統也有很大的危害。

(3)贛南稀土礦區地下水污染治理應從污染控制著手，完善礦產開采技術方法，減少稀土礦開采對地下水的污染。針對其地下水污染特點，結合已有的稀土元素、三氮和硫酸鹽污染治理方法，可采用植物-微生物修復和生物修復對礦區污染的地下水進行綜合治理。

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Presentsituation,hazardandtreatmenttechnologyofgroundwaterpollutioninrareearthminingareaofsouthernJiangxi

TU Ting1,2,3, WANG Yue2,3, AN Da2,3, LI Juan2,3, YANG Yanmei1, TANG Jun2,3, XI Beidou2,3

1.School of River and Ocean Engineering, Chongqing Jiaotong University, Chongqing 400074, China 2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Silences, Beijing 100012, China 3.State Environmental Protection Key Laboratory of Simulation and Control of Groundwater Pollution, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

The groundwater pollution in rare earth mining area in southern Jiangxi is serious due to the influence of ion-type rare earth ore mining. Based on related literatures both at home and abroad, the present situation of rare earth elements, ammonia-N, nitrate-N, nitrite-N and sulfate pollution caused by ore mining and in-situ leaching in the rare earth mining area of southern Jiangxi was expounded, the hazard of this type of pollution analyzed, and the existing methods of groundwater remediation as well as their application limitations summarized. Finally, the groundwater pollution control ideas suitable for rare earth mining area in southern Jiangxi were proposed, in order to provide reference for local groundwater pollution control.

ion-type rare earth ore; groundwater pollution control; rare earth elements; ammonia-N; nitrate-N; nitrite-N; sulfate

涂婷，王月，安達,等.贛南稀土礦區地下水污染現狀、危害及處理技術與展望[J].環境工程技術學報,2017,7(6):691-699.

TU T, WANG Y, AN D, et al.Present situation, hazard and treatment technology of groundwater pollution in rare earth mining area of southern Jiangxi[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2017,7(6):691-699.

2017-05-03

2017全國地下水基礎環境狀況調查評估項目(144130012110302)

涂婷(1991—)，女，碩士研究生，主要研究方向為地下水污染風險評估，tuting921@163.com

*責任作者：李娟(1981—)，女，副研究員，主要從事地下水污染防控研究，lijuan@craes.org.cn

X523

1674-991X(2017)06-0691-09

10.3969/j.issn.1674-991X.2017.06.095