鋰-硫電池中的固態電解質層演化分析

鋰-硫電池中的固態電解質層演化分析

鋰-硫電池是非常有發展潛力的一類電池，理論比容量達1675mAh/g，然而商業化鋰-硫電池將面臨很多挑戰，其中之一就是需要保護好鋰金屬電極。鋰-硫電池中電解質的衍生反應、多硫化合物與鋰電極的反應會形成固態電解質層，形成的電解質層是電池容量衰退的主要原因，盡管已有很多相關研究，但是電解質層的演化機理、多硫化合物的作用及相關電解質部件的作用仍然不夠明確。

使用X射線光電子能譜法和化學成像分析法，結合分子動力學計算模型，得到鋰-硫電池中鋰電極固態電解質層演化的基本過程；使用分子動力學和X射線光電子能譜法，能揭示衍生反應物的化學特性和電解質層演化機理。

利用X射線光電子能譜法進行觀察可以看出，在放電階段S2-逐漸增加，說明多硫化合物的還原過程形成了不溶性和電子絕緣的Li2S。同時光譜也顯示，隨著CF3的減少，LiF和CF都顯著增加，說明鋰電極附近發生了分解反應，Li2S和LiF的演化導致主要電解質層上無機多相物沉積，在充電和放電階段多硫化合物呈指數增加，加快了鋰電極的污染過程。

電解質層的演化包括3個主要階段：①復合混合階段，涉及穩定鋰化合物（Li2S、LiF、Li2O等）；②反應生成物和電解質組分的相互作用會形成二次混合；③造成高度活躍硫化物（如LiS5）的污染。

圖1 固態電解質層形成過程

刊名：Chemistry of Materials（英）刊期：2017年第29期

作者：Manjula I.Nandasiri編譯：賈春輝