低含液輸氣管線內兩相流動及其CO2腐蝕研究進展

管孝瑞 金有海 王建軍 張大磊 李 虎

(1.中國石油大學(華東) a.化學工程學院；b.機電工程學院；2.廣西天然氣管道有限責任公司)

低含液輸氣管線內兩相流動及其CO2腐蝕研究進展

管孝瑞1a金有海1a王建軍1a張大磊1b李 虎2

(1.中國石油大學(華東) a.化學工程學院；b.機電工程學院；2.廣西天然氣管道有限責任公司)

綜述了國內外關于低含液近水平管氣液兩相流動的實驗進展，總結了管內液相流動分布特征，闡述了輸氣管線內CO2腐蝕機理、腐蝕預測模型與兩相流動下CO2腐蝕行為，最后展望了這一交叉學科研究領域的發展方向。

低含液輸氣管線 氣液兩相流動 CO2腐蝕

濕氣集輸工藝是實現廢水、廢氣集中處理的高含硫氣田較為成熟、經濟的輸送工藝[1]，尤其在山地丘陵地帶被廣泛采用。在天然氣生產過程中，常伴隨著一定數量的氯鹽、CO2、H2S及有機酸等，管線面臨局部腐蝕破裂的風險[2]。此外，管內還存在少量的固體顆粒、硫酸鹽還原菌及結垢等，更加劇了管道內腐蝕[3]。在天然氣集輸過程中，當管道溫度、管內壓力發生變化時，飽和水蒸氣發生相變生成凝析水[4]，進而形成低含液氣液兩相流動。而氣液兩相流動參數與界面處的反應密切相關，影響著不同區域的腐蝕速率，決定著率先發生腐蝕的局部點。

在流速、液相濃度及應力等多種因素影響下，CO2腐蝕行為復雜多變，并且隨著液膜厚度的變化，局部腐蝕的控制因素也發生變化。目前，人類對于低含液率下濕氣管道內CO2腐蝕規律沒有完全掌握。在此，筆者介紹了國內外低含液率近水平管氣液兩相流的實驗進展與成果，并總結了輸氣管線內氣液兩相流動下的CO2腐蝕行為。

1 低含液輸氣管線內氣液兩相流動

低含液率是指1MMsm3(101.325kPa、15℃下百萬標準立方米)氣體中液相體積含量小于1 100m3的工況，或者是液相表觀速度小于0.02m/s的工況[5]。濕氣集輸管線內多為低含液氣液兩相流動[6]，難以形成水動力段塞流和由地形起伏引起的段塞流，而分層流和環狀流是最常見的兩種流型。不同的流型導致不同的液膜分布，進而影響著不同部位的腐蝕進程。

1.1 氣液兩相流型相似準則

氣液兩相流研究中，幾何因素(管徑、傾斜角度)、物理因素(溫度、壓力、密度、粘度、表面張力)和流動因素(氣液兩相入口速度、含液率)均影響著流型的變化，造成研究成果無法通用。因此，應從流型轉變角度出發，結合氣田現場參數，利用相似準則確定實驗參數，搭建兩相流動實驗平臺。

關于分層流向其他流型的轉變，Taitel Y和Dukler A E通過求解動量方程得到液膜高度，進而由界面穩定性理論建立了分層流向其他流型轉變的標準[7]。吳應湘等運用動力相似理論分析了能夠用來模擬現場工況的實驗條件，除了需要滿足幾何相似外，還必須滿足弗勞德數、氣液雷諾數、歐拉數、韋伯數、密度比、粘性系數比和干度相7個相似條件[8]。

胡志華等在多相流國家重點實驗室的油氣水三相流實驗臺上進行了水平管內流型轉變的實驗研究，找到了決定系統穩定性的3個主要因素：重力、氣液界面相對速度和表面張力[9]；引入了修正的弗勞德數和液相韋伯數兩個無量綱準則數，其中修正的弗勞德數反映了慣性力抵抗液相重力產生環狀流的特性，液相韋伯數反映了在管壁附著力與表面張力共同作用下所產生的液相附壁特性。

1.2 近水平管氣液兩相流動

近年來，針對大管徑下低含液率近水平管內多相流動的研究逐漸增多，具體見表1。

表1 低含液率近水平管氣液兩相流動實驗

濕氣集輸管線內液相有兩種分布形態，一種以液膜的形式附著在管壁上，另一種以液滴的形式存在于管道內部。管內氣體、氣核中的液滴和管壁上的液膜相互作用，氣體和液滴影響著液膜的運動與分布。液膜厚度和液膜速度是與CO2腐蝕相關的流體動力學特征。含液率是決定清管工作頻率和設計下游設備的重要因素，也是分析腐蝕、蠟沉積和水合物形成的重要因素。霧沫夾帶率是指以液滴形式存在的液相流率與總液相流率的比值。當氣相速度超過一定臨界速度時會造成霧沫夾帶。霧沫夾帶影響液相在管壁上的潤濕周長，進而影響CO2腐蝕進程。Meng W等發現在某些特定的氣速下，液相流率的增加會降低液膜流率和持液率、增加霧沫夾帶率，得到了與霧沫夾帶相關的7個關系式，并預測了霧沫夾帶率[11]。

1.3 管壁液膜分布

目前，測量管壁液膜厚度主要有4種方法[17～20]：電導探針法、平面激光誘導熒光法、光學及射線法、高速攝影法。其中光學及射線法測量精度高，但操作復雜。高速攝影法能夠捕捉到更詳細的氣液界面，但需要解決照明、聚焦等方面的問題，同時對于管內流動，尤其是環狀流，利用高速攝影法對氣液界面進行定量分析比較困難。電導探針法是通過測量探針周圍液體的電導來獲得液膜厚度的[21]，其測量精度較高，響應較快，但只能用于測量導電液膜，某些形式的探針會干擾流場。按照布置方式的不同電導探針可分為針形接觸探針、嵌入式電導探針、雙平行電導探針和插入式探針，結構如圖1所示。其中針形接觸探針法能夠測量當地液膜厚度，而其他方法測量的是探針周圍的平均液膜厚度。

圖1 電導探針結構示意圖

Jayanti S等建立了針對水平管內環狀流周向液膜厚度分布的模型和相關式[22]。Fukano T和Ousaka A假定液膜處在穩定的環狀流區域內且液膜厚度遠小于管內徑，對液膜厚度進行時間平均，通過求解水平管環狀流周向動量方程，得到液膜厚度周向分布情況，他們認為擾動波在管道頂部液膜的形成中發揮著重要作用[23]。

2 低含液輸氣管線內CO2腐蝕

2.1 CO2腐蝕機理

CO2可溶于水，生成的H2CO3能夠加速析氫反應速率，在相同的pH值下，比完全電離的強酸更具有腐蝕性。CO2作為伴生氣，廣泛存在于石油天然氣的勘探、開采及運輸等環節中。尤其是深層高含CO2油氣田的不斷開發和CO2驅油技術的推廣應用，使得CO2腐蝕成為各油氣田進行腐蝕控制的重要方向[24]。CO2腐蝕機理極其復雜，影響因素較多，目前國內外對CO2腐蝕的陰陽極反應過程尚未達成一致。主要的化學反應方程式為：

(1)

該反應經常伴隨有FeCO3腐蝕產物膜生成，有時在高溫、高pH時生成Fe3O4，即：

(2)

陽極反應與流動和質量轉移無關，受溶液pH值和CO2分壓pCO2影響較小，但受溫度影響較大[25]。目前，學者們對陽極反應中間產物的認識不同，發展了諸多陽極反應機理。Dewaard C和Milliams D E利用動電位極化曲線研究了陽極反應過程，認為Fe與溶液中的OH-結合后失電子[26]。Davies D H和Burstein G T認為在陽極反應中FeCO3和Fe(OH)2同時生成，但Fe(OH)2最后又轉變為FeCO3[27]。Linter B R和Burstein G T認為腐蝕產物最初為Fe(OH)2，然后轉化為FeCO3[28]。可見，學者們大都認為陽極反應腐蝕產物的主要成分為FeCO3，而對于中間產物的認識則沒有統一定論。

當溶液pH<4時，陰極反應以H+的還原為主，反應主要受H+的擴散控制：

(3)

當4

(4)

(5)

當溶液pH>5且CO2的分壓較低時，陰極反應主要為H2O的還原析氫反應：

(6)

2.2 CO2腐蝕速率預測模型

2.2.1 經驗型模型

Norsok模型是挪威石油公司根據實驗數據和現場數據建立的，用于預測直管內CO2腐蝕速率的經驗型模型，該模型以Dugstad算法為核心[31]。后來在Norsok模型的基礎上加入了流體模塊和油潤濕模塊，進而發展出Corpos模型[32]，但該模型僅能提供平均CO2腐蝕速率。

2.2.2 半經驗CO2腐蝕速率預測模型

目前，最常用的半經驗CO2腐蝕速率預測模型是由Dewaard C等[33]提出的，即：

(7)

其中，Vcor為腐蝕速率，Vr為電化學反應速率，Vm為質量轉移速率。后來Dewaard C等發展了自己的模型[34]，但該模型在面對油水兩相流時，沒有考慮管徑、油密度和粘度對油相霧沫夾帶臨界速度的影響。

2.2.3 機理模型

第1個機理模型是由Dewaard C和Williams D E基于H2CO3參與直接還原這一假設提出的[35]：

(8)

其中，t為溫度。

第2個機理模型是電化學模型[36]，其中陰極電流密度ic為：

(9)

其中，等號右側第1項代表電荷轉移控制，第2項代表陰極極限電流，在氫還原反應中，陰極極限電流受氫還原中的質量轉移速率影響。在H2CO3的還原反應中，極限電流受CO2水合反應的影響。此外，對于水的直接還原反應，沒有極限電流。

對于陽極反應，有：

(10)

其中，ia為陽極電流密度，io(Fe)為交換電流密度，ba為陽極塔菲爾斜率，η為過電位。又有：

∑ic=ia

(11)

這種電化學模型描述了金屬表面的電化學過程，但邊界層內的傳遞過程和化學過程被簡化。

第3個機理模型是傳質輸運模型。Turgoose S等針對CO2腐蝕描述了液相邊界層和多孔腐蝕產物膜內物質的輸運過程[37]，并基于傳質模型，將CO2腐蝕預測模型與多相流模型相結合。Nesic S等考慮了影響CO2腐蝕的眾多重要因素，發展了比較全面的CO2腐蝕模型，主要包括腐蝕模塊和多相流模塊[38]。

2.3 氣液兩相流下的CO2腐蝕

在多相流體系中，CO2腐蝕受到CO2分壓、流速、流型、pH值、溫度及腐蝕產物膜等多種因素的影響，是一種十分復雜的電化學過程[39～43]。傳輸速率決定著陰陽極反應的進程，不同性能的FeCO3腐蝕產物膜會對鋼材基體起到不同的保護作用。這兩個關鍵因素的影響過程都與流速、流型密切相關。

在大氣腐蝕研究領域中，氣/液/固三相界面區是指氣/液、液/固、氣/固3個界面相交線段附近的薄液層區域，該區域腐蝕過程高度集中，對氣/液/固腐蝕過程有著十分重要的作用[44]。低含液輸氣管線內不均勻液膜分布狀態，影響不同部位的電化學腐蝕過程。鑒于輸氣管線內部多為缺氧環境，界面反應不受氧溶解與擴散的影響[45]，因此現有的研究成果不能完全適用于低含液輸氣管線氣液兩相體系。

與單相溶液腐蝕不同，兩相流下的CO2腐蝕涉及到氣/固、液/固、氣/液多個界面，通常表現為：液膜厚度分布不均勻時，很多腐蝕過程為不均勻分布的局部過程[46]，體現在空間上不均勻分布；CO2腐蝕過程涉及多個相內傳質和多個相界區遷移反應，如CO2氣體的溶解、H+的生成、H2的析出及腐蝕產物的擴散等多個步驟；隨著CO2腐蝕反應的進行，各個過程隨時間發展而變化，在時間上不均勻分布；流動促進了界面處離子的交換，一定程度上阻礙了腐蝕產物的積累，流體因素破壞了已生成的腐蝕產物膜，從而加速腐蝕過程[47]，體現在腐蝕界面的變化性。

流動對CO2腐蝕的影響主要有兩種形式：鋼材表面沒有形成保護膜時(在低pH溶液情況下，如管道內存在冷凝水、沒有緩蝕劑保護)，湍流加劇了金屬表面的物質轉移，促進了腐蝕進程；鋼材表面存在FeCO3保護膜時，尤其是在較高pH或者緩蝕劑保護膜下，腐蝕的主要阻力是金屬表面的保護膜，這種情況下流動主要妨礙表面保護膜的形成或者破壞表面保護膜。有研究表明，在鋼材表面部分覆蓋FeCO3保護膜時，CO2局部腐蝕更容易發生[48]。

Schmitt G等認為旋轉渦流不斷沖擊腐蝕產物膜，當腐蝕產物膜表面的湍流強度超過屈服強度時，產物膜就會發生破裂[49]。持續的渦流沖擊促使膜裂紋變大，最終導致產物膜疲勞斷裂。但對于壁面剪切力是否是導致腐蝕產物膜破裂的因素，國外學者有不同的看法。Nesic S采用熱膜探頭和傳質探頭裝置測量了管路內壁面剪切力，采用粘附力測試和AFM技術兩種方法測量了FeCO3腐蝕產物膜在金屬表面的粘附力，得到表面FeCO3腐蝕產物膜粘附力數量級為10MPa[25]。具體的測量結果如圖2所示，通過對比兩個力的數量級可以發現，在多相管流中，單純的機械力無法去除腐蝕產物膜，腐蝕產物膜的脫落是多種因素共同作用下的結果。例如FeCO3腐蝕產物膜在一定條件下(pH<6、存在有機酸(如甲酸、乙酸等)、NaCl含量不小于1wt%)的部分化學溶解；流動加快了化學溶解，同時湍流促進了腐蝕產物膜內物質質量交換，加速了腐蝕產物膜的破裂。

圖2 壁面剪切力和腐蝕產物附著力的比較

盡管CO2均勻腐蝕研究方面已經取得了很大的進步，但CO2局部腐蝕卻沒有被很好地理解，且大多數管線由于局部腐蝕影響而更換。相對于均勻腐蝕，局部腐蝕很難被預測和檢測到，對于這種低含液率下濕氣管道內CO2局部腐蝕的電化學行為研究較少，在多相流流動與CO2腐蝕之間仍有很多問題需要解決。

3 展望

低含液輸氣管線氣液兩相流動及其CO2腐蝕是一個復雜的過程，作為一種交叉學科研究內容，理論研究和實驗研究正在逐漸發展起來，但仍有很多問題需要解決：

a. 基于管內氣液兩相流動理論，采用實驗與數值模擬相結合的方法，研究低含液管道內液滴運動，以及鋪展形成液膜、液膜在氣流下波動的流體力學特性，獲得隨空間/時間的液膜和液滴分布模型；

b. 利用微區電化學技術獲得CO2局部腐蝕萌生-發展的過程特征(包含局部腐蝕點形成-局部腐蝕擴展)，結合表面形貌、腐蝕產物分析等其他手段，獲得管線鋼在兩相流中的CO2局部腐蝕機制；

c. 建立氣/液兩相流體系中流動參數與局部腐蝕演化過程的相關性，從相關性角度研究管線鋼的CO2局部腐蝕失效問題。

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ProgressinInvestigatingGas-LiquidFlowandCO2CorrosioninGasTransmissionPipelineswithLowLiquidLoading

GUAN Xiao-rui1a, JIN You-hai1a, WANG Jian-jun1a, ZHANG Da-lei1b, LI Hu2
(1a.CollegeofChemicalEngineering; 1b.CollegeofMechanicalandElectronicEngineering,ChinaUniversityofPetroleum(EastChina); 2.GuangxiNaturalGasPipelineCompanyLimited)

The progress in experiments on the gas-liquid flow in near-horizontal pipelines with low liquid loading was reviewed; and summarizing liquid flow characteristics in the pipeline was implemented, including the elaboration of CO2corrosion mechanism, CO2corrosion rate prediction model and CO2corrosion under gas-liquid flow conditions. The development direction of this interdisciplinary filed was expected.

gas pipeline with low liquid loading, gas-liquid flow, CO2corrosion

國家自然科學基金項目(51276200)；中央高校基本科研業務費專項資金資助項目(15CX06045A)；青島市科技計劃項目(14-2-4-63-jch)。

管孝瑞(1989-)，博士研究生，從事多相流流動與腐蝕的研究，cupguanxiaorui@126.com。

TQ055.8+1

A

0254-6094(2017)03-0245-07

2016-09-27，

2017-05-15)