樹脂基復合材料熱壓成型工藝數值模擬研究進展

李樹健 湛利華 李常平 李鵬南 周長庚

(1 湖南科技大學機電工程學院，湘潭 411201) (2 中南大學機電學院，長沙 410081) (3 中航復合材料有限公司，北京 101300)

0 引言

樹脂基復合材料自20世紀60年代中期問世以來，由于其良好的可設計性，材料與結構的同一性，質量輕，比強度和比模量高，耐腐蝕以及便于大面積整體成型等顯著優點，在航空航天領域得到廣泛應用[1-4]。熱壓成型工藝，尤其是熱壓罐成型工藝，其構件密實質量優異，尺寸公差小，模具相對簡單，成型工藝穩定可靠，尤其適合大面積復雜型面蒙皮、壁板和殼體等結構成型，成為航空航天樹脂基復合材料構件成型的主要制造工藝[5-7]。

固化溫度和成型壓力是熱壓成型工藝的兩個重要工藝參量，主要表現為以下兩方面：(1)構件固化成型需要合適的固化溫度，以保證樹脂在此溫度完全固化；(2)外部施加合適的成型壓力，一是確保纖維在樹脂中充分浸潤，同時排出內部氣體，降低孔隙率；二是確保構件預制體在成型壓力作用下充分密實，提高纖維體積分數。然而，在熱壓成型過程中，由于熱量由材料表面向內部傳遞較慢，材料固化反應放熱，以及成型模具的約束作用，極易造成構件的溫度和壓力分布不均，產生固化應力，影響成型質量。

在實際生產過程中，為優化熱壓成型工藝，提高產品質量，常采用“搭積木”式的試錯法。由于熱壓成型工藝周期較長，制造成本高，產品性能要求苛刻，通過“搭積木”試錯法對各工藝因素進行逐一分析，費時費力，不切合生產實際。隨著計算機技術的發展，采用有限元數值模擬方法，對復合材料熱壓成型過程進行有限元仿真，通過更貼近實際的數值模擬，實現對成型過程的精確預報，優化工藝參數，減少生產周期并降低制造成本，已成為當前熱壓成型工藝研究的必然趨勢。

本文針對樹脂基復合材料熱壓成型工藝過程，以影響構件成型質量的兩個主要因素(即構件成型所需的溫度場和壓力場)為主線，從有限元數值模擬方面，對樹脂基復合材料熱壓成型工藝的研究現狀及存在問題進行綜述。

1 溫度場數值模擬

樹脂基復合材料固化過程，本質上是一個在熱傳導系數較低、各向異性材料內進行的具有非線性內熱源的化學反應過程，其中內熱源是樹脂固化反應放熱。熱傳導和固化交聯反應是固化過程中兩個最基本的物理化學過程，兩者通過固化動力學模型建立耦合聯系。復合材料溫度場和固化度場對固化質量具有直接影響：首先，制造環境施加的工藝溫度提供了引發和維持樹脂固化反應的條件，使材料固化后達到期望分子量；其次，材料自身固化反應放熱進程決定了樹脂黏度大小，樹脂黏度又會直接影響樹脂流動性和纖維浸潤性，從而影響纖維體積分數；最后，溫度場不均勻分布導致材料不均勻固化和固化應力產生，易使內部產生微裂紋、分層等缺陷，甚至引起結構固化變形。

針對復合材料溫度場的數值模擬研究，LOOS和SPRINGER[8]忽略對流換熱影響，將復合材料看作具有內熱源的固體，對于等厚度層合板，只考慮厚度方向傳熱，首次提出了修正的傅里葉熱傳導方程，如式(1)～式(3)所示。該模型成為目前研究樹脂基復合材料固化過程溫度場的基本模型，后續學者對復合材料成型溫度場的研究，普遍以該模型為基礎。

(1)

(2)

(3)

TWARDOWSKI等[9]忽略熱壓罐內對流換熱影響，描述了復合材料層合板厚度方向的熱傳導現象，并對構件厚度方向的溫度場分布進行了數值模擬。YI等[10]在假定熱物性參數是溫度與固化度函數的基礎上，建立了復合材料固化過程的有限元模型，發現隨著構件厚度的增加，復合材料熱傳導率對構件內部溫度場和固化度場分布有顯著影響。TELIKICHERLA等[11]忽略對流傳熱的影響，在考慮輔助工裝基礎上，將模具、真空袋和吸膠布假定為恒定的熱導率物質，建立了復合材料固化過程的熱傳導方程，該模型可較好預測整個固化過程。GANAPATHI等[12]在考慮了真空袋、吸膠布、隔離膜等輔助材料熱導率變化的基礎上，將熱傳導模型、固化動力學模型、黏度模型、一維固化及二維樹脂流動模型進行多場耦合，模擬了復合材料層合板的溫度場分布，結果表明該耦合模型可更精確描述整個固化過程。FERNLUND等[13-14]通過研究C形與L形構件的固化變形，認為模具與復合材料之間的熱不匹配，是導致構件產生固化變形的重要原因。BAPANAPALLI等[15]通過在模型中建立剪切層，利用剪切層代替模具對構件預制體的作用，該剪切層位于構件預制體與模具的接觸位置且從屬于構件預制體，通過改變剪切層厚度及熱膨脹系數使模擬結果與真實情況接近。

李君等[16-17]通過解析法將對稱邊界條件下的復合材料層合板的一維瞬態熱傳導方程和樹脂固化動力學方程進行了求解，獲得了復合材料層合板的溫度場和固化度場分布。通過建模仿真，他們還研究了T形構件的固化變形。研究結果表明：在導致構件固化變形的諸多因素中，模具與復合材料構件間的熱不匹配，是僅次于復合材料固化收縮和熱膨脹的主要因素。黃其忠等[18]采用有限差分法研究了復合材料網格結構和蒙皮結構共固化的溫度場分布，結果表明復合材料網格結構肋骨中心區域溫度高于其周圍區域溫度。張鋮等[19]通過精化仿真模擬復合材料變厚度蒙皮結構的固化過程，研究了加筋蒙皮結構的溫度場分布特點。張紀奎等[20]根據熱傳導和固化動力學理論，采用三維有限元法對熱固性復合材料固化溫度場進行建模分析，獲得了正交各向異性復合材料層合板的溫度場和固化度場分布規律，研究發現，復合材料層合板內部溫度梯度，主要由外部環境溫度場和自身固化反應放熱引起。王俊敏等[21]基于有限元仿真方法，提出一種以提高固化度場均勻性為優化目標的固化加熱曲線優化方法，通過對比分析發現，優化前后制品溫度最大差值從18.2℃降低到7.3℃，固化度最大差值從9.8% 降低到4.9%。

雖然國內外對復合材料構件成型溫度場的研究取得了一定成果，但還存在一定的不足，主要表現為：

(1)在模具傳熱與基體樹脂固化反應放熱兩者耦合對構件溫度場的影響方面研究較少，已有研究在設定邊界條件時，往往直接將升溫工藝加載到構件表面，常常忽略模具對環境溫度傳遞的影響，樹脂固化需要通過模具工裝把環境溫度傳遞到構件表面，固化時內部反應熱則需要由內向外傳遞，考慮模具傳熱與樹脂固化反應放熱耦合對構件溫度場的影響，更切合實際固化過程；

(2)已有對固化溫度場的研究，主要基于簡單層合板結構，對于具有復雜幾何結構特征復合材料構件，如飛機中央翼盒，此類復雜構件溫度場分布的相關研究還相對較少；

(3)當前對復合材料構件固化溫度場的研究，主要基于有限幾種材料體系，缺乏豐富的材料數據庫以便進行更精確、更完善的數值仿真。

2 壓力場數值模擬

研究樹脂基復合材料構件熱壓成型的壓力場問題，主要著眼于成型壓力對材料樹脂流動和纖維密實方面。當樹脂處于高溫粘流態時，在成型壓力作用下，樹脂流動直接影響材料內部氣泡的形成、生長及遷移，進而影響材料孔隙率。而壓力大小，又會影響最終纖維體積分數以及貧膠、富脂區域大小，從而影響最終成型質量。針對復合材料成型壓力場的研究，由于固化過程中樹脂流動和纖維密實情況難以實際監測，學者們常采用有限元數值模擬方法進行仿真預測。根據理論假設不同，目前應用較為廣泛的模型主要是LOOS和SPRINGER的逐層壓縮模型[8]以及GUTOWSKI的漸進密實模型[22-23]。

LOOS和SPRINGER的逐層壓縮模型又稱為波浪式密實模型，在假設復合材料為不可壓縮多孔介質基礎上，分別研究了平行和垂直于纖維方向的樹脂流場。在平行于纖維方向，忽略垂直于纖維方向的樹脂流動，樹脂在平行于纖維方向被視為管流動。在垂直于纖維方向的樹脂流動遵循Darcy流動定律，并建立了在成型壓力作用下擠出樹脂質量和構件厚度的模型方程，具體如式(4)～式(7)所示。在成型壓力作用下擠出的樹脂質量模型為

(4)

式中，MT表示某時刻擠出的樹脂質量，Mr表示任意瞬態時刻復合材料內部樹脂質量。相關數量關系可由下式表示：

(5)

式中，ρr是樹脂密度，Az為垂直于z軸向截面積，pb為b點處的壓力，hb為吸膠層b處某時刻的樹脂厚度，G(t)表示自定義參數。構件的厚度模型方程表示為：

(6)

hc=nsh1

(7)

式中，hc為固化后構件最終厚度，h1為固化后單層預浸料厚度，ns為構件中預浸料鋪層總數。

如圖1所示，LOOS和SPRINGER的逐層壓縮模型認為：在復合材料固化過程中，樹脂在纖維束內的流動可看作成牛頓流體在多孔介質中的流動，復合材料層合板的壓實并不是均勻的，而是呈波動狀態。在外界壓力作用下，樹脂開始向上流入吸膠布，最上一層向下層移動，其他預浸料鋪層的運動狀態則保持靜止狀態。當最上面的兩層達到“密合狀態”(即間隙最小)后，保持此狀態并向下循環上述運動過程，直到與第三層預浸料密合。如此反復，直到所有預浸料鋪層全部密實為止，即為波浪式密實方式。

圖1 波浪式密實方式

Fig.1 Wave-type compaction

上述理論模型的提出，奠定了復合材料樹脂流動/纖維密實過程的理論基礎。然而，該模型理論假設過于簡單，將樹脂的流動分為沿纖維方向和垂直于纖維方向來單獨考慮，忽略了樹脂與纖維承受載荷能力的不同，因此，該模型還存在一定不合理性。

在綜合前人研究基礎上，GUTOWSKI等考慮了樹脂與纖維共同承受外界載荷，把復合材料看作是由纖維網絡構成的非線性彈簧和由樹脂構成的粘性阻尼，兩者共同構成的多孔非線性粘彈體，建立了與實際情況更為接近的流固耦合模型，即漸進式密實模型，如圖2所示。

圖2 漸進式密實方式

Fig.2 Progressive compaction

該模型認為：在固化初始階段，樹脂黏度較低，尚未發生固化，纖維基本沒有發生形變，外部載荷完全由樹脂承擔。隨固化過程推進，在外界壓力作用下，樹脂被逐漸擠出，預浸料鋪層被逐漸壓實，纖維體積分數不斷增大，纖維層間逐漸靠近并接觸，直至壓迫變形產生彈性力。此時，樹脂承載能力弱化，部分載荷開始由纖維來承擔。隨預浸料鋪層進一步壓實，樹脂承受外部載荷越來越小直至降為零，而纖維承受載荷則越來越大直至預浸料被完全壓實。外部載荷由樹脂與纖維共同承擔的情況，主要是基于有效應力原理，如式(8)所示

σ=pf+pr

(8)

式中，σ為外部壓力載荷，pr為樹脂承受壓力，pf為纖維承受載荷，纖維承受載荷可由下式得出

(9)

式中，As為“Springer”常數，V0為原預浸料中纖維體積分數，Vf為固化過程預浸料中瞬態纖維體積分數，Va為有效纖維體積分數。

樹脂承受壓力可由Dave推導的樹脂流動過程的壓力分布狀態方程推出

(10)

GUTOWSKI基于Darcy定律和質量守恒原理，建立的三維流動一維密實模型為

(11)

式中，μ為樹脂的黏度，Sxx、Syy、Szz分別為纖維層x、y、z方向上的滲透率。

在上述兩經典模型基礎上，SHIN[24]采用GUTOWSKI的漸進式密實模型，對厚截面等厚層合板固化壓實過程進行了數值模擬，研究了樹脂在一維流動和二維流動情況下層合板的厚度變化規律。SMITH[25]比較了GUTOWSKI的漸進式密實模型與LOOS和SPRINGER的逐層壓縮模型的不同，并認為由于各自假設條件不同，導致結論不同，同時指出，后者是前者在纖維不承壓時的特殊情況，前者能更準確描述復合材料固化壓實的整個過程。近來，學者們對復合材料結構固化過程樹脂流動、纖維密實行為也進行了系列研究。MA等[26]結合纖維密實/樹脂流動模型，建立了一種新的用于預測真空輔助樹脂浸漬/預浸料共固化過程浸漬效果的有限元模型，并通過實驗驗證了模型的準確性。HUANG等[27]利用有限元法預測了復合材料AGS結構固化過程，結果表明，AGS結構的樹脂與樹脂界面處的樹脂壓力分布呈交替變化，樹脂流動的持續時間與結構的厚度密切相關。GANAPATHI等[28]建立了涉及非等溫樹脂流動、相關密實、瞬時樹脂固化和樹脂收縮效應的綜合數值模型，用于預測熱壓固化厚層預浸料的最終形狀。LI[29]建立了L形復合材料構件的二維固化和密實模型，指出L形構件的密實程度除受工藝和構件自身結構因素影響外，還受模具組合等方面影響。

國內文獻針對樹脂基復合材料成型壓力場問題的數值模擬研究相對較少。李辰砂等[30]針對樹脂沿層合板厚度方向的流動情況，將GUTOWSKI的漸進式三維密實模型簡化成一維流動模型，編制計算程序，模擬了不同工藝制度下的熱壓成型過程。李艷霞等[31]基于Biot固結原理和Darcy定律，建立了二維樹脂流動與纖維密實模型，采用有限元方法實現了L形層板熱壓成型過程的樹脂壓力分布及變形預測。元振毅等[32]采用數值模擬手段研究了固化過程纖維體積分數變化及材料性能時變特性對樹脂壓力的影響，結果表明樹脂壓力隨時間的變化將有所滯后。羅剛堂等[33]通過有限元法模擬分析了硬模與軟模輔助成型T形加筋壁板的壓力分布情況，發現硬模/軟模配合方式比硬模/硬模配合方式更有助于提高構件成型質量。白海明[34]、蒲永偉[35]等研究了柔性芯模對復合材料帽形結構成型質量的影響，通過建立柔性模具的熱變形數值分析模型，發現合理的芯模結構設計有利于獲得帽形結構成型所需的壓力場。

國內外針對樹脂基復合材料成型壓力場的研究，雖然已經取得了大量研究成果，但在相關研究方面還存在一定欠缺，主要表現為：(1)涉及到復合材料成型壓力場問題數值模擬的樹脂流動/纖維密實建模方面，目前大多建立在單獨構件基礎上，常忽略或弱化構件周圍柔性輔材或工裝的傳壓損失對構件實際壓力場分布造成的影響，并且，在設定邊界條件時，往往將構件四周側面設置為絕緣，忽略側面熱傳導對樹脂流動的影響，從而使模擬結果與實際成型過程存在一定誤差；(2)成型壓力對樹脂流動、纖維的浸潤性及纖維密實行為的影響較大，進而影響樹脂與纖維的界面結合情況并最終影響材料的力學性能，通過實驗方法測試過程復雜且測試精度難以保證，因此如何通過數值模擬方法來準確預測和表征成型壓力作用下纖維與樹脂的界面結合情況，目前相關研究還鮮有提及；(3)模具對復合材料成型過程的傳壓、賦型等方面扮演了重要角色，但在柔性軟模受熱膨脹帶來的成型壓力場調控問題，硬模與構件界面的壓力約束作用均勻性問題，以及軟/硬模配合對復雜結構制件成型壓力場的影響等方面的數值模擬研究還較為薄弱。

3 結束語

縱觀當前國內外樹脂基復合材料熱壓成型工藝數值模擬研究進展，已取得長足進步，并在實際制造過程中，有效指導了生產實踐，降低了制造成本，提高了生產效率。但是，相關數值模擬研究還存一些不完善之處：一是數值模擬時可選用的材料數據庫較少，所需要的大量熱物性參數不夠齊全，僅能對幾種常見的樹脂基復合材料的成型工藝進行仿真模擬，缺乏普遍性；二是由于熱壓成型過程影響因素多且復雜，在進行數學建模時，常忽略一些次要因素，對邊際條件的約束也進行一定簡化，導致模擬結果與實際出現一定偏離。鑒于此，今后應加大樹脂基復合材料數據庫的更新力度，同時，對樹脂基復合材料熱壓成型過程應同時考慮多影響因素的耦合作用，實現更精確的聯合仿真，為樹脂基復合材料的成型制造提供更準確的理論依據。

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