B4CP/2009Al 復合材料動態再結晶臨界條件

李德富，劉生璞，郭勝利

（北京有色金屬研究總院，北京 100088）

顆粒增強鋁基復合材料因其綜合了增強體顆粒與鋁合金基體的優異性能而受到了廣泛關注，具有輕質、高比剛度、高比強度、高彈性模量、耐腐蝕、耐磨損以及低熱膨脹系數等特點[1—2]。常見的增強體顆粒有碳化硅(SiC)、氧化鋁(Al2O3)、碳化鈦(TiC)、碳化鎢(WC)以及碳化硼(B4C)等。其中，B4C陶瓷顆粒具有較低的密度(2.5 g/cm3)、較高的熔點(2350 ℃)和較高的硬度(HV>30 GPa)，因此碳化硼顆粒增強鋁基復合材料已成功應用于汽車、電子、航空航天以及軍事領域[3—4]。此外，B4C中的10B同位素可以與熱中子反應，產生無放射性的鋰(Li)和氦(He)，碳化硼顆粒增強鋁基復合材料也被用作核工業中子控制和屏蔽材料[5]。

碳化硼顆粒增強鋁基復合材料的制備方式主要有攪拌鑄造、噴射沉積、無壓滲透以及粉末冶金等[6]。制備好的復合材料坯料需要經過熱變形過程來獲得最終的形狀、尺寸以及增強的力學性能。二次成形過程（如擠壓、軋制、鍛造等）還可以消除復合材料坯料中的孔洞，同時還能改善增強體顆粒與基體合金的界面結合狀況[7]，但是，與基體合金相比，顆粒增強鋁基復合材料對熱變形參數（如變形溫度、應變速率、真應變等）更加敏感，復合材料的熱變形過程更加復雜。通常，金屬或合金的熱變形過程中伴有復雜的微觀組織演化，如加工硬化、動態回復和動態再結晶[8—9]。動態回復發生在變形的初始階段，會引起位錯密度的增加，當位錯密度增大到一個臨界值時，就會產生動態再結晶。動態再結晶不僅可以消除加工硬化所累積的位錯和產生的微裂紋，改善金屬材料的塑性，還可以有效控制熱變形過程中的組織演變[10]，但是，B4C增強顆粒的加入會改變基體鋁合金的熱變形行為，進而會影響復合材料的動態再結晶行為。這是因為，在復合材料的熱變形過程中，增強顆粒是不變形的，B4C只是隨著基體的變形做出相應的流動或轉動，以此來適應基體的變形[11]。由于增強顆粒與基體合金之間存在較大的熱膨脹系數差異，大量的位錯會聚集在增強體顆粒與基體合金的界面處，從而影響復合材料的動態再結晶速率、再結晶晶粒尺寸以及再結晶晶粒的長大[12]，因此，研究碳化硼顆粒增強鋁基復合材料在熱變形過程中的動態再結晶行為，并對復合材料開始出現動態再結晶的臨界條件進行預測，這對復合材料熱變形過程的工藝控制具有重要意義。

傳統方法采用金相觀察來確定金屬或合金是否產生動態再結晶，這需要大量的工作。Poliak和Jonas[13]提出了基于加工硬化率理論的動態再結晶臨界應變的確定方法，他們指出發生動態再結晶時，材料的θ-σ（θ=?σ/?ε，其中，θ為加工硬化率，σ為真應力，ε為真應變）曲線出現拐點。Najafizadeh和Jonas[14]隨后進行了進一步簡化，采用一個三階多項式對θ-σ曲線進行擬合。Liu等[15]結合θ-σ曲線，對其進行關于流變應力的二階求導，求解臨界應變條件。目前為止，相關學者對一些金屬或合金的動態再結晶臨界條件進行了研究，包括6A02鋁合金[16]、鎳基合金[17]、70Cr3Mo鋼[18]以及 AZ41M鎂合金[19]等。針對復合材料的動態再結晶行為也進行了相關研究。孫亞麗等[20]根據 lnθ-ε曲線的拐點和?ln (?σ)/?ε-ε曲線的最小值，確定了體積分數為30%的SiCP/Al復合材料的動態再結晶臨界條件；張鵬等[21]根據體積分數為 15%的 SiCP/Al復合材料的θ-σ、?θ/?σ-σ曲線，構建了SiCP/Al復合材料的動態再結晶圖，然而，對于碳化硼顆粒增強鋁基復合材料動態再結晶臨界條件以及相關模型的研究鮮有報道。

文中以B4CP/2009Al復合材料為研究對象，以熱壓縮試驗獲得的流變應力曲線為基礎，采用加工硬化率方法，通過計算，得到B4CP/2009Al復合材料開始發生動態再結晶的臨界應力、臨界應變。

1 材料與方法

實驗材料為粉末冶金法制備的B4CP/2009Al復合材料，增強體顆粒為平均粒度5 μm的B4C陶瓷顆粒，增強體體積分數為25%，基體材料2009Al合金含有質量分數為 3.2%～4.4%的 Cu，1.0%～1.6%的 Mg，0.25%的Si，0.05%的Fe，余量為Al。將熱等靜壓態的體積分數為 25%的 B4CP/2009Al復合材料加工成Φ15 mm×10 mm的圓柱體試樣，在Gleeble-1500熱模擬試驗機上對復合材料進行熱壓縮。壓縮前，在試樣與壓頭兩端涂抹適量石墨以減小摩擦。熱變形溫度分別為 300, 350, 400, 450, 500 ℃，應變速率分別為0.001, 0.01, 0.1, 1 s?1，熱壓縮的總變形量為50%。壓縮過程中采用10 ℃/s的升溫速率，溫度升至變形溫度后保溫180 s。壓縮完成后立即對試樣進行水淬，以保留變形組織。

2 分析與討論

2.1 B4CP/2009Al復合材料真應力-真應變曲線

體積分數為25%的B4CP/2009Al復合材料在不同變形溫度與應變速率下的真應力-真應變曲線如圖 1中實線所示。由圖1可知，B4CP/2009Al復合材料的流變應力可以分為3個階段：上升階段、下降階段和穩定階段。變形初期位錯密度急劇上升，大量位錯聚集在界面處，此時加工硬化作用顯著，引起復合材料流變應力的急劇上升。隨著應變量的增大，變形儲存能逐漸增大，可以為動態回復和動態再結晶提供驅動力，復合材料出現動態軟化。當動態回復和動態再結晶引起的軟化作用與加工硬化作用首次達到平衡時，復合材料的流變應力達到峰值。當應變量繼續增大時，動態軟化作用繼續增強，就會引起復合材料流變應力的下降。當動態軟化和加工硬化再次達到平衡時，復合材料進入穩定流變階段，流變應力曲線表現出穩定的狀態。如圖1所示，當B4CP/2009Al復合材料的變形溫度為450 ℃，應變速率為1 s-1時，復合材料的流變應力達到峰值157 MPa后逐漸降低，最后趨于穩定值98 MPa左右。此外，從圖1還可以看出，隨著應變速率的降低和變形溫度的升高，復合材料的流變應力進入穩定階段所對應的真應變逐漸減小。這是因為在較高的變形溫度和較小的應變速率下，復合材料有足夠的能量和充足的時間用于動態軟化，動態軟化和加工硬化可以在更短的時間內達到平衡。

圖1 B4CP/2009Al復合材料真應力-真應變曲線Fig.1 True stress-true stress curve of B4CP/2009Al composite

2.2 B4CP/2009Al復合材料流變應力的摩擦修正

盡管在B4CP/2009Al復合材料的熱壓縮過程中采用添加石墨的方法來減小摩擦，但變形后的試樣仍然呈現出明顯的“鼓形”，因此有必要對復合材料的流變應力值進行摩擦修正。采用 Ebrahimi R等[22]提出的摩擦修正公式對B4CP/2009Al復合材料的流變應力進行修正，見式(1)。

式中：P為外部載荷；σ為經過摩擦修正的應力值；R為試樣變形過程中的瞬時半徑；H為瞬時高度；m為摩擦因數；b為桶形系數。其中R,H和m分別表示為：

式中：R0代表試樣的原始半徑；h0代表試樣的原始高度；h為試樣壓縮后的高度；RM代表熱變形后試樣的最大半徑；RT代表熱變形后試樣的端面半徑。

圖1中虛線所示即為B4CP/2009Al復合材料經過摩擦修正后的真應力-真應變曲線。可以看出，摩擦修正后的流變應力值均小于未修正的應力值，并且摩擦修正前后流變應力值的差距隨著變形溫度的降低和應變速率的增加越來越大。這說明，在B4CP/2009Al復合材料的熱變形過程中摩擦的影響不容忽視，尤其是在低溫與高應變速率條件下更為顯著。

2.3 B4CP/2009Al復合材料熱變形本構方程

B4CP/2009Al復合材料熱變形過程中的流變應力(σ)、應變速率()和變形溫度(T)三者之間的關系可采用Arrhenius關系進行表征，見式(9)。

變形溫度和應變速率對復合材料流變應力的影響又可用Zener-Hollomon參數的指數形式進行描述，見式(10)。

式中：Z為Zener-Hollomon參數；為應變速率(s-1)；σ為流變應力(MPa)；T為絕對溫度(K)；R為氣體常數(8.314 J/(mol·K))；Q為變形激活能(J/mol)。在低應力水平和高應力水平以及對應所有應力水平條件下可分別表示為冪函數、指數函數和雙曲正弦函數的形式：

式中：A1,A2,A,n1,n,α,β為與變形溫度無關的常數；A為結構因子；α為應力水平參數；n為應力指數；α=β/n1。

以B4CP/2009Al復合材料的峰值應力進行材料常數的求解。對式(11)和(12)兩邊取對數，可得：

將摩擦修正后的流變應力值代入式(13)和(14)進行線性回歸擬合，得到的流變應力與應變速率之間的關系見圖2。其中，n1和β分別取圖2a和2b中各擬合直線斜率的平均值，分別為 6.1874和 0.0875，即可得到α=β/n1=0.0707。

圖2 峰值應力和應變速率的關系Fig.2 Relationship between σ and

對式(13)兩邊取對數可得：

對式(16)求微分可得：

令? ln/?ln[sinh(ασ)]=t，為 ln-ln[sinh(ασ)]關系曲線的斜率；?ln[sinh(ασ)]/?(1/T)=s，為 ln[sinh(ασ)]-1000/T關系曲線的斜率，則有Q=Rts。

ln[sinh(ασ)]-ln和 ln[sinh(ασ)]-1000/T關系曲線見圖3，可得Q值為204.002 kJ/mol。

將變形激活能Q代入式(13)并對等式兩邊取對數，可得：

lnZ-ln[sinh(ασ)]關系見圖4，由擬合直線的斜率和截距可分別得到lnA=30.4753,n=5.061。將以上所求參數代入式(9)中，即可得到B4CP/2009Al復合材料的高溫熱變形本構方程：

圖3 峰值應力、應變速率、變形溫度之間的關系Fig.3 Relationship between σ, and T

圖4 峰值應力與Z參數的關系Fig.4 Relationship between peak stress and Z parameter

2.4 B4CP/2009Al復合材料動態再結晶臨界條件

利用圖 1中的真應力-真應變曲線來計算加工硬化率(θ=?σ/?ε)。因為臨界應變小于峰值應變，因此選取小于峰值應力的部分數據進行計算即可。圖5中實線所示為B4CP/2009Al復合材料在變形條件為500 ℃,0.01 s?1時的θ-σ曲線，曲線上的拐點表示復合材料動態再結晶的出現。根據Najafizadeh和Jonas的研究，可以采用一個三階多項式對θ-σ曲線進行擬合，表示如下：

式中：A,B,C,D為與變形條件相關的材料常數。將式(19)兩邊同時對流變應力進行二階求導，并令其二階導數值為0，可得到：

由式(21)可知，通過求解θ-σ曲線三次多項式的系數即可得到臨界應力值σc。圖 5中虛線所示為B4CP/2009Al復合材料在 500 ℃, 0.01 s?1時經過三次多項式擬合的θ-σ曲線。可以看出，擬合后的曲線與原曲線吻合良好，此方法可以用來計算復合材料發生動態再結晶的臨界應力。將計算得到的臨界應力值代入圖 1中的流變應力曲線即可得到所對應的臨界應變。B4CP/2009Al復合材料在不同變形條件下的臨界條件值見表1。

圖5 峰值應力與Z參數的關系Fig.5 Relationship between peak stress and Z parameter

由表1可以看出，B4CP/2009Al復合材料在熱變形過程中發生動態再結晶的臨界應力和峰值應力，均隨著變形溫度的升高和應變速率的降低而降低。從表1中還可以看出，在不同變形條件下復合材料的臨界應變均小于0.02，說明在B4CP/2009Al復合材料的熱變形過程中，B4C增強顆粒的加入促進了復合材料的動態再結晶行為，在很小的應變量就可以發生動態再結晶。此外，復合材料的臨界應力與峰值應力呈線性關系：σc=0.2992σp+22.4679，見圖 6。

為了進一步描述變形條件對B4CP/2009Al復合材料動態再結晶臨界條件的影響，引入Z參數來構建復合材料熱變形過程中的臨界應變預測模型。根據Sellars模型[23]，臨界應變(εc)可表示為Z參數的指數函數：

式中：a,b為常數。結合所求的熱變形激活能，可以建立lnεc-lnZ關系圖，見圖7。

表1 B4CP/2009Al復合材料在不同変形條件下的臨界值Tab.1 Critical values of B4CP/2009Al composite under different deformation conditions

圖6 臨界應力與峰值應力的關系Fig.6 Relationship between critical stress (σc)and peak stress (σp)

圖7 臨界應力與Z參數的關系Fig.7 Relationship between critical stress (σc)and Z parameter

由圖7可知，lnεc與lnZ呈現較高的線性關系，對其進行線性擬合，可得到擬合方程：

即復合材料的臨界應變預測模型可表示為：

3 結論

1)B4CP/2009Al復合材料熱變形過程中的流變應力、變形溫度和應變速率之間的關系可用 Arrehinus形式的本構方程描述：動態再結晶臨界條件的影響，引入Z參數來構建復合材料熱變形過程中的臨界應變預測模型：

2)B4CP/2009Al復合材料熱變形過程中主要的軟化機制是動態再結晶。B4CP/2009Al復合材料發生動態再結晶的臨界應力和熱變形過程中的峰值應力均隨著應變速率的降低和變形溫度的升高而降低，并且其臨界應力與峰值應力呈線性關系：

3)引入Z參數來更好地反應復合材料熱變形條件與臨界應變之間的關系，二者之間的函數關系為：

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