空間用倒裝三結太陽能電池及其抗輻射性能研究?

宋明輝 王篤祥 畢京鋒 陳文浚 李明陽 李森林 劉冠洲 吳超瑜

(天津三安光電有限公司,天津 300387)

空間用倒裝三結太陽能電池及其抗輻射性能研究?

宋明輝?王篤祥 畢京鋒 陳文浚 李明陽 李森林 劉冠洲 吳超瑜

(天津三安光電有限公司,天津 300387)

倒裝生長,空間電池,電子輻照

1 引 言

近年來,隨著金屬有機化學氣相沉積(MOCVD)技術的不斷發展進步,III-V族化合物半導體多結太陽能電池性能得到不斷改善,并以其較高的轉換效率、較好的溫度系數和抗輻射能力取代了Si電池成為空間飛行器的主要能量來源.目前,國際上研究最多且應用最廣的多結電池為Ga0.51In0.49P/In0.01Ga0.99As/Ge三結電池.Ga0.51In0.49P/In0.01Ga0.99As/Ge三結電池具有晶格匹配的優點,容易通過MOCVD技術外延獲得較高的晶體質量,實現較高的光電轉換效率.經過研究人員多年的不懈努力,此類型三結電池的大規模量產效率已從24%提高到了30%,然而其效率進一步提升的空間是有限的[1?3].理論實驗研究表明,Ga0.51In0.49P/In0.01Ga0.99As/Ge三結電池中Ge底電池電流一般是Ga0.51In0.49P/In0.01Ga0.99As/Ge頂中電池的1.5倍以上,多余的電流對三結電池效率并無貢獻.

使用帶隙為1.0 eV的In0.3Ga0.7As作為三結電池的底電池,可以在保證其他參數不變(如短路電流和填充因子)的情況下有效提高三結電池的開路電壓,繼而使得三結電池轉換效率達到32%以上(AM0,單倍).優先生長晶格匹配的頂中子電池,再生長晶格失配的底電池這一電池結構被稱為倒裝三結太陽能電池[4].2005年美國國家能源部可再生能源實驗室(NREL)率先開展了GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結電池的相關研究,單倍、AM1.5G光譜、25?C下實現轉換效率31.1%,2007年研究人員又將電池轉換效率提升到了33.8%,同時單倍、AM0光譜下電池轉換效率達到30.6%[5,6].然而,隨后美國Emcore公司卻一直保持了該研究方向上的國際領先地位.2008年,Emcore公司報道其4 cm2面積的GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結電池,單倍、AM0下轉換效率達到32%[7],2012年進一步開發出了GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As/In0.53Ga0.47As倒裝四結太陽能電池,轉換效率達到34.5%,輻照維持比約82%[8,9].最近該公司已成功推出倒裝四結電池產品,量產轉換效率約33%,輻照維持比約81%.此外,美國Spectrolab公司和日本Sharp公司也在這一研究方向上開展了許多相關工作[10?12].2013年,Spectrolab公司報道其24 cm2面積的AlGaInP/GaAs/InGaAs倒裝三結電池和AlGaInP/AlGaAs/InGaAs/InGaAs倒裝四結電池,單倍、AM0下轉換效率均為32.1%,而輻照維持比分別為84%和80%[12].2014年,Sharp公司報道其27 cm2面積的GaInP/GaAs/InGaAs倒裝三結電池,單倍,AM0下轉換效率為31.5%,而輻照后轉換效率衰降為27%,輻照維持比約85.7%[10].

相比之下,國內在這一領域的研究相對較少.本文對空間用GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池及其抗輻照性能進行研究,高分辨X射線衍射(HRXRD)和陰極射線發光(CL)測試結果顯示倒裝三結太陽能電池具有良好的晶體質量和低的穿透位錯密度.I-V測試結果顯示,單倍、AM0、25?C下面積24 cm2的倒裝三結太陽能電池轉換效率達到32%,1 MeV電子、1×1015/cm2輻照總劑量下電池轉換效率衰降約為27.2%,衰降比例約15%.

2 實驗過程

本文采用量產型AIX2800-G4 LP-MOCVD系統進行材料的外延生長,以砷烷(AsH3)、磷烷(PH3)、三甲基鋁(TMAl)、三甲基鎵(TMGa)和三甲基銦(TMIn)作為化學氣相反應源,乙硅烷(Si2H6)和二乙基鋅(DEZn)作為摻雜源,氫氣(H2)作為載氣,選用直徑4英寸(1 in=2.54 cm),(100)面偏向(111)面9?的n型GaAs作為生長襯底.材料生長過程中反應室壓力維持在50 mbar(1 bar=105Pa),溫度控制在600—700?C之間.

圖1所示為空間用GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池和AlInGaAs應力漸變緩沖層結構示意圖,首先在GaAs襯底上外延生長晶格匹配的GaInP頂電池和GaAs中電池,頂中電池之間由GaInP:Te/AlGaAs:C寬帶隙隧穿結連接,緊接著生長第二個GaInP:Te/AlGaAs:C寬帶隙隧穿結用于連接中底電池,然后在第二個隧穿結上外延生長AlInGaAs應力漸變緩沖層,晶格常數由GaAs的5.654 ?增大到In0.3Ga0.7As的5.775 ?,晶格失配度約為2%,最后生長In0.3Ga0.7As底電池.本文采用Al和Ga流量不變、In流量逐層增加的方式生長AlInGaAs應力漸變緩沖層,整個漸變緩沖層的帶隙寬度均高于GaAs,以實現對In0.3Ga0.7As底電池良好的透光性.外延生長之后,使用HRXRD分析測試電池結構的晶體質量、應力弛豫度和組分,使用CL檢測電池結構,主要是應力漸變緩沖層的穿透位錯密度.

圖1 (a)空間用GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池;(b)AlInGaAs應力漸變緩沖層結構示意圖Fig.1.Schematic structures of(a)inverted metamorphic GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As triple-junction solar cell and(b)AlInGaAs graded bu ff er for space application.

以Si片作為支撐襯底,通過Au-Au鍵合工藝將三結電池倒置鍵合在Si片上,去除GaAs生長襯底后實現電池結構的翻轉,之后通過常規芯片工藝將電池外延片制作成面積為24 cm2的電池芯片.設定電極占空比為1.5%,采用光刻工藝制作電極圖形,AuGe/Ni/Au/Ag用于正面電極,厚度約為6μm,Ag/Au用于背面電極,厚度約為3μm.選擇性濕法腐蝕工藝去除柵線間的GaAs歐姆接觸層,之后蒸鍍Al2O3/TiO2雙層減反膜以降低電池表面入射光損失.制作成的電池芯片分別使用Enlitech EQE系統和Spectrolab X-25太陽模擬器來表征其外量子效率(EQE)和I-V特性,使用ELV-8型號高能電子加速器來模擬空間電池在軌運行遭受的電子輻照環境,用于表征電池的抗輻射性能.

3 實驗結果與討論

3.1 倒裝三結太陽能電池特性

在GaAs襯底上外延生長高效率GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池結構時,GaInP頂電池和GaAs中電池為晶格匹配外延生長,容易獲得較好的光電特性.繼續外延生長晶格失配的In0.3Ga0.7As材料,過大的晶格失配度將會導致In0.3Ga0.7As體內出現大量的穿透位錯等缺陷,作為非輻射復合中心,從而大大降低少數載流子的擴散長度,嚴重影響In0.3Ga0.7As子電池的光電特性.為了解決上述問題,本文采用In組分階梯型漸變的AlInGaAs應力漸變緩沖層來提高底電池的晶體質量和光電性能.

如圖1(b)所示,本文中AlInGaAs應力漸變緩沖層由11層材料組成,其中目標層厚度約為1μm,overshoot層厚度約800 nm,而overshoot層以下每層材料厚度大約350 nm.Overshoot層具有最高的In組分和較厚的厚度,從而可以有效平衡應力漸變緩沖層的內應力,抑制穿透位錯向目標層的延伸.使用HRXRD測試AlInGaAs應力漸變緩沖層非對稱(115)晶面上的倒易空間圖譜,圖2結果顯示應力漸變緩沖層的晶格弛豫度約100%,即(Al0.7Ga0.3)0.7In0.3GaAs目標層的垂直晶格常數a⊥與水平晶格常數a//基本相等,目標層處于非應力狀態.(004)和(115)面的XRD搖擺曲線結果顯示,目標層的半高寬分別為117 arcsec和147 arcsec,而晶格匹配GaInP/GaAs雙結子電池的半高寬分別為73 arcsec和78 arcsec,前者與后者的比值分別為1.6和1.9,較小的半高寬比值說明AlIn-GaAs應力漸變緩沖層具有優化的材料結構、生長條件以及良好的晶體質量,這為后續生長高晶體質量的In0.3Ga0.7As底電池奠定了基礎.

圖2 (網刊彩色)HRXRD測試AlInGaAs應力漸變緩沖層(115)晶面上的倒易空間圖譜Fig.2.(color online)HRXRD reciprocal space map of AlInGaAs graded bu ff er using the asymmetric(115)glancing exit reflection.

CL測試可以更為直接地反映應力漸變緩沖層穿透位錯密度的大小.本文在4英寸倒裝三結電池外延片整面上選擇了3處,平邊、中心和圓邊,分別測試該處應力漸變緩沖層的CL,以判斷整個外延片穿透位錯密度的分布和大小(如圖3所示).3處CL圖片結果顯示,平邊和中心處的穿透位錯密度相近,分別為3×106/cm2和4.5×106/cm2,而圓邊處的穿透位錯密度稍大,約8.8×106/cm2,外延片整面的穿透位錯密度平均約為5.4×106/cm2,這一結果與Emcore公司的報道相似[8,13].另外,CL測試并沒有探測到晶格匹配GaInP頂電池和GaAs中電池的穿透位錯,而據Emcore公司報道,其生長的倒裝三結電池中晶格匹配GaAs子電池具有密度約5×105/cm2的穿透位錯[13].較優的實驗結果表明,本文獲得的應力漸變緩沖層在外延生長過程中底層穿透位錯不會大量向下擴散,從而保證了GaAs中電池具有較高的晶體質量.

圖3 (a)4英寸外延片上取(b)平邊、(c)中心、(d)圓邊共3處,分別測試該處應力漸變緩沖層的CL譜Fig.3.CL images of AlInGaAs graded bu ff er in(a)three areas across the 4 inch wafer,(b) fl at,(c)center and(d)round.

圖4 (網刊彩色)GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池的EL測試結果Fig.4.(color online)EL image of inverted metamorphic GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As triple-junction solar cell.

使用Au-Au鍵合工藝將倒裝三結電池外延層鍵合到Si片上,通過鍵合條件的優化和鍵合界面潔凈度的控制,外延層與Si片之間鍵合狀況良好,無明顯外延層脫落問題,同時電致發光(EL)測試結果顯示制作成的電池芯片發光均勻,無明顯缺陷(如圖4所示). 圖5(a)為GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池的EQE曲線.與GaInP/InGaAs/Ge常規三結太陽能電池相比[14],倒裝三結太陽能電池子電池具有相似的光譜響應強度,而外延生長條件的精確控制使得頂中子電池短波響應與常規三結電池基本一致.與GaAs襯底完全晶格匹配,倒裝三結太陽能電池中GaInP頂電池和GaAs中電池具有相對較低的In組分和較大的禁帶寬度,使得兩個子電池吸收邊產生了不同程度的藍移,從而導致頂中子電池的積分電流密度相對較低,分別為16.8和17.1 mA/cm2.In0.3Ga0.7As底電池的吸收邊約為1265 nm,禁帶寬度約為0.98 eV,平均穿透位錯密度約5.4×106/cm2情況下其積分電流密度達到了18.6 mA/cm2.單倍、AM0、25?C測試條件下,面積24 cm2的GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池I-V特性曲線顯示其開路電壓達到3.045 V,轉換效率達到32%,如圖5(b)所示.與GaInP/InGaAs/Ge常規三結太陽能電池相比[14],倒裝三結太陽能電池的開路電壓(Voc)提高了10%,短路電流(Isc)減少了2%,填充因子(FF)降低了3%,最終轉換效率(Eff)提高了5%,具體數據如表1所列.

圖5 (網刊彩色)單倍、AM0、25?C測試條件下,面積24 cm2的GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池和GaInP/InGaAs/Ge常規三結太陽能電池的(a)EQE曲線和(b)I-V特性曲線Fig.5.(color online)(a)EQE and(b)I-V curves of inverted metamorphic GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As triple-junction solar cell under one sun,AM0 spectrum,25?C,in comparison with that of latticematched GaInP/InGaAs/Ge triple-junction solar cell with 24 cm2area.

表1 面積24 cm2的GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池和GaInP/InGaAs/Ge常規三結太陽能電池的I-V特性參數比較Table 1. I-V characteristics of inverted metamorphic GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As and lattice-matched GaInP/InGaAs/Ge triple-junction solar cell with 24 cm2area.

3.2 抗輻射性能

在空間環境中多結電池將不可避免地受到高能粒子輻射,如高能電子和高能質子等,使得電池材料內部產生大量缺陷,少數載流子擴散長度和壽命降低,自由載流子濃度降低,界面復合速率增大,光生載流子的收集效率降低,暗電流增加,最終導致電池性能的衰降.

為了評估GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池的抗輻射能力,本文采用了國際通用的輻照條件即能量1 MeV高能電子,輻照通量為1×1011/(cm2·s),同時分三種不同輻照總劑量(1×1014/cm2,5×1014/cm2和1×1015/cm2)對三結電池進行輻照測試.表2列出了不同輻照總劑量下倒裝三結電池EQE和I-V特性參數的輻照維持因子,結果顯示隨著輻照總劑量的增加,GaInP頂電池EQE輻照維持因子從99.8%逐漸降低為99.6%,變化量較小,GaAs中電池EQE輻照維持因子從99.7%逐漸降低為93.0%,變化量相對較大,而In0.3Ga0.7As底電池EQE輻照維持因子從97.0%逐漸降低為85.8%,變化量最大.三結電池中In0.3Ga0.7As底電池具有較高的位錯密度和較差的晶體質量,這使得其抗輻射能力在三結電池中表現最差,故而顯示了最大的輻照衰降比例,同時也使得三結電池從輻照前頂電池限流轉變成輻照后底電池限流,嚴重降低了倒裝三結電池輻照后的轉換效率.根據文獻[8],Emcore公司也報道了相似的輻照結果.圖6顯示了不同電子輻射總劑量下GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池的EQE曲線,可以看出隨著輻照總劑量的增加,三個子電池的EQE衰退均主要來自于長波段,且子電池輻照維持因子越小,長波段光譜響應衰降越明顯.根據文獻[15]的理論研究結果,高能電子輻照將導致電池體內缺陷增加,作為復合中心嚴重減小少數載流子的擴散長度,降低光生載流子的收集效率,最終導致長波段光譜響應的降低.

對于I-V特性參數,隨著輻照總劑量的增加,倒裝三結電池的Isc,Voc和Eff的輻照維持因子均逐漸減小,而FF基本保持恒定,其中Isc輻照維持因子從99.2%逐漸降低為94.6%,Voc輻照維持因子從95.4%逐漸降低為89.3%,而Eff輻照維持因子從95.5%逐漸降低為85%,這與文獻[12]的報道結果相似.三結電池的Isc通常由三個子電池電流的最小值決定,因此輻照情況下Isc的輻照衰降取決于三個子電池光譜響應的衰降.根據等效電路模型,太陽電池的開路電壓如下式:

其中,Rsh為電池并聯電阻,J01和J02為電池漏電流,K為玻爾茲曼常數,T為絕對溫度.由此可知,電子輻照過程中輻照缺陷導致了電池漏電流的增加,并聯電阻降低,從而使得電池Voc產生衰降.最終在1×1015/cm2輻照總劑量下實現GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池輻照后轉換效率約27.2%,輻照維持因子約85.0%,輻照衰降約15%.為了進一步提升In0.3Ga0.7As底電池的抗輻照能力,降低倒裝三結電池的輻照衰降比例,后續將重點針對In0.3Ga0.7As底電池晶體質量和電池結構進行優化.通常情況下,降低InGaAs底電池的In組分和晶格失配度,可以有效降低應力漸變緩沖層的外延生長難度,有利于獲得較高質量的底電池,然而底電池In組分的降低也將導致電池吸收光譜變窄,電流減小,因此最佳的底電池In組分需要進一步實驗驗證.通過不斷優化AlInGaAs應力漸變緩沖層結構,如摻雜濃度、In組分變化梯度、生長厚度等,以及外延生長條件,如生長溫度、速率、V/III等,將有利于獲得較高質量的應力漸變緩沖層,提高底電池晶體質量.通過不斷優化電池結構,如摻雜濃度、摻雜分布、基區厚度,以及外延生長條件,也將有利于進一步提高底電池抗輻照性能.

表2 能量為1 MeV電子、不同輻照總劑量下GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池EQE和I-V特性參數的輻照維持因子?Table 2. Remaining factors of EQE and I-V characteristics of inverted metamorphic GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As triple-junction solar cells as a function of 1 MeV electron fluence.

圖6 (網刊彩色)能量為1 MeV電子時,不同輻照總劑量下GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池的EQE衰降Fig.6.(color online)Degradation of EQE of inverted metamorphic GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As triple-junction solar cell under 1 MeV electron irradiation.

4 總 結

本文使用MOCVD外延生長技術,在4英寸GaAs襯底上外延生長獲得了空間用GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池.HRXRD和CL測試結果顯示倒裝三結太陽能電池具有良好的晶體質量,面內平均穿透位錯密度達到5.4×106/cm2.經過外延芯片工藝的不斷優化,獲得了高效率、大尺寸的倒裝三結太陽能電池,在單倍、AM0、25?C下面積24 cm2的三結電池轉換效率達到32%,與GaInP/InGaAs/Ge常規三結太陽能電池相比轉換效率提高了5%.在能量為1 MeV電子、不同輻照總劑量下研究了GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池的抗輻射能力.隨著輻照總劑量的增加,GaInP頂電池EQE輻照維持因子從99.8%逐漸降低為99.6%,變化量較小,GaAs中電池EQE輻照維持因子從99.7%逐漸降低為93.0%,變化量相對較大,而In0.3Ga0.7As底電池EQE輻照維持因子從97.0%逐漸降低為85.8%,顯示了最大的變化量和最差的抗輻射能力,使得三結電池從輻照前頂電池限流轉變成輻照后底電池限流.高能電子輻照后倒裝三結電池轉換效率的輻照維持因子也從95.5%逐漸降低,最終在1×1015/cm2輻照總劑量下達到85.0%,輻照衰降達到15%,輻照后轉換效率衰降為27.2%.后續需要開展更多的實驗研究,尤其是針對AlInGaAs應力漸變緩沖層、In0.3Ga0.7As底電池結構和外延生長條件的優化實驗,以進一步提高倒裝三結太陽能電池的轉換效率和抗輻射能力.

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[9]Patel P,Aiken D,Chumney D,Cornfeld A,Lin Y,Mackos C,McCarty J,Miller N,Sharps P,Stan M 201238th IEEE Photovoltaic Specialists ConferenceAustin,Texas,June 3–8,2012 p1

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Inverted metamorphic triple-junction solar cell and its radiation hardness for space applications?

Song Ming-Hui?Wang Du-Xiang Bi Jing-Feng Chen Wen-Jun Li Ming-Yang Li Sen-Lin Liu Guan-Zhou Wu Chao-Yu
(Tianjin San’an Optoelectronics Co.,Ltd,Tianjin 300387,China)

5 May 2017;revised manuscript

7 June 2017)

In recent years,with the development of solar cell technology,the conversion efficiency of the lattice-matched Ga0.51In0.49P/In0.01Ga0.99As/Ge triple-junction solar cell has achieved 30%under AM0 spectrum.As is well known,it is difficult to further improve the efficiency due to the limited bandgap combination.Therefore,an inverted metamorphic triple-junction solar cell is designed by replacing the Ge subcell with a 1.0 eV InGaAs subcell.The efficiency could be increased with the open-circuit voltage increasing,while the short circuit current maintains a similar value.

In this paper,the inverted metamorphic GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As triple-junction solar cells are grown on 4-inch GaAs substrates via metal organic chemical vapor deposition.Optimizing the epitaxy process,AlInGaAs graded buffer shows nearly 100% relaxation by the reciprocal space mapping of the high-resolution X-ray diffraction and low average threading dislocation density～5.4×106/cm2evaluated from the cathodoluminescence image.Finally,the inverted metamorphic triple-junction solar cell with 24 cm2area shows a conversion efficiency of 32% with an open-circuit voltage of 3.045 V and a short-circuit current of 404.5 m A under one sun,AM0 spectrum,25?C conditions,which is 5%higher than the lattice-matched GaInP/InGaAs/Ge triple-junction solar cell.Under 1 MeV electron irradiation test,the degradations of the external quantum efficiency andI-Vcharacteristics of inverted metamorphic triple-junction solar cell are exhibited each as a function of fluence,and finally the end-of-life efficiency is 27.2%with a degradation of 15% under 1×1015/cm2fluence.More experiments mainly focusing on the lattice quality of AlInGaAs graded bu ff er and the structure of In0.3Ga0.7As subcell,will be carried out to improve the efficiency and enhance the radiation hardness.

inverted metamorphic,space solar cell,electron radiation

(2017年5月5日收到;2017年6月7日收到修改稿)

使用金屬有機化學氣相沉積技術,在4英寸GaAs襯底上獲得了空間用GaInP/GaAs/In0.3Ga0.7As倒裝三結太陽能電池.高分辨X射線衍射和陰極射線發光測試結果表明AlInGaAs應力漸變緩沖層的晶格弛豫度約100%,其整面平均穿透位錯密度約5.4×106/cm2.與GaInP/InGaAs/Ge常規三結太陽能電池相比,在AM0光譜、25?C測試條件下,面積24 cm2的倒裝三結太陽能電池轉換效率達到32%,輸出功率提高了5%.采用1 MeV高能電子對倒裝三結電池進行粒子輻照測試,電池各項性能參數隨不同輻照劑量發生改變,在1×1015/cm2輻照總劑量下電池轉換效率衰降比例達到15%.

10.7498/aps.66.188801

?天津市科技小巨人領軍企業培育重大項目(批準號:14ZXLJGX00400)和天津市科技支撐計劃(批準號:16YFZCGX00030)資助的課題.

?通信作者.E-mail:songminghui@sanan-e.com

感謝上海空間電源研究所在電池性能表征方面給予的幫助,感謝中國科學院新疆理化技術研究所在高能電子輻照測試方面給予的幫助.

PACS:88.40.Hj,84.60.Jt,61.80.FeDOI:10.7498/aps.66.188801

*Project supported by the Grand from Tianjin Little Giant Fund,China(Grant No.14ZXLJGX00400)and the Tianjin Science and Technology Support Plan,China(Grant No.16YFZCGX00030).

?Corresponding author.E-mail:songminghui@sanan-e.com