基于CF-EEMD-LSSVR算法的鉛冶煉系統溫室氣體排放的評估與預測

羅曦，王洪才，李玉強

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基于CF-EEMD-LSSVR算法的鉛冶煉系統溫室氣體排放的評估與預測

羅曦1，王洪才2，李玉強2

(1. 中南大學建筑與藝術學院，湖南長沙，410083；2. 中南大學能源科學與工程學院，湖南長沙，410083)

利用碳足跡理論建立鉛冶煉系統生命周期內各工序的投入產出模型，對單位產品溫室氣體排放進行評估。針對溫室氣體排放時間序列的非線性，建立1個基于集合經驗模態分解法與最小二乘支持向量回歸機相結合的預測模型。集合經驗模態分解法首先將溫室氣體排放時間序列分解成一系列相對比較平穩的本征模函數分量，然后利用最小二乘支持向量回歸機對各分量分別預測，最后進行疊加求和，將鉛冶煉系統溫室氣體排放量的預測結果與實際結果進行對比。研究結果表明：預測結果與實際結果均方根誤差為2.896 1%，所提出的方法可實現鉛冶煉系統溫室氣體排放的精確評估與預測。

鉛冶煉系統；溫室氣體排放；碳足跡；集合經驗模態分解；最小二乘支持向量回歸機

溫室氣體排放增加導致氣候變暖已成為全球共識。我國高度重視溫室氣體排放問題，并將其作為約束性指標納入國民經濟和社會發展中長期規劃[1?2]。隨著我國對工業生產企業溫室氣體排放的控制逐漸嚴格，鉛冶煉工業面臨著巨大的溫室氣體減排壓力。然而，溫室氣體減排的目標實現與路線規劃需要對溫室氣體排放進行科學評估與預測。碳足跡(carbon footprint, CF)用于描述溫室氣體對氣候變化的影響，人們對其有著不同的認識和了解。EIAP(eco-innovation action plan)認為碳足跡是工業過程產生的溫室氣體轉換成CO2等價物[3]；POST(Parliamentary Office of Science and Technology)認為碳足跡應該包含3個層面，即碳足跡應該包含生產的直接和間接碳排放、供應過程的直接和間接碳排放、支付過程的直接和間接碳排放[4]。英國Carbon Trust認為碳足跡應是計算產品生命周期內所產生的CO2或溫室氣體的等價CO2[5]；另外，WRI(World Resources Institute)和WBCSD(World Business Council for Sustainable Development)等機構也對碳足跡進行了定義，龐博慧[6]對這些定義進行了總結。碳足跡概念已得到各研究機構的廣泛關注，并提出了生命周期法、投入產出法、IPCC法等[7]主要算法。由于傳統預測方法的預測精度普遍不高，新的預測理論及方法一直是國內外學者研究的熱點。支持向量回歸機(support vector regression, SVR)克服了傳統神經網絡存在的網絡結構選擇困難、泛化能力差、易陷入局部極小、收斂慢等缺陷，被認為是神經網絡的替代方法[8]。最小二乘支持向量回歸機(least square support vector regression, LSSVR)計算速度比SVR的計算速度更快[9]。時間序列的非平穩性嚴重地制約了預測模型的建立和預測精度的提高。目前，降低時間序列非平穩性的方法主要有傅里葉分解法[10]、小波分解法[11]和經驗模態分解法(empirical mode decomposition, EMD)[12]。其中，傅里葉分解法得到的子序列在時域內沒有分辨率，自適應性差；小波分解法則需要人為預先設定基函數，操作不便，分解結果含有多余信號；EMD具有較高的時頻分辨性能，但端點效應和模態混疊現象會降低EMD分解質量。而后有學者提出的集合經驗模態分解法(ensemble empirical mode decomposition, EEMD)，利用噪聲輔助處理方法，通過添加白噪聲到信號中彌補EMD算法的缺失尺度[13]。TANG等[14]提出將EEMD與LSSVR組合的預測方法對核能消耗進行了預測，并與單一LSSVR預測模型進行了對比分析，驗證了組合預測模型具有更高的預測精度。目前，人們對鉛冶煉系統溫室氣體排放的評估與預測很少，為此，本文作者利用CF，EEMD和LSSVR理論對鉛冶煉系統溫室氣體排放進行評估與預測。

1 鉛冶煉系統溫室氣體排放評估

1.1 鉛冶煉系統碳足跡邊界

鉛冶煉系統整個生命周期可分為配料、粗煉、精煉共3個階段，每個階段都需要耗費大量的原料和能源，整個過程會產生大量溫室氣體排放。本文采用投入產出法(input-output, I-O)分析每個工序單位產品產生的溫室氣體。基于溫室氣體的定義，以二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)、氮氧化合物(NOx)為研究對象，分析鉛冶煉系統的碳足跡。以水口山法(SKS法)鉛冶煉工藝為例，對鉛冶煉系統碳足跡邊界進行確定。SKS鉛冶煉系統是將硫化鉛精礦、二次物料、溶劑、煙塵和必要的固體焦炭燃料經過混合并制成顆粒后，從氧氣底吹爐的爐頂料倉加入底吹爐，在高溫下發生氧化脫硫反應熔煉，產出粗鉛、高鉛渣及煙氣，然后高鉛渣被送到鼓風爐并在高溫下與溶劑、焦炭等發生還原反應，產生二次粗鉛、煙氣和鉛渣，粗鉛鑄錠后經過電解精煉用于制造精鉛。SKS鉛冶煉系統碳足跡研究邊界示意圖見圖1。

圖1 SKS鉛冶煉系統碳足跡研究邊界示意圖

1.2 鉛冶煉系統碳足跡模型

鉛冶煉系統各工序中物質、元素的質量是守恒的，在各工序內運用I-O法分析工序內單位產品產生的溫室氣體(CO2、CH4和NO)，計算鉛冶煉系統整個生命周期內的碳足跡。根據如圖2所示的投入產出模型和表1所示的各工序投入和產出，可得到下列變量矩陣形式。

投入項：

溫室氣體排放因子：

CO2當量排放量：

式中：mCO2為CO2排放量；mCH4為CH4排放量；mNOx為NOx排放量；B=[1, 25, 298]為CO2當量因子，是在特定長度的評估期內，某溫室氣體相對相同質量CO2的暖化能力，即CO2當量因子為1，CH4的CO2當量因子為25，N2O的CO2當量因子為298[15]。

表1 SKS鉛冶煉系統碳足跡投入和產出

1.3 實際鉛冶煉系統碳足跡計算

選取企業A作為分析案例。綜合中國實際鉛生產情況，根據“IPCC國家溫室氣體清單指南”，得到鉛冶煉過程所需原料及能源的溫室氣體排放因子，見 表2。

根據企業A能源平衡表，可知該企業當年共配料17.41萬t，原材料精礦粉消耗量為15.74萬t，石灰石0.58萬t，基于上述計算方法，對配料進行物流與投入產出進行分析，將其轉化為單位制粒礦I-O表，如表3所示。從表3可看出：1 t制粒礦的CO2eq為458.65 kg，其中動力煤產生的CO2eq最大，為373.84 kg，占配料工序CO2eq的81.51%，電力、蒸汽、熱水的CO2eq分別為66.83，8.32和9.66 kg。從溫室氣體種類來計算，配料工序中，CO2的CO2eq為249.11 kg，占54.31%；CH4的CO2eq為0.94 kg，占0.20%；NO的CO2eq為208.60 kg，占45.48%。

粗煉工序I-O表見表4。從表4可見：1 t粗鉛的CO2eq為3 002.39 kg，其中焦炭產生的CO2eq最大，為2 225.56 kg，占粗煉工序(CO2eq)的74.12%；動力煤、煙煤、石灰石、電力、蒸汽、熱水的CO2eq分別為279.64，408.96，9.92，51.28，3.25和3.78 kg。從溫室氣體種類來計算，在粗煉工序中，CO2的CO2eq為2 156.81 kg，占71.83%；CH4的CO2eq為2.15 kg，占0.08%；NO的CO2eq為208.89 kg，占28.09%。

精煉工序I-O表見表5。從表5可見：1 t精鉛的CO2eq為245.30 kg，其中煤氣產生的CO2eq最大，為151.14 kg，占精煉工序CO2eq的61.61%，電力、蒸汽、熱水的CO2eq分別為75.68，10.92和7.56 kg。從溫室氣體種類來計算，在精煉工序中，CO2的CO2eq為 178.24 kg，占72.66%；CH4的CO2eq為1.50 kg，占0.61%；NO的CO2eq為65.56 kg，占26.73%。

企業A鉛冶煉系統中各工序單位產品產生的CO2eq見表6。從表6可見粗煉工序單位產品的CO2eq遠比其他工序的高，這是因為粗煉過程能耗大，且焦炭、動力煤、煙煤等耗能類型對應的CO2eq較大，而配料工序和精煉工序能耗較小，CO2eq較小。從能源類型分析，焦炭、煤氣、動力煤、煙煤是鉛生產過程中CO2eq的主要貢獻者。

2 鉛冶煉系統溫室氣體排放預測

2.1 EEMD-LSSVR預測模型的建立

傳統方法的溫室氣體監測都是通過工作人員對儀器設備儀表進行定期檢測，這樣不利于對實際生產中排放的溫室氣體進行監控。通過研究碳足跡預測可以把握溫室氣體排放趨勢，對于指導實際生產具有重要意義。鉛冶煉系統溫室氣體排放時間序列具有非穩態性、非線性的特性，只采用一般的預測方法難以取得較高的預測精度。基于EEMD降低時間序列非穩態性的優勢以及LSSVR模型預測非線性系統的良好性能，本文建立一個基于EEMD-LSSVR組合的模型，以預測鉛冶煉系統溫室氣體排放，其建模流程如圖3所示。

表2 SKS鉛冶煉系統所需原料及能源的溫室氣體排放因子

表3 配料工序的單位產品溫室氣體排放質量的I-O評估

表4 粗煉工序的單位產品溫室氣體排放質量的I-O評估

表5 精煉工序的單位產品溫室氣體排放質量的I-O評估

表6 企業A鉛冶煉系統的單位產品溫室氣體排放質量

圖3 EEMD-LSSVR預測模型

1) 對原始的風功率時間序列{()}進行EEMD分解，得到不同時間尺度的個本征模函數(intrinsic mode function, IMF)分量和1個殘差余項n[16?18]。

2) 針對每個IMF分量和殘差余項n，分別建立各自的LSSVR模型并進行預測。

3) LSSVR預測精度與正則化參數和徑向基核函數寬度參數2密切相關，利用自適應遺傳算法(adaptive genetic algorithm, AGA)優化和2[19?20]，得到全部LSSVR模型的預測值。

4) 疊加不同尺度下溫室氣體排放預測值，將其作為最終的溫室氣體排放預測值。

5) 分析均方根誤差(root mean square error, RMSE)。

2.2 EEMD-LSSVR預測模型的應用

圖4所示為企業A在一段時間內通過實際污染物排放測試設備(包括Horiba MEXA-720 和Horiba MEXA-554JU)測出的鉛生產過程的碳足跡時間序列，可以看出碳足跡時間序列的不穩定性，它主要是鉛冶煉原料成分不同、生產過程不穩定性、系統非線性等因素所致。

圖4 企業A鉛冶煉系統的單位產品溫室氣體排放的實測時間序列

為了得到更好的預測效果，首先對時間序列進行EEMD分解，得到7個IMF分量和1個剩余分量n，如圖5所示。從圖5可以看出：IMF1和IMF2波動明顯較大，比較復雜。由于徑向基核函數是局部核函數，有較強的局部自適應能力，學習能力較強，通過調整核參數，就能夠很好地模擬相應的信號，所以，對于IMF1和IMF2選用徑向基核函數。IMF3~IMF7和n相對來說波動不是很大。由于線性核是一種全局性核函數，有著較強的外推能力，適用于對變化比較平緩的信號進行建模，所以，對于IMF3~IMF7和n選用線性核函數。

(a) IMF1分量; (b) IMF2分量; (c) IMF3分量; (d) IMF4分量; (e) IMF5分量; (f) IMF6分量; (g) IMF7分量; (h) rn

利用AGA算法優化LSSVR模型參數時，對LSSVR模型中和2進行二進制編碼，產生隨機初始化種群，其中種群規模為50，染色體長度為20(和2編碼長度均為10)，的范圍為(0.1, 100)，2的范圍為(0.01, 40)；然后，構造各染色體的適應度函數，計算適應度是否達到期望或滿足最大迭代次數。若滿足條件，則停止計算，輸出優化參數。這里將最大迭代步數設置為500。圖6所示為AGA尋找LSSVR最佳參數時的適應度進化曲線。通過AGA算法優化，最終得到的各個分量的LSSVR預測模型中和2的最優值以及誤差如表7所示。從表7可以看出：第1個高頻分量波動大，因而相對誤差較大，而其余各個分量的預測效果較好。

圖6 AGA尋找LSSVR最佳參數的適應度曲線

表7 LSSVR參數取值以及預測相對誤差

為了驗證本文所采用模型的優越性，分別采用SVR，LSSVR和AGA-LSSVR這3種模型對鉛冶煉溫室氣體排放進行預測，比較其效果。采用3種模型分別進行預測，得到的預測曲線如圖7所示，預測誤差如表8所示。從表8可見：SVR，LSSVR和AGA-LSSVR對訓練樣本的溫室氣體排放預測均方根誤差分別為2.75%，3.87%和2.45%，對測試樣本的溫室氣體排放預測均方根誤差分別為3.27%，4.87%和2.89%。可見AGA-LSSVR對鉛生產過程各工序預測精度最高，SVR的預測精度要比LSSVR的精度高。LSSVR與SVR相比雖然提高了運算速度，但LSSVR求解的是線性方程，方程解滿足極值條件，但不能保證全局最優解。

1—實測值；2—SVR預測值；3—LSSVR預測值；4—AGA-LSSVR預測值。

表8 SVR，LSSVR和AGA-LSSVR對溫室氣體排放預測精度對比

3 結論

1) 利用投入產出法建立了鉛冶煉過程生命周期內各工序(配料工序、粗煉工序、精煉工序)的CF模型，計算了鉛冶煉過程的CO2當量排放量，發現粗煉工序單位產品的(CO2eq)遠比其他工序的高。

2) EEMD分解溫室氣體排放時間序列可以有效地提高預測時間序列的規律性和平穩性。利用AGA-LSSVR組合模型可以有效地預測鉛冶煉系統溫室氣體排放的變化，對訓練樣本和測試樣本的溫室氣體排放預測均方根誤差可分別達2.45%和2.89%。

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(編輯 陳燦華)

Evaluation and prediction of greenhouse gas emission of lead smelting system based on CF-EEMD-LSSVR

LUO Xi1, WANG Hongcai2, LI Yuqiang2

(1. School of Architecture and Art, Central South University, Changsha 410083, China; 2. School of Energy Science and Engineering, Central South University, Changsha 410083, China)

Input-output (I-O) model for each step of lead smelting system to evaluate greenhouse gas emission per unit product was established based on carbon footprint (CF) theory. Due to the nonlinear characteristic of greenhouse gas emission data, a prediction model was developed based on the combination of ensemble empirical mode decomposition (EEMD) and the least square support vector regression (LSSVR).The procedures were as follows: the data of greenhouse gas emission of leads melting system was firstly decomposed into a series of relatively stable intrinsic mode functions (IMF), and then they were separately predicted by LSSVR. The predicted values were compared with the real results. The results show that the root mean square error of the predicted values and the real results is 2.896 1%, which verifies that the proposed method can realize the accurate evaluation and prediction of greenhouse gas emission of lead smelting system.

lead smelting system; greenhouse gas emission; carbon footprint(CF); ensemble empirical mode decomposition(EEMD); the least square support vector regression(LSSVR)

TF8

A

1672?7207(2018)01?0015?07

10.11817/j.issn.1672-7207.2018.01.003

2017?04?13；

2017?07?18

國家自然科學基金資助項目(51478470) (Project(51478470) supported by the National Natural Science Foundation of China)

羅曦，博士，講師，碩士生導師，從事低碳城市規劃、能源規劃研究；E-mail: 41693131@qq.com