鈉冷快堆組件結構材料發展概述

樊翔宇

【摘 要】文章主要介紹的是鈉冷快堆燃料組件的結構材料的發展現狀。包殼材料從最初的316奧氏體鋼，最終的發展方向是ODS鐵素體/馬氏體鋼；外套管從最初的316奧式體鋼，最終發展方向同樣是ODS鋼。材料的性能得到提高，組件結構材料性能的提高也將提高燃料組件的燃耗水平，并直接提高反應堆的安全性和經濟性。

【關鍵詞】快堆；組件；包殼管；外套管

中圖分類號： TL352 文獻標識碼： A 文章編號： 2095-2457（2017）29-0082-002

【Abstract】This article mainly introduces the development of structural materials for sodium-cooled fast reactor fuel assemblies.The initial cladding material is 316 austenitic steel and the final direction of development is ODS ferrite/ martensitic steel.The initial wrapper tube is 316 Austenitic steel，the final direction of development is also ODS steel.The performance of the material is improved，and it will increase the fuel burnup levels.And directly improve the safety and economy of the reactor

【Key words】Fast reactor；Components；Cladding tube；Wrapper tube

0 前言

近年來，液態金屬冷卻快中子反應堆（LMFR）燃料和燃料循環研究受到國際廣泛關注，如創新型核反應堆和燃料循環（INPRO）國際項目[1]，第四代核能論壇（GIF）和全球核能伙伴計劃（GNEP）。LMFR燃料開發活動迄今僅限于少數國家，即美國，英國，俄羅斯，韓國，日本，印度，中國和德國。自50年代LMFRs建成并運營以來，已累積大約400堆年的運行經驗。目前只有少數LMFRs正在運行。分別是俄羅斯的BOR-60，BN-600和BN-800；中國實驗快堆（CEFR）；印度的快中子增殖試驗堆（FBTR）。

不同品種的鋼材在世界范圍內已被開發并用作LMFR組件結構材料，包括包殼管，外套管，操作頭等。最初，美國使用退火304不銹鋼，但發現304鋼容易發生腫脹。此后，美國使用冷工作（CW）奧氏體不銹鋼作為主包層管，包裝的結構材料。為減少腫脹問題對燃料組件的性能的影響，許多國家對鐵素體合金的可行性進行探討。相比奧氏體鋼，這些合金具有較高的熱導率和低熱膨脹系數。這些合金早期的數據也顯示他們比奧氏體鋼更能降低腫脹。為進一步提高組件結構材料性能，國際上投入大量精力開發ODS鋼。

1 快堆燃料組件

燃料組件在反應堆中占據重要地位，在燃料組件區（活性區）產生鏈式反應，并依靠控制棒組件實現自持裂變反應。快中子增殖反應堆的大部分功率是在燃料組件內產生的。一座典型的均勻的LMFBR，85%～95%的功率來自燃料區，約3%～6%的功率產生在燃料組件內的軸向轉換區。約3%～8%的功率產生在徑向轉換區[2]。

從理論上講，反應堆由于裂變產生的能量釋放率是沒有上限的，關鍵的問題取決于能量的載出的速度。實際上一個反應堆的最高功率決定于冷卻劑通過燃料組件載出熱量的能力。所以一個燃料組件的結構必須具有幾乎不變的恰當冷卻劑子流道，保證由燃料向冷卻劑可靠的熱傳導，并帶出堆芯，保證燃料組件的各部件不超過允許溫度。燃料組件要保證在服役期間，可以承受各種載荷，能在如中子輻射以及規定的地震載荷的條件下保持結構完整[3]。

典型的快堆堆芯燃料組件主要由燃料棒組成的燃料棒束和一個六角形的外套管組成。此外還有組件的兩端結構件。

2 包殼材料

快堆能否成功運行，很大程度上取決于堆芯結構材料特別是包殼材料的特性。包殼維持燃料棒結構完整性，防止放射性物質逸入冷卻劑中，是放射性物質的第一道屏蔽（也有稱第二道屏蔽，燃料芯塊作為第一道屏蔽），同時又將燃料與冷卻劑鈉隔開來[2，5]。

選擇結構材料需要考慮所要求的特性與材料化學成分和冶金條件的關系，LMFBR選擇材料的主要標準如下[2，3，4]：

1）中子吸收截面低，以獲得較高的增殖比；

2）有很好的高溫強度，特別是蠕變斷裂特性，是冷卻劑有較高的出口溫度；

3）抗輻照性能好，特別是抗腫脹性能，使燃料能達到較高的燃耗；

4）與燃料和冷卻劑相容性好；

5）可焊接性好；

6）制造成本低。

由于高溫強度以及抗腐蝕性能等綜合原因，發展快堆的各國都不約而同的選擇奧氏體不銹鋼作為快堆堆芯結構材料。發展快堆的國家都十分重視包殼材料的研制工作。根據快堆發展史，除最早英國的DFR燃料元件的包殼曾使用過鈮（Nb），美國的FERMI堆燃料元件的包殼使用鋯（Zr）外，后來幾乎所有的快堆的包殼材料都選用奧氏體不銹鋼，類似美國300系列AISI 304S.S 和AISI 316S.S。

早期試驗快堆使用的奧氏體不銹鋼包殼材料是工業用的不銹鋼。如固溶態或退火的304S.S和316S.S。1967年在英國DFR堆上發現燃料包殼元件的輻照腫脹。從此以后，發展快堆的國家都在尋找抗輻照腫脹好的材料。研究的主要途徑，首先是改善奧氏體鋼抗腫脹性能，方法是將固溶態的包殼管改為冷加工狀態下的包殼管，一般冷加工量為15%～20%；在奧氏體鋼添加穩定化微量元素鈦（Ti）和鈮（Nb）等以及增加鋼中的Ni含量，這些途徑除了改善抗輻射腫脹外，還能增加材料的高溫強度和改善與冷卻劑鈉和燃料的相容性。改進的奧氏體不銹鋼作包殼的燃料元件，最高燃耗和快中子注量分別可達11.5%（原子分數）和1.9*10^23 n/cm^2（約95dpa）[2，3]。為了獲得更高燃耗和快中子注量，當前發展以低腫脹和高強度奧氏體鋼及鐵素體/馬氏體不銹鋼作包殼的燃料棒。具體的發展過程如下：endprint

1）早期實驗快堆燃料棒包殼材料（1965～1972）早期混合氧化物燃料棒包殼材料為固溶狀態或退火的工業不銹鋼。1970年初，法國RAPSODIE實驗堆第一個堆芯的包殼管為固溶態316不銹鋼，輻照損傷盡量為30～40dpa。由于燃料棒內裂變產物銫（Cs）沿徑向和軸向遷移。在芯塊與芯塊的間隙和燃料柱頂部發現存在銫。在包殼內表面的銫和其他裂變產物能加速包殼腐蝕損壞。早期混合氧化物燃料的輻照試驗結果表明，因當時已有的工業包殼材料能達到燃耗約為8%（原子分數）；為了達到更高的燃耗（大于12%），就必須開發低腫脹包殼材料。

2）第一代LMFBR混合氧化物包殼材料（1972～1986）

因為1967年英國在DFR上發現奧氏體不銹鋼輻射腫脹的原因。原型堆（PFR和FFTF）的第一代包殼材料采用20%冷加工的316不銹鋼和稍加改進的316不銹鋼。

3）第二代快堆包殼材料

在20世紀80年代初，就有大量的候選低腫脹包殼和外套管合金在小型試驗堆和原型堆中試驗。到90年代初，基本確定了以下幾種研究材料：①先進奧氏體不銹鋼 15.15Ti，PNC1520；②高鎳合金 PE16；③鐵素體/馬氏體鋼 HT-9，FMS，FV 448，EM-10，ODS（氧化物彌散強化）。

第二代包殼材料的大部分材料當前仍處在研制開發階段，不過已在原型堆和實驗堆上進行了大量的輻照試驗研究。先進奧氏體鋼CW15.15Ti和PNC1520作為包殼分別在PHENIX和MONJU進行試驗，快中子注量可望達到約175dpa。目前主要仍是開發作包殼和外套管用的鐵素體和奧氏體不銹鋼，它具有良好的抗腫脹性能。

第三代包殼材料是目前正在開發氧化物彌散強化（ODS）鐵素體和馬氏體不銹鋼，已在PHENIX上進行了輻照，快中子注量達到1.9*10^23n/cm^2（約95dpa）。輻照引起的脆化幾乎不可接受，并且在材料的制備上存在許多困難（鋼材的生產，加工變形），不過改進這種鋼仍有巨大的可行性，美國和日本都在開發這種材料[6]。

3 外套管材料

外套管是燃料棒束的結構支撐，為冷卻劑鈉提供流道，并提供一個防護層，是燃料棒破裂時防止事故在組件之間蔓延的屏障。外套管工作在400～600℃的高溫下，燃料后期的輻照損傷劑量與包殼一樣高達100～200dpa ，外套管是六角形的， 在堆芯中工作時，其靠近堆芯與遠離堆芯的棱面所受到中子輻照劑量與溫度不同，使這兩個面的熱膨脹和輻照腫脹變形不一致，從而使它受到彎矩的作用，因此要求外套管長期輻照后具有良好的高溫強度和抗輻照腫脹能力以及良好的幾何形狀穩定性，同時輻照后的組件拔出等操作需要外套管輻照后仍具有一定的塑性[2]。第一代外套管材料采用了奧氏體不銹鋼，CEFR外套管材料目前使用的是俄羅斯進口的316型奧氏體不銹鋼。

4 我國組件結構材料發展現狀

目前CEFR的燃料組件從俄羅斯進口，外套管材料采用的是俄羅斯的316型奧氏體不銹鋼。第一代國產快堆外套管材料采用較為成熟的奧氏體不銹鋼。奧氏體不銹鋼在高輻照劑量下產生嚴重的腫脹，將影響反應堆的安全性和經濟性。國外快堆外套管材料已從316SS逐步向鐵素體/馬氏體鋼過渡。包殼材料的研究也是如此，根據國外較為先進的包殼的發展經驗及趨勢，我國必然也將經歷從奧氏體鋼到鐵素體和奧氏體不銹鋼再到ODS鐵素體/馬氏體不銹鋼的研究歷程。

【參考文獻】

[1]張炎.世界快堆現狀[J].國外核新聞，2006（7）：14-14

[2]謝光山善，張汝嫻.快中子堆燃料元件[M].北京：化學工業出版社，2007（1）.

[3]蘇著亭等編譯. 鈉冷增殖快堆[M].北京：原子能出版社，1991.12.

[4][日]長谷川正義，三島良績，核反應堆材料手冊.北京：原子能出版社，1983.

[5]GARNER，F.A.，GREENWOOD，L.R.，Survey of recent developments concerning the understanding of radiation effects on stainless steels in the LWR power industry，Proceedings of 11th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors （2003） 887-909.

[6] 崔超，黃晨，蘇喜平，宿彥京.快堆先進包殼材料ODS合金發展研究[J].核科學與工程，2011（4）：305-309.endprint