一種基于傳輸矩陣模型確定薄膜光學常數的方法

張小翠

摘要：為了快速便捷的確定薄膜材料的光學常數，報道了一種基于傳輸矩陣模型確定薄膜光學常數的方法。通過軟件Mathematica編程，以 ITO（Sn：In2O3）薄膜為例，詳細給出了傳輸矩陣的工作原理，提取光學常數的過程和注意事項，驗證了此方法和相應程序的可行性和便捷性。 同時通過比較不同溫度條件下沉積的ITO薄膜的光學常數，證明了薄膜光學性能隨制備條件變化的可能性，體現了提取實際薄膜樣品光學參數的重要性。最后，還給出了傳輸矩陣法求解光學參數所適用的薄膜范圍。

關鍵詞：傳輸矩陣；光學常數；折射率；消光系數；多解

中圖分類號：TP391 文獻標識碼：A 文章編號：1009-3044（2018）03-0216-03

在當今社會，光學薄膜在人們日常生活中起著越來越重要和廣泛的作用，被應用到了諸如減反層[1，2]，發光二極管[3，4]，光伏太陽能電池[5，6]等等。由于光在薄膜中傳播的復雜性，理論模擬光傳播往往是必要的，因為理論模擬能幫助優化薄膜器件結構，對實驗起到指導作用。薄膜的光學常數是決定其光學性能的基本參數，所以光學常數的準確性決定了光傳播模擬的可靠程度以及進一步對實驗的指導作用。光學常數由兩部分組成，n為折射率，k為消光系數， 通常表達為（n， k）或者復數形式（N=n+ik）[7]。然而即使是同種材料，文獻報道的（n， k）值存在很大的差異，這就意味著文獻報道值可能不適用特定的樣品。造成這種現象的原因主要有兩個，其一就是各種光學常數確定方法所固有的實驗誤差，但更為主要的是薄膜由于制備條件不同所引起其本身物理性能的不同。這就決定了對特定實驗條件下制備的薄膜，其光學常數需要重新確定；其次，對一種新材料，文獻還沒有報道值，快速確定其光學常數來深化對材料的了解也是非常有意義且必要的。

光學常數不能夠被光學測試直接得出，必須依靠薄膜的光學性能來非直接的提取。依據確定光學常數基本原理的不同，可大致分為橢圓偏振法[8-10]和光度法[9，11，12]。偏振方法是通過物理模型去模擬光在薄膜中的傳播，來匹配入射光和反射光（或透射）的強度和相位以此來確定光學常數。這種方法一般要求入射光必須是傾斜入射的偏振光，對實驗設備要求較高。除此之外，背后的物理模型包含很多物理參數，要求對調查的材料的性能比較理解，這就對確定復雜材料或者新材料的光學常數提出了挑戰。對于光度方法，它可以僅依賴于垂直入射下的透過率（T） 和反射率（R），而R/T可以通過實驗室常規的紫外-可見（UV-Vis）分光光度計測試得到。本工作中采取基于傳輸矩陣模型的光度方法來確定薄膜的光學常數。傳輸矩陣[13-15]是一種描述光在多層結構傳播的一維模型。它能夠考慮到層界面的多重反射和光的相干和非相干傳播，被廣泛應用于調查薄膜層結構的R/T。但是，通過實驗測試R/T，逆向確定薄膜的光學常數鮮有報道。所以，本工作中報道了基于傳輸矩陣確定薄膜光學常數的方法，全面介紹了此方法求取光學常數的過程，證明了其可行性和便捷性。

1 傳輸矩陣原理

圖1展示了垂直入射條件下薄膜層結構的電場分布。在每個界面，入射光一部分會透射到相鄰的另外一層薄膜，同時另一部分光會被反射回去。在符號中，上標+（-）分別代表正向和負向電場方向，m代表第m層薄膜，1（2）指示電場靠近左（右）界面。根據傳輸矩陣模型，在每個界面兩邊的電場可以通過等式（1）連接起來：

其中，分別是在m層和m+1層之間的菲涅耳透射和反射系數，它們都是薄膜光學常數N=n+ik的函數，見等式（2）和（3）。

當光在一個薄膜層中從左邊傳輸到右邊（見圖1），電場強度的變化可以用等式（4）連接起來：

是光在第m層傳播的相位變化，是光學常數（）， 薄膜厚度（）和波長（）的函數：

由此可見，通過等式（1）和（4），光從入射介質和透射介質的電場關系可以通過一個傳輸矩陣建立起來：

光強度正比于電場的二次方，這樣通過平方電場，反射（）和透射 （）光基于入射光強度（）的關系就不難得出了，最后得出光強度矩陣關系：

這樣R和T的表達式就建立起來了

從整個等式的推導不難看出，最后R/T是每層薄膜的光學常數和厚度的函數，這就為確定薄膜的光學常數提供了可能：如果一個薄膜層結構只有被調查的一層薄膜的光學常數未知，其他參數已知或可以被直接測試，那么依據等式，被調查薄膜的光學常數是可以求解出來的。

2 實驗樣品模型

為了簡單起見，如圖2所示， 實驗樣品只有兩層結構ITO（Sn：In2O3）/玻璃襯底， ITO是一種最為常見的透明導電薄膜，此雙層結構（ITO/玻璃襯底）經常應用于各種半導體器件的電極。玻璃襯底的光學常數已知為（1.5， 0），厚度為2 mm。ITO薄膜由磁控濺射所制備，厚度為200 nm。由等式（8）和（9）可以得出此結構的R/T解析表達式（記為）。因為其他參數都已知，所以只是ITO薄膜光學常數（）的函數。而此結構的實驗R/T能夠通過UV-Vis分光光度計測試得到（波段范圍λ，330-2000 nm），在這里記為。通過比較和，能得出兩個等式：

基于上面的傳輸矩陣方法，應用軟件Mathematica寫了一個程序，來求解出等式（10）和（11）。

3 結果與討論

圖3是基于傳輸矩陣法求解ITO折射率（n）的解析解。在Mathematica程序里面求解隱函數等式（10）和（11）的原理是通過在一定（n， k）范圍內以一定的步進計算，如果與對應相比，如果絕對誤差小于0.0001，所對應的（n， k）就為等式（10）和（11）的解析解。通過圖3，可以觀察到存在多解情況，這主要由于隱函數等式（10）和（11）的復雜性所決定的，這也是傳輸矩陣法的一個主要缺點。因為折射率（n）多解性比消光系數（k）復雜，所以只有n的解呈現在圖3。在圖3中還可以觀察到另外一個現象，由于多解性的緣故，構成了解枝。理想情況下，這些解枝應該在某個數值區間內相互相切合，形成一條連續的色散曲線，這條線就是對應著有物理意義的折射率值。通過觀察，發現在n值區間[0， 2]范圍內（見圖3紅色曲線），有一條通過解枝形成的近似連續曲線。這條曲線中存在相鄰的解枝沒能很好相切導致曲線中斷的現象，稱之為解溝。解溝產生的原因很多，比如粗糙界面，薄膜在空氣中表面生成一層幾個納米的氧化物，UV-Vis儀器測試誤差等因素，都會引起實驗樣品偏離傳輸矩陣模型從而導致解溝的出現[11，12]。解溝處波長是沒有物理意義的解析解，為了解決這個問題，這里采用的方法就是根據已知的有物理意義的解 （紅色曲線對應）形成一個spline函數，再根據這個spline函數插值出解溝處的數值。采取這個方法背后的物理基礎就是光學常數都是隨波長變化的連續色散曲線，不可能出現急劇不連續變化。

在求解過程中，（n，k）值是成對出現的，所以當折射率（n）確定的同時，消光系數（k）也就確定下來了。圖4 中顯示了基于圖3提取的有物理意義的ITO薄膜光學常數（實線），此樣品是在基板溫度400°C條件下制備的，為了證明在概述部分提到的薄膜的光學性能可能會隨制備條件變化而變化，25°C常溫條件下制備的ITO樣品的光學常數也展示在圖4（虛線）。我可以看到兩種溫度條件下ITO的（n，k）值有著巨大的差異，在所調查的波段范圍內高溫下樣品折射率（n）減低，但消光系數（k）大幅度增加，這很可能是由于高溫下ITO薄膜的有效電子濃度增加造成的。

接下來討論一下傳輸矩陣確定光學參數所適用薄膜的范圍。首先根據上面推導的等式，整個樣品的T > 0。從材料角度來講，對介質和半導體材料比較適用，不適用不透明的金屬薄膜； 其次從波段角度來看，對不透明的波段不適用。這是因為當T = 0時，傳輸矩陣會假設光剛好在透過整個薄膜的時候透射光強度為0，而實際情況可能是光在薄膜中（沒有穿透薄膜）傳播時強度已經為0，這樣會引起計算的誤差。第二點就是薄膜必須是緊湊致密的，不能有孔洞和雜志，同時界面不能有很大的粗糙度，否則光的散射會增強，造成傳輸矩陣模型不適用。

4 總結

在此工作中，報道了一種基于傳輸矩陣模型確定薄膜光學常數（n，k）的便捷方法，通過軟件Mathematica開發出了計算提取薄膜光學常數的程序。以ITO薄膜為例，詳細給出了提取（n，k）的過程和注意事項，驗證了此方法和相應程序的可行性和便捷性。同時通過比較不同條件下沉積的ITO薄膜的（n，k），再次證明了薄膜光學性能隨制備條件變化的可能性，體現了提取實際樣品光學參數的重要性。最后，本文還給出了輸矩陣法求解光學參數所適用的薄膜范圍。

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