海藻碘肥對田園水稻、蔬菜及水果碘含量的強化效果

胡春琴，李睿*，洪春來，曹雯婷，劉嘉偉，周駿，翁煥新

海藻碘肥對田園水稻、蔬菜及水果碘含量的強化效果

胡春琴1，李睿1*，洪春來2，曹雯婷1，劉嘉偉1，周駿1，翁煥新11

（1.浙江大學地球科學學院，杭州310027；2.浙江省農業科學院環境資源與土壤肥料研究所，杭州310021）

以浙江省南部山區麗水市碧湖盆地碧湖鎮沙岸村為實驗基地，在大田條件下進行隨機區組樣方實驗，驗證外源海藻碘肥對水稻、蔬菜和水果碘含量的生物強化效果。結果表明：對水稻以及絲瓜、黃瓜、番茄、茄子、西瓜、毛豆、豇豆等多種蔬菜和水果作物施用外源碘肥，均能有效提高其可食部位碘含量；水稻各部位碘含量差異較大，強化后其可食部位含碘量（按干質量計）可達0.403 mg/kg；而蔬菜、水果經強化后其可食部位含碘量（按鮮質量計）達0.130 mg/kg左右，其中豇豆和毛豆從根到可食部位的碘轉運系數較高；按日常消費量均可滿足世界衛生組織所推薦的成人150 μg/d的碘攝入量。低劑量外源碘（0.375 kg/hm2）對水稻、蔬菜及水果可食部位碘含量增加效果不明顯，高濃度外源碘（≥3.000 kg/hm2）對部分蔬菜、水果的碘積累產生抑制作用。在本實驗條件下，1.500 kg/hm2可作為大田作物碘強化的推薦施碘量。綜上表明，應用海藻碘肥培育富碘作物以代替食鹽加碘，可預防碘缺乏病，是一條一舉多得的新途徑。

海藻碘肥；大田實驗；蔬菜；水果；水稻；碘含量；碘缺乏病；轉運系數

碘是人體所必需的一種微量元素，正常人體內含碘25～36 mg，其中70%～80%以碘化物形式集聚在甲狀腺內參與甲狀腺激素的合成[1]。人體一旦缺碘，體內甲狀腺激素的合成就會受到抑制，進而引發碘缺乏病（iodine deficiency disorders,IDD）[2-4]，表現為地方性甲狀腺腫、克汀病、地方性亞臨床克汀病、單純性聾啞，使胎兒流產、早產、死產、先天畸形等[4-6]。碘廣泛存在于自然界，水、土壤、巖石、空氣、生物圈都含有微量元素碘。外部環境缺碘是造成碘缺乏病的主要原因。人體內的碘攝入主要來源于外部環境，食物是人體碘供給的主要載體[7-8]。其中：約50%的碘來自植物性食物，如糧食和蔬菜；約30%來自動物性食物，如魚、肉、蛋等；10%～20%來自飲用水[4]。因此，一旦外部環境缺碘，就會導致植物和動物性食品中碘含量不足，從而引起人體碘攝入量不足，發生碘缺乏病。

消除碘缺乏病的方法通常是在食鹽中加碘。我國從1995年實行全民食鹽加碘（universal salt iodization,USI）起，至今已取得顯著成效，甲狀腺腫大患者由1994年的800萬下降到2014年的450萬，克汀病患者由18萬下降到9萬以下[9]。但與此同時，其缺陷也逐漸暴露。由于碘鹽中所加的碘主要為碘酸鉀無機物，在生產、運輸、儲存和烹調過程中會損失約76%的碘。因飲食習慣及食物結構的多樣性，不同地區、不同人群往往很難準確控制碘的實際攝入量。當碘攝入量超過一定閾值后，會出現高碘甲狀腺腫、甲亢、甲狀腺癌以及視網膜損傷等碘中毒現象[10-13]。近年來的研究發現，高碘還會造成骨組織結構改變，導致骨質疏松，增大骨折的風險[14]。鑒于此，通過施用外源碘肥培育富碘作物正成為科學補碘的前沿研究領域。一些盆栽、水培試驗表明，無論是施用碘酸鉀、碘化鉀等無機碘，還是施用海藻有機碘，都能顯著提高作物可食部位的碘含量[15-18]。但在田間條件下生物碘的強化效果是否顯著尚需進一步驗證。因此，本文擬在大田條件下，通過施用海藻有機碘肥，培育水稻、番茄、黃瓜、辣椒、西瓜等糧食、蔬菜和水果，測定其可食部位的碘含量，驗證在自然條件下大規模培育富碘作物的可行性，以探索更加安全有效的防治IDD的備選路徑。

1 材料與方法

1.1 實驗地點

大田作物實驗基地位于浙江省南部山區麗水市碧湖盆地碧湖鎮沙岸村。碧湖盆地面積約60 km2，地勢平坦，海拔55～75 m，相對高差在20 m以下，由大溪、松陰溪沖積而成。在該盆地平原上有古老的通濟堰水利工程，灌溉發達，旱澇保收，耕地面積達數千公頃，是浙南山區糧食、蔬菜等經濟作物的重要產地，近年來已發展成為華東地區最大的豇豆生產基地。實驗區土壤的主要理化性質見表1，其中，稻田土壤含碘量1.398 mg/kg，園地土壤含碘量1.860 mg/kg，低于浙江省的平均水平，更低于沿海平原，屬于土壤缺碘區。

表1 實驗區土壤的主要理化性質Table 1 Physical and chemical characteristics of the soil in the study area

1.2 海藻碘肥制備

實驗所用外源碘為海藻固體碘肥，由富碘海帶與硅藻土混合制成。其中制作碘肥所用的海帶產自山東省青島市，為海帶加工后的下腳料，經標定，其含碘量為1 017 mg/kg。將海帶在40℃烘箱內烘干，粉碎后與過100目（0.154 mm）篩的硅藻土按質量比1∶1充分混勻，制成顆粒狀緩釋碘肥[19]備用。

1.3 作物種植

供試的作物種類包括水稻、絲瓜、黃瓜、辣椒、番茄、茄子、西瓜、毛豆、豇豆等。按隨機區組樣方法設計實驗。種植前，將海藻碘肥以基肥的形式一次性施入，每667 m2施用量分別為0、50、100、200、400、600 kg，相當于每公頃土壤施碘量分別為0、0.375、0.750、1.500、3.000、4.500 kg。同時施入氮磷鉀復合肥，期間再追施2次復合肥（300 kg/hm2）。水分澆灌按常規進行。每個實驗小區30 m2，每種處理重復3次，各處理小區間至少間隔3 m，以避免相互干擾。

1.4 樣品采集與處理

待各種作物成熟達到上市標準后，采用隨機取樣法采集樣品。糧食作物和豆類、茄類每種至少采集1 kg以上，瓜類每種從不同植株中采集6～8個。先用自來水沖洗干凈，再用去離子水沖洗，并用吸水紙吸干表面水分。分別稱取樣品可食部位的鮮質量后，將其置于105℃烘箱中烘30 min，再于70℃恒溫下直至樣品全部烘干，然后，粉碎并過60目（0.246 mm）篩，裝入塑料自封袋中，置于陰涼干燥處待測。

1.5 分析測定

植物和土壤樣品碘含量的測定采用放大反應比色法[20]：首先稱取0.500 g待測樣品，放入30 mL瓷坩堝中，用2 mL濃度為10 mol/L的KOH溶液將樣品完全浸潤，放入105℃烘箱中烘烤約1 h，再于180℃烘箱中烘烤40 min至樣品呈黑色膠狀；然后從烘箱中取出，置于電爐上加熱碳化至樣品出現少量灰白色及黃色物質，此過程大約需要10 min；再將樣品放入馬弗爐中灰化40 min，分數次移入50 mL容量瓶中定容，靜置15 min后，過濾到三角瓶中待測。

樣品檢測與標準曲線制作同時進行。吸取20 mL樣品及0.5、1.0、1.5、2.0、2.5 mL碘標分別放入比色管中，依次加入體積比1∶2的H3PO43 mL（碘標加水至10 mL后加H3PO40.25 mL），飽和溴水0.15 mL，堿性酚鈉溶液0.15 mL，淀粉顯色劑0.3 mL，充分反應后，用1 cm比色皿在590 nm波長下測定其含碘量。

1.6 數據處理

應用單因素方差分析法和多重比較法，比較不同碘肥施用量下水稻、蔬菜及水果樣品碘含量平均值間的差異顯著性。

用轉運系數（translocation factor,TF）表示營養元素碘從作物下部器官到上部器官的轉運強度，其計算公式[21]如下：

TF＝C上/C下。其中C上和C下分別表示作物上部器官（如果實、種子）和下部器官（如根）中的碘含量。

2 結果與分析

2.1 水稻的生物碘強化效果

水稻是世界上最主要的糧食作物之一，中國約65%的人口、全球約38%的人口均以稻米為主食[22-23]。以水稻作為補碘載體可以廣泛有效地消除碘缺乏病，意義重大。由圖1可知，水稻不同部位以及稻田土壤的碘含量均隨著碘肥施用量的增加而增加。在低碘（0.375 kg/hm2）狀態下，稻米、稻草（莖葉）和土壤的碘含量與未施肥相比，差異均沒有統計學意義；隨著碘施用量的增加，則都表現出明顯的增長態勢。當外源碘施用量為1.500 kg/hm2時，根系碘含量增加顯著，并將5.1%的根系碘轉運至稻米（表2），使可食部位（稻米）含碘量（按干質量計）急劇增加到0.254 mg/kg，是未施碘肥的13倍左右；當外源碘施用量達到3.000和4.500 kg/hm2時，稻米含碘量進一步增加到0.364和0.403 mg/kg（圖1），但根—稻米的碘轉運系數趨于減小（表2）。可見，稻米對1.500 kg/hm2的施碘量響應最為明顯，綜合考慮投入產出效益，可將1.500 kg/hm2的施碘量作為推薦施肥量。

圖1 在海藻碘肥不同施用量條件下水稻不同部位及稻田土壤碘含量Fig.1 Iodine contents of different parts of rice and paddy soil under different exogenous iodine addition dosages

對比土壤-水稻連續系統的含碘量（圖1）發現：水稻根部含碘量與稻田土壤接近，且高于水稻莖葉和稻米碘含量；稻米含碘量（按干質量計）在稻株各器官中最低，未施碘肥時僅為0.019 mg/kg，是根系的1/35，土壤的1/75，盡管當碘施用量為4.500 kg/hm2時，稻米含碘量也只有0.403 mg/kg，是同等條件下水稻根系含碘量的1/25。從水稻不同器官的轉運系數來看，從莖葉到稻米的碘轉運系數高于從根系到莖葉的碘轉運系數，更高于從根系到稻米的碘轉運系數（表2）。說明水稻根系在大量吸收了土壤中的碘之后，只有極少量的碘進入莖葉并轉運至稻米中積累，與TSUKADA等[24]對水稻碘強化后的效果一致。密集的水稻根系與稻田土壤碘含量基本相近，能夠非常有效地吸收外源施加的海藻碘肥。從長遠來看，通過根系和秸稈還田的方式也可以在一定程度上給土壤補碘，以減少后續施碘的量和次數。

此外，與水稻對其他元素的轉運系數相比，從根系到稻米的碘轉運系數（0.024～0.051）與相應的鐵轉運系數（0.020～0.040）[25]接近，低于相應的硒轉運系數（0.450～0.630）、錳轉運系數（1.590～3.610）和磷轉運系數（4.270～5.740）[25-26]。

表2 水稻不同器官間碘的轉運系數Table 2 Translocation factors(TF)of iodine between various rice organs

2.2 蔬菜和水果作物的碘強化效果

從圖2可見，相對于未施肥的對照植株，施用不同量的外源碘肥后，新鮮蔬菜、水果作物的可食部位含碘量均有不同程度的上升。具體而言，絲瓜、黃瓜、番茄、茄子、西瓜、毛豆、豇豆這7種作物在施用碘肥后，其碘含量較對照顯著增加（p＜0.05），多數作物碘含量增加了1.5倍到4倍，其中：茄子由于對照基數較小，增加倍數最高；僅辣椒在施碘肥前后的碘含量沒有明顯變化（P＞0.05）。這表明在農田土壤中施加一定量的外源海藻碘肥后，多數種類的新鮮蔬菜、水果可通過根系較有效地吸收土壤中的碘，并將其遷移轉化為有機碘存儲于可食部位中，從而提高碘含量，與WENG等[27]、韓平等[28]的研究結果一致。在本研究中，毛豆從根到果實的碘轉運系數為0.131，與洪春來[29]的研究結果（0.113～0.151）相當。洪春來[29]還發現，施外源碘后，豇豆、茄子、辣椒、黃瓜、番茄等作物從根到果實的碘轉運系數分別為 0.073～0.102、0.064～0.094、0.032～0.045、0.052～0.081、0.089～0.125。可見，通過施加外源碘來增加蔬菜、水果作物可食部位的含碘量是有效可行的。

當外源碘施用量為0.375 kg/hm2時，各種蔬菜、水果作物可食部位的碘含量與未施肥的對照相比，其差異沒有統計學意義（圖2），說明低碘對蔬菜、水果碘含量的強化作用還不明顯。這與孫向武等[30]在盆栽實驗中發現的在低碘施用情況下蔬菜含碘量增速較快，對碘的吸收為主動吸收，且隨著碘含量升高轉化為被動吸收的結論有所出入，但與洪春來等[18]研究的幾種蔬菜對外源碘的吸收和積累特性相似。隨著施碘量的增加，蔬菜、水果作物可食部位的碘含量一般也逐步增加，但不同樣品提高的程度有一定分化。當碘肥施用量為1.500 kg/hm2時，除豇豆和辣椒外，其他作物可食部位的碘含量都有顯著提高；當施碘量達3.000 kg/hm2時，絲瓜、豇豆、茄子碘含量繼續顯著提高，西瓜、黃瓜的碘含量則出現下降；而毛豆則是在施碘量為4.500 kg/hm2時出現碘含量下降的情況（圖2）。這說明當土壤中的外源碘含量超過蔬菜、水果所能耐受的限度時，會產生一定的毒害作用，從而抑制碘的吸收，降低可食部位碘含量。洪春來等[31]在對大豆施用外源碘肥時發現，在高濃度外源碘處理下的大豆生物量有所下降，且植株表現出一定的受害癥狀。本文對毛豆根、莖、葉在高碘和低碘環境下的碘含量測定結果也證實：在高碘（4.500 kg/hm2）條件下，毛豆根、莖、葉的碘含量反而低于低碘（0.375 kg/hm2）施用量下的對應值（圖3）。另外，不同作物對外源碘的耐受性也存在差異，其中：豇豆的耐受性最強，在4.500 kg/hm2外源碘施用下仍處于高碘含量狀態；絲瓜、番茄、茄子、毛豆在3.000 kg/hm2的外源碘環境中尚未表現出受害癥狀，相對于西瓜、黃瓜具有更強的耐受性。因此，應針對不同蔬菜施加不同量的外源碘肥，避免過量施碘危害作物生長。

綜上表明，不同蔬菜、水果作物對碘的吸收能力存在一定的差異。對毛豆施加外源碘肥后的碘含量增加效果最為顯著，其可食部位的含碘量（按鮮質量計）在0.234 mg/kg左右。對本研究中的幾種作物按含碘量的最大值從大到小排列，依次為毛豆、豇豆、絲瓜、茄子、西瓜、辣椒、番茄和黃瓜，它們的含碘量（按鮮質量計）在未施碘肥時約為0.01～0.08 mg/kg，施碘肥后大部分可接近或超過0.130 mg/kg，與石瑋[32]研究的大田蔬菜對碘的吸收量大致接近。本研究的生物碘強化目標作物限于果類蔬菜或水果，其碘含量低于青菜、小白菜、芹菜等葉類或莖葉類蔬菜的外源碘強化效果[18，33]。這可能是因為微量碘在通過木質部輸送到植物種子和果實組織過程中大部分被截留在根部和葉片，且果實生長周期較其他部位短，因此，在植物體各器官間的碘濃度梯度一般表現為按根、莖、葉、果的順序遞減，故果類蔬菜的海藻碘肥補碘效果次于莖葉類蔬菜。但由于食物的多樣性需求和果類蔬菜的不可替代性，仍值得將它們作為一類富碘蔬菜進行培育推廣。

圖2 在海藻碘肥不同施用量條件下供試蔬菜和水果可食部位碘含量Fig.2 Iodine contents in the edible parts of the tested vegetables and fruits under different exogenous iodine addition dosages

圖3 在海藻碘肥不同施用量條件下毛豆不同部位碘含量Fig.3 Iodine content in different parts of edamame under different exogenous iodine addition dosages

3 討論

綜上所述，糧食作物水稻，以及絲瓜、黃瓜、番茄、茄子、西瓜、毛豆、豇豆、番茄等多種蔬菜、水果作物，在田間條件下都能通過施用外源碘肥來有效提高其可食部位的碘含量。在蔬菜、水果類作物中，新鮮毛豆、豇豆從根到果實的轉運系數相對較高，強化效果較明顯，其含碘量可提高至0.200 mg/kg左右，其他作物含碘量也可提高至0.130 mg/kg左右。因此，每人每天食用0.4 kg碘強化稻米和0.38 kg左右的富碘新鮮蔬菜和水果，即可滿足世界衛生組織所推薦的成人150 μg/d的碘需求量，即使加上海藻、牛奶等含碘量相對較豐富的食物，一般也不會超過800 μg/d的碘攝入上限。因此，通過施用外源碘肥來提高植物性食品的含碘量以防治碘缺乏病（IDD）是切實可行的。

對于糧食作物水稻以及大多數果實類蔬菜、水果作物而言，當外源施碘量達1.500 kg/hm2時，其可食部位碘含量的提高已十分明顯。而當外源碘施用量達到或超過3.000 kg/hm2時，黃瓜、西瓜、毛豆等作物可食部位的碘含量反而降低，表現出一定的受毒害癥狀。因此，綜合考慮投入成本與碘強化效果，1.500 kg/hm2可作為大田作物碘強化的推薦施碘量。

本實驗表明，在農田生態系統中，外源海藻碘肥能被糧食、蔬菜和水果作物通過根、莖、葉、果等器官吸收和轉化，輸送并儲存于可食部位（果實）中，從而提高其可食部位的碘含量。前文已述及食鹽加碘雖然成效顯著，但也存在引發高碘甲狀腺腫、甲亢、甲狀腺癌、視網膜損傷等諸多弊端。且中國90%的碘依靠進口，2014年的碘進口量約4 345 t，進口額達1.47億美元，其中僅食鹽添加的碘（碘酸鉀）就需要400多t。而海藻可以將海水中的碘富集濃縮近3萬倍，是自然界的碘庫。聯合國糧食及農業組織（FAO）的統計資料顯示，我國的海帶養殖產量和加工規模居世界首位。2014年中國海藻及水生植物產量占世界總產量的48.8%，其中海帶產量136.1萬t，占總量的10%以上。因此，利用海藻碘肥培育富碘作物以代替食鹽加碘，是一舉多得的有益措施。這不但能充分利用豐富的海藻資源培育安全健康的富碘食品，還能將海洋中的碘遷移到內陸缺碘地區的土壤、水體中，促進海洋與陸地間的碘循環，進一步改善陸地特別是內陸山區的碘環境，同時也可以減少對進口碘的依賴。

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Enhancement effects of seaweed iodine fertilizer application on the iodine contents of rice,vegetables and fruits in the field.Journal of Zhejiang University(Agric.&Life Sci.),2017,43(5):552-560

HU Chunqin1,LI Rui1*,HONG Chunlai2,CAO Wenting1,LIU Jiawei1,ZHOU Jun1,WENG Huanxin1
(1.School of Earth Sciences,Zhejiang University,Hangzhou 310027,China;2.Institute of Environment,Resource,Soil and Fertilizer,Zhejiang Academy of Agricultural Sciences,Hangzhou 310021,China)

seaweed iodine fertilizer;field experiment;vegetable;fruit;rice;iodine content;iodine deficiency disorder;translocation factor

S 606.2

A

10.3785/j.issn.1008-9209.2016.11.111

Summary As is well-known,the iodine deficiency disorders(IDD)have tremendous adverse effects on the growth and development of human beings.The universal salt iodization(USI)has been introduced for the control and elimination of IDD in many countries.However,excessive iodine intake caused by USI may lead to new diseases such as hyperthyreosis,high level iodine goiter and thyroid cancer.Meanwhile,other investigations indicated that organic iodine is much safer than inorganic iodine added in salt.

A new strategy has been confirmed by pot and hydroponic experiments to cultivate the iodine-rich crops through biofortification for iodine supplement.This study aims to testify the feasibility of cultivating iodine-rich crops in a large scale under natural conditions,thus exploring a potential way for the prevention and elimination of the IDD.

Randomized block experiments were conducted in the farmland in Sha’an Village of Bihu Basin,which located in Lishui City of Zhejiang south mountain area,to explore the biofortification effect of seaweed iodine fertilizer on iodine contents of rice,vegetables and fruits in the field.The seaweed iodine fertilizer was prepared by mixing the smashed kelpwith diatomite according to patent formula.The treatments of exogenous iodine were as follows：0,0.375,0.750,1.500,3.000,and 4.500 kg/hm2.Spectrophotometric method was used to detect the iodine contents of crops and soil samples,and one-way analysis of variance was applied to analyze the difference of iodine contents among all treatments.

國家自然科學基金（40873058）；浙江省國土資源廳“生態補碘機制研究及應用示范”項目（201400205）。

李睿（http://orcid.org/0000-0001-8712-3094）,E-mail:zhedalirui@zju.edu.cn

（First author）：胡春琴（http://orcid.org/0000-0001-9971-8044）,E-mail:1547425223@qq.com

2016-11-11；接受日期（Accepted）：2017-04-25

The results suggested that the iodine content in the edible parts of all the tested crops were significantly enhanced(p＜0.05)after biofortification by the seaweed iodine fertilizer,including rice,loofah,cucumber,tomato,eggplant,watermelon,edamame,cowpea,etc.The iodine content of rice grain on a dry mass basis increased from 0.019 mg/kg to 0.403 mg/kg after iodine biofortification,while the iodine content of the vegetables and fruits on a fresh mass basis may be enhanced from 0.01-0.05 mg/kg to 0.130 mg/kg after iodine application.Besides,the iodine translocation factors from the roots to the edible parts of cowpea and edamame were relatively higher than the others.A daily consumption of 0.38 kg fresh iodine-rich vegetables or fruits and 0.40 kg iodine-biofortified rice can offer 150 μg/d iodine for adults,which can meet the daily iodine intake recommended by the World Health Organization(WHO).

In conclusion,the iodine content varied significantly in different parts of rice,and increased gradually from roots to straws and grains.Low concentration(0.375 kg/hm2)of exogenous iodine had little effect on the iodine content of the edible parts of crops,while high concentration(≥3.000 kg/hm2)of exogenous iodine could reduce the iodine content of the edible parts of crops.Upon overall consideration of the costs and benefits for the plantation,1.500 kg/hm2should be an optimal exogenous iodine dosage for the cultivation of iodine-rich crops in the field.

致謝 浙江大學劉會萍博士和浙江省農業科學院實習生孫超群、陳艷飛等在實驗過程中給予了大力幫助，謹致謝意！