京津冀區域PM2.5及二次無機組分污染特征研究

賈 佳,韓力慧,程水源,張晗宇,呂 喆

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京津冀區域PM2.5及二次無機組分污染特征研究

賈 佳,韓力慧,程水源*,張晗宇,呂 喆

(北京工業大學,區域大氣復合污染防治北京市重點實驗室,北京 100124)

選取北京、石家莊和唐山作為京津冀區域典型城市,基于實地樣品采集和組分分析結果,探討PM2.5組分中二次無機水溶性離子(SNA)濃度變化特征,并利用空氣質量模型模擬結果分析重污染前后京津冀地區各類污染源大氣污染物排放對PM2.5和SNA質量濃度的貢獻.結果顯示:3個城市PM2.5質量濃度整體呈現逐年下降的趨勢,多數情況下SO42-、NO3-和NH4+濃度極大值同時出現在冬季,PM2.5化學組分較為穩定.相對于常規時段,重污染期間SO42-、NO3-和NH4+質量濃度明顯增加,重污染前一天SNA濃度占PM2.5比值達到最高.重污染的形成是本地源排放和外來區域傳輸共同作用的結果,外來源對NO3-的貢獻整體高于SO42-和NH4+.交通源、居民源和工業源對PM2.5、SO42-和NO3-濃度貢獻最高,NH4+主要來自居民源的排放.

二次無機水溶性離子；PM2.5；重污染；CAMx

近年來,隨著我國工業化和城市化進程的加快,以PM2.5、臭氧為特征污染物的區域性復合型空氣污染問題日益突出[1].大氣復合型污染主要表現在2個方面:一是在污染來源上,多種污染源排放的大氣污染相互疊加,局地、區域和全球污染相互作用[2];二是在大氣理化過程中,均相反應和非均相反應相互耦合,局地氣象因子與區域天氣形勢相互影響[3-4].其主要結果是二次污染物尤其是二次顆粒物的大量增加,其中二次無機水溶性離子SNA(SO42-、NO3-和NH4+)是大氣顆粒物的重要組成部分,其濃度與相應氣態前體物NO、SO2和NH3的濃度及其在大氣中生成粒子的轉化率有關[5-6],并且受到溫度和濕度等氣象要素的影響[7].二次水溶性離子對大氣的消光系數具有較高的分擔率,是造成許多城市能見度降低的主要原因,也是導致大氣復合污染的重要物種之一[3].對二次無機水溶性離子的污染特征和演變規律進行研究是探討大氣復合污染的重要途徑,并對提出污染防控的對策具有重要意義[8].

目前已有學者開展了關于二次水溶性離子的組分和形成特征的研究,李令軍等[9]指出水溶性二次離子濃度增幅明顯是導致重污染產生的主要原因之一.吳丹等[10]指出隨著污染等級的逐漸加重, SNA占PM2.5質量濃度比值也逐漸增大.王曉琦等[11]指出光化學反應和非均相氧化反應分別是夏季和冬季二次轉化的主要反應原理,并使用CAMx模型對北京和石家莊二次離子的區域傳輸規律進行了研究.Huang等[12]和王占山等[13]根據實地觀測分析表示在重污染的高濃度維持階段,SO42-、NO3-和NH4+等二次離子濃度處于主導地位,在靜穩天氣型下其濃度會進一步升高.然而,上述研究多是針對單一城市或者某年份內二次離子污染特征進行的分析[14],尚且缺少對不同年份間或區域范圍內不同城市的對比研究.

京津冀地區作為我國重要的政治經濟區域,其能源結構等因素不斷發展變化給大氣環境帶來了新的問題及日趨嚴重的壓力[15].根據環保部公布的《2016年中國環境狀況公報》,全國環境空氣質量最差的10個城市中有6個城市分布于京津冀地區.北京市、石家莊市、唐山市2015年PM2.5年均濃度值分別為73, 89, 74μg/m3,遠超出國家PM2.5年均二級標準(35μg/m3).亟需對京津冀地區大氣復合污染特征,尤其是二次水溶性離子污染特征進行探討分析.本研究選取北京、石家莊和唐山作為京津冀區域典型城市,基于2014~2016年多年實地樣品采集和分析結果,探討PM2.5組分中二次無機水溶性離子濃度的季節變化特征,對比重污染時段與其余時段二次離子的污染特征及理化特性,并基于空氣質量模型模擬結果探究不同季節重污染前后京津冀地區各類污染源大氣污染物排放對PM2.5和SNA質量濃度的貢獻,為進一步開展區域大氣污染聯合防治工作提供科學依據.

1 研究方法

1.1 樣品采集和分析

圖1 采樣點位置分布和CAMx模型模擬兩層嵌套

本研究分別選取北京市三環附近的北京師范大學科技樓、石家莊市世紀公園以及唐山市十二中學附近進行PM2.5樣品的連續采集,3個采樣點周邊都臨近城市市區,能夠較好的反映出北京、石家莊和唐山市區的PM2.5和二次離子污染特征.采樣時段為2014年~2016年的1月、4月、7月、10月(唐山和石家莊缺少2014年4月),分別用于代表冬季、春季、夏季和秋季,每個樣品采樣時間為連續23h(8:00~次日7:00).采樣點位置分布如圖1所示.

采樣前,所有采樣儀進行流量校正.PM2.5采樣器采用多通道顆粒物采樣器(URG-3000ABC),采樣流量為16.67L/min,PM2.5樣品采集選用Whatman公司生產的纖維素濾膜(直徑45mm),用于元素、離子組分分析.對采樣膜在采樣前后分別進行48h恒溫[(20±2)℃]、恒濕(40%±5%).應用Denver TB-215D型(精度為0.01mg)電子天平稱重[16-17].樣品稱重后,立即放入聚四氟乙烯塑料袋內密封并置于冰箱內保存.

采用離子色譜儀(IC,Metrohm 861Advanced Compact,瑞士萬通)對二次水溶性離子(SO42-、NO3--、NH4+)進行定量分析.進樣時用聚丙烯無菌注射器經0.45μg一次性針頭微孔濾膜注入離子色譜系統中.對于高濃度的樣品,稀釋一定倍數后再行測定.測試過程中同樣對空白膜進行分析,用空白膜的試驗結果對采集樣品的試驗數據進行校正[18-20].

1.2 數據收集

觀測數據包括空氣質量濃度數據、污染物監測數據和氣象參數數據.逐時的空氣質量濃度數據和污染物在線監測數據(包括PM2.5、SO2、NO、CO、O3等)是從國家環境監測中心的各個監測站點自動獲取,數據時間分辨率為1h.氣象參數數據獲取自MICAPS系統(4.0版本)內地面全要素填圖數據,包括溫度、相對濕度、風速等,數據時間分辨率為3h. 使用觀測數據的日均值對典型城市空氣質量和氣象背景變化情況進行分析.

1.3 數值模擬

1.3.1 空氣質量模型的構建 采用三維多尺度歐拉空氣質量模型CAMx內嵌的顆粒物來源識別工具PSAT對京津冀地區的空氣質量進行模擬.PSAT考慮了示蹤物在物理過程、化學過程中的生成、消除和轉化,能有效地追蹤不同地區、不同種類源排放對目標區域PM2.5的貢獻[21],使得敏感源篩選識別由理論上可行轉變為實際中的可操作.

采用CAMx V6.0版本建立包括華北地區在內的空氣質量模型,研究京津冀地區各類污染源污染物排放對SNA濃度的貢獻.地圖投影采用蘭波托投影,設置兩層嵌套網格,外層模擬區域(D1)分辨率為27km×27km,覆蓋京津冀和周邊地區(包括山西、山東、河南、內蒙古、遼寧等省份的全部或大部分區域);內層模擬區域(D2)空間分辨率為9km×9km,主要覆蓋京津冀區域(包括北京、天津、河北及周邊省份的部分區域).氣象場模擬采用WRFv3.3,初始背景邊界條件采用美國國家環境預報中心(NECP)提供的1°×1°分辨率的全球對流層FNL數據集.空氣質量模型CAMx所使用外圍源排放清單為清華大學研發的2010年中國多分辨率排放清單;內層清單來自于本研究團隊自下而上建立的、已更新到2015年的京津冀區域大氣污染物排放清單[22],主要包含PM10、PM2.5、SO2、NO、NH3、CO和VOCs等,并應用GIS工具將污染源清單進行模擬區域網格空間分配.污染源清單分為5類:工業源(工業企業排放、工藝無組織排放、燃煤鍋爐排放)、交通源(機動車尾氣排放、非道路移動源排放、道路揚塵)、居民源(居民散煤燃燒排放、居民生活排放)、農業源(農業NH3排放、畜禽牲畜排放)、和其他源(料堆揚塵、裸地揚塵、生物質燃燒、溶劑涂料、植被排放等).根據地理邊界對內層模擬區域進行標記,包括北京、天津和河北省各地市共計14個區域.分別在北京、石家莊和唐山靠近于采樣點附近選取模型受體點,以便于模型驗證和結果分析.數值模型網格嵌套區域如圖1所示.

1.3.2 模型驗證 通過對比模擬結果與在線監測(PM2.5)和實驗所得(SO42-、NO3-和NH4+)濃度數據以及其之間的相關關系驗證模型模擬性能,并引入標準化平均偏差(NMB)、標準化平均誤差(NME)和相關系數(RC)3個統計指標.如表1所示,北京、石家莊和唐山PM2.5、SO42-、NO3-濃度模擬值和觀測值的相關性良好,均在50.0%以上.NH4+相關系數相對較低,與污染源排放清單的不確定性和空氣質量模型數值模式中針對重污染時段的二次污染物轉化機制有所欠缺有關.綜合考慮各項驗證指標,本研究所選用的模型以及參數設置對PM2.5與SNA組分的模擬效果較好,與其他研究對比[23-24],模擬誤差在可接受范圍內,模擬結果基本可以反映實際的PM2.5污染過程.

表1 PM2.5和SNA模型模擬濃度與監測濃度統計指標對比(%)

2 結果與討論

2.1 PM2.5和SNA污染特征

采樣期間(2014~2016年)北京、石家莊和唐山采樣點各季節PM2.5、SO42-、NO3-和NH4+日均質量濃度如表2所示.

2.1.1 PM2.5質量濃度變化特征 與環境空氣質量標準(GB3095-2012)[25]的二級日均濃度限值(75μg/m3)對比,北京、石家莊和唐山都有不同程度的超標.其中秋季和冬季相對于春季和夏季污染更為嚴重,尤其是冬季,與京津冀地區冬季容易產生靜穩天氣,不利于污染物的擴散,從而造成區域重污染現象頻繁發生有關.2014年~2016年,3個采樣城市PM2.5質量濃度整體呈現出下降趨勢,《大氣污染防治行動計劃(2013-2017年)》的全面實施在一定程度上改善了京津冀地區空氣質量[26],其中唐山2016年PM2.5年均質量濃度相對于2014年下降了36.6%,在采樣城市中空氣質量改善效果最為明顯,與唐山市工業企業數量較多、污染物排放量基礎大,且近年來京津冀地區針對各類工業排放源均加強了控制措施有密切的聯系.

2.1.2 SNA質量濃度變化特征 隨著對燃煤電廠和居民散煤燃燒整治工作的開展,北京SO2污染物排放得到有效地控制[27],但較高的汽車保有量(2016年達到548萬輛)致使NO2污染水平不斷增高,北京PM2.5組分中NO3-質量濃度整體高于SO42-.而石家莊和唐山作為典型的工業型城市,其城區內機動車排放大氣污染物對環境產生負面影響的同時,城區周邊布局的工業企業和城區居民散煤燃燒釋放出大量的SO2,總體呈現出春秋季節NO3-濃度更高,而冬季SO42-濃度更高的趨勢.3個城市采樣點都是選取在城市市區,而NH3作為NH4+的前體物,多來自于農田或牲畜的排放,PM2.5組分中NH4+質量濃度相對較低.

除去北京2014年和2016年SO42-濃度極大值分別出現在夏季和秋季以外,其余時間的北京以及采樣期間的石家莊、唐山SO42-濃度極大值均出現在冬季,與京津冀地區冬季居民供暖導致煤炭燃燒量大量增加有關[28].3個采樣城市NO3-濃度極大值多數出現在冬季,與冬季靜穩天氣頻次高抑制大氣污染物擴散相關,而北京NO3-濃度極大值在秋季也有發生.NH4+濃度極大值多數出現在冬季,主要原因在于冬季SO2污染物排放量驟增,在大氣中與NH3結合產生大量(NH4)2SO4.根據3種離子濃度對比結果,NH4+濃度極大值基本是伴隨著SO42-或NO3-同時出現.盡管3種離子的來源和形成途徑存在很大差異,其濃度變化有一定的關聯,說明PM2.5化學組分相對較為穩定.

表2 采樣期間北京、石家莊和唐山采樣點各季節PM2.5和SNA子日均質量濃度

注:石家莊和唐山采樣點缺少2014年春季采樣數據,下同.

2.2 SNA轉化特征及其影響因素

圖2 北京、石家莊和唐山2014~2016年逐季SO42-與SO2及RH和SOR變化

為了表征前體物發生二次化學反應到離子的轉化,采用硫氧化速率SOR和氮氧化速率NOR分別衡量SO2到SO42-和NO2到NO3-的轉化程度[11],計算公式為:

式中:代表各污染物的物質的量濃度,mol/m3.較高的SOR與NOR值表示前體物更多的向二次無機水溶性離子轉化[29].

圖2為北京、石家莊和唐山2014~2016年逐季SO42-與SO2及相對濕度(RH)和SOR變化狀況,圖3為2014~2016年逐季NO3-與NO2及溫度(T)和NOR變化狀況,相對濕度和溫度是影響SOR和NOR的最重要因素之一[11].

SO2向SO42-的轉化主要是SO2和HO·自由基的氣相氧化以及SO2與氧化劑在水汽或氣溶膠液滴表面的非均相氧化反應2種途徑[30].冬季大氣環境中SO2濃度明顯高于其他季節,但SO42-濃度最大值并不完全出現在冬季,這與不同季節SO2在大氣中生成SO42-的轉化率差異有關.3個城市SOR峰值多數出現在夏季,原因在于夏季相對濕度較高、大氣光化學氧化性強,為SO2在云霧液滴中的非均相反應提供了更多的反應介質.而冬季盡管SO2濃度隨著居民供暖燃煤量增大而明顯升高,但由于冬季溫度和光照強度較低,大氣光化學氧化反應減弱,SOR明顯低于其他季節,而充足的SO2前體物通過二次反應也產生相當量的SO42-.3個采樣點中,北京SOR最高,唐山SOR最低,尤其是夏季,北京SOR明顯高于石家莊和唐山,在各城市間氣象背景條件差別不大的情況下,主要原因在于北京夏季臭氧(O3)污染狀況相對更為嚴重[31],而O3作為表征大氣氧化性的重要指標之一,其濃度高低能夠很大程度上影響SO2到SO42-的氧化轉化.北京2014夏季和2016年秋季SOR明顯高于其他季節,這也是造成北京2014年和2016年SO42-濃度極大值出現在夏季和秋季的主要原因之一.

NO2主要來自于機動車污染源的排放,其季節變化幅度相對于SO2較小.NOR極大值多出現在光照充足的季節,光照條件在一定程度上決定了大氣光化學活性,春季和夏季NO2易于通過光化學反應生成HNO3進而與NH4+離子結合形成NH4NO3,但高氣溫又會促使NH4NO3發生分解[3],如石家莊2014年夏季和北京2016年夏季NOR明顯低于其他季節,在很大程度上與高溫改變NH4NO3的熱力學平衡有關.在冬季,盡管大氣光化學活性較低,但高濃度的氣態前體物、低溫和一定的濕度也可導致大量的NO3-離子生成并穩定存在.3個采樣點中,石家莊NOR高于北京和唐山,與石家莊城區周邊農業氨排放量較大有關,富氨環境促使NO2生成NO3-離子[32],而石家莊采樣點高NH4+離子濃度(表1)同樣證明了這一點.

圖3 北京、石家莊和唐山2014~2016年逐季PM2.5中NO3-與NO2及溫度和NOR變化

2.3 重污染時段與常規時段SNA質量濃度變化特征

本研究根據空氣質量評價標準,將2014~ 2016年1、4、7、10月劃分為空氣優日、空氣良日、輕度污染日、中度污染日、重度污染日,分別對應24h PM2.5濃度均值0~35μg/m3,35~ 75μg/m3,75~115μg/m3,115~150μg/m3和大于150μg/m3,以對比重污染時段與常規時段SNA變化特征[33].

不同時段北京、石家莊和唐山采樣點SO42-、NO3-和NH4+質量濃度、相關表征要素和氣象要素日均值如表3所示.隨著污染等級的升高,各采樣點SO42-、NO3-和NH4+質量濃度明顯增加,3個采樣城市重度污染日SO42-、NO3-和NH4+質量濃度相對于空氣優良日至少增高了2倍以上,其中SO42-質量濃度增長幅度最大,與相對濕度變化趨勢相符,SOR變化趨勢也同樣表明SO2到SO42-的非均相氧化轉化反應是重污染形成的主要來源之一.風速是影響SNA濃度的關鍵氣象要素之一[34],低風速的靜穩天氣抑制了大氣中污染物的擴散,造成區域持續性的污染積累,風速與SNA濃度之間呈現出明顯的負相關關系.重度污染日的平均溫度低于其余時間段,表明京津冀地區重污染主要發生在冬季低溫時段,與冬季采暖期燃煤量增加以及地面逆溫頻率增加導致污染物在近地層不斷累積、難以擴散有關,此外,低溫也有利于NO3-以顆粒物形態存在.

表3 不同時段采樣點SNA質量濃度、相關表征要素和氣象參數日均值

表4 重污染前后采樣點SNA質量濃度、相關表征要素和氣象參數日均值

為了更全面了解京津冀地區典型城市重污染過程SNA濃度的變化趨勢,選取重污染時段和重污染前2d、重污染后2d北京、石家莊和唐山采樣點SO42-、NO3-和NH4+質量濃度、相關表征要素和氣象要素日均值進行對比,如表4所示.3個采樣點城市重污染前2d一般呈現出風速降低和相對濕度升高的趨勢,營造出潮濕、無風的靜穩背景,整體持續不利的氣象背景場為頻發的重污染過程創造了外部條件,致使SO42-和NH4+離子濃度升高.但重污染前NOR變化幅度不大,甚至有所降低,是因為隨著相對濕度的增加,光照強度有所弱化,而靜穩天氣導致氣態前體物的累積并與NH3的充分混合,因此NO3-離子濃度也呈現出增長的趨勢.在重污染前1d,SNA濃度占比達到最大值,表明SO42-、NO3-和NH4+離子濃度的驟增是導致京津冀地區PM2.5濃度迅速增長的主要原因之一.重污染期間大氣中存在的大量微小顆粒,可以通過散射和反射降低到達地面的太陽輻射量,從而降低溫度和大氣反應活性,并使得大氣邊界層下沉,形成穩定的邊界層條件,抑制污染物擴散,進而加劇重污染[35-36].重污染過后,隨著風速的提升,相對濕度有所降低,靜穩天氣逐漸消散,SO42-、NO3-和NH4+離子濃度呈現出明顯的下降趨勢.

2.4 重污染時段與常規時段PM2.5和SNA區域傳輸和污染物來源解析

圖4 2015年北京、唐山和石家莊重污染時段和常規時段PM2.5和SNA的區域傳輸貢獻

2.4.1 PM2.5和SNA區域傳輸和污染物來源解析結果 使用CAMx空氣質量模型對北京、唐山和石家莊2015年冬季、春季和秋季(2015年夏季沒有發生重污染)重污染時段和常規時段(非重污染時段)PM2.5、SO42-、NO3-和NH4+的區域傳輸貢獻進行模擬分析,如圖4所示.模擬時段選取為2015年1月、4月、10月3個月份,分別用來代表冬季、春季和秋季,模擬時間間隔為1h.PM2.5和SNA污染過程的形成不僅受本地排放源以及氣象條件的影響,區域傳輸貢獻,即外來源貢獻也是形成重污染的重要因素之一.冬季本地供暖燃煤量上升,3個城市冬季重污染時段PM2.5、SO42-、NO3-和NH4+模擬時段外來源傳輸貢獻遠遠低于其他季節,與冬季京津冀區域逆溫天氣頻率較高,促使污染物在低層大氣中累積而不易擴散有關[37].春秋季節,北京和石家莊重污染時段本地貢獻占比相對于常規時段有明顯的下降,與大氣流動性的增強有關[38],春秋季節北京和石家莊重污染的形成很大程度上受到京津冀地區南部區域氣團傳輸的影響[39].相對于北京和石家莊,唐山城區重污染的形成受本地大氣污染物排放累積影響更為明顯,尤其是春季和冬季.SNA中外來源對NO3-的貢獻高于SO42-和NH4+,尤其是在唐山和石家莊,即相對于SO42-和NH4+,NO3-的區域傳輸作用相對更為明顯[40],主要原因在于硝酸鹽的生成過程較硫酸鹽更加復雜,且易受NH3排放的影響[41].重污染時段和常規時段區域傳輸對SO42-、NO3-和NH4+貢獻的變化趨勢與PM2.5并不完全吻合,也進一步說明SNA濃度變化與PM2.5存在一定的非線性關系.

圖5 2015年北京、唐山和石家莊重污染時段和常規時段PM2.5和SNA的來源解析

對北京、唐山和石家莊2015年冬季、春季和秋季重污染時段和常規時段PM2.5、SO42-、NO3-和NH4+的各類污染源貢獻進行解析,如圖5所示.交通源和居民源對北京PM2.5、SO42-和NO3-濃度貢獻最高,而由于城區周邊布局大量的工業企業,工業源也是石家莊和唐山城區PM2.5和SNA濃度的主要貢獻來源.相對春季和秋季,冬季居民源大氣污染物排放對PM2.5、SO42-濃度的貢獻驟然升高.工業源顆粒物和SO2的排放在重污染時段對北京PM2.5、SO42-和NO3-濃度貢獻較常規時段略有上升,而對石家莊和唐山重污染期間貢獻上升幅度相對于北京更為明顯,表明城區周邊工業企業大氣污染物的排放是造成石家莊和唐山重污染的主要原因之一,因此,重污染期間京津冀地區的應急預案措施應重點強調對工業企業的停、限產調控策略.春季和秋季重污染期間交通源對石家莊NO3-濃度的貢獻有所上升,而在唐山冬季和春季呈現出相反的趨勢,與硝酸鹽生成過程的復雜,溫度、濕度、光照強度等多種因素均對大氣環境中的NO3-濃度有所影響[42]有關.NH4+主要來自于農業源的排放,重污染前后其來源差異并不顯著.

2.4.2 區域傳輸和污染物來源解析結果的不確定性分析 PM2.5和SNA區域傳輸和污染物來源解析結果的不確定性來源主要包括:

(1) 污染源排放清單的不確定性.大氣污染物排放清單中對排放源時空分配、化學物種分配等過程均會導致PM2.5來源解析結果的不確定性[43].

(2) 典型月份選取的不確定性.本研究選取典型月份進行空氣質量模擬,而通過典型月份的平均模擬結果表征年均的PM2.5和SNA區域傳輸和污染物來源解析特征可能造成一定的不確定性.

(3) 模型機制欠缺造成的不確定性.CAMx模型不能完全還原大氣環境中復雜的二次顆粒物化學轉化過程,可能造成SNA濃度的低估,從而對PM2.5和SNA區域傳輸和污染物來源解析結果產生影響.

3 結論

3.1 2014年~2016年,3個采樣城市PM2.5質量濃度整體呈現出下降趨勢,SO42-、NO3-和NH4+濃度極大值多數情況是同時出現在冬季,三者濃度變化有一定的關聯.

3.2 北京、石家莊和唐山SOR和NOR峰值多出現在夏季和春季,與春夏季節相對濕度較高、大氣光化學氧化性強有關,而冬季由于高濃度前體物的排放也可導致大量SO42-和NO3-的生成.

3.3 重污染時段SO42-、NO3-和NH4+質量濃度相對于空氣優良日至少增高了2倍以上,尤其是重污染前1d,SNA濃度占PM2.5比值達到最大,因此,SO42-、NO3-和NH4+質量濃度的驟增是導致京津冀地區PM2.5濃度迅速上升的最主要原因之一.

3.4 探究典型時段京津冀地區各類污染源大氣污染物排放對目標城市SNA濃度的貢獻,PM2.5和SNA污染過程的形成是本地源污染物排放和外來源區域傳輸共同作用的結果.冬季模擬時段內目標城市PM2.5、SO42-、NO3-和NH4+外來源傳輸貢獻遠遠低于春秋季節,與京津冀地區冬季靜穩天氣背景場有關.重污染期間,工業源對PM2.5和SO42-濃度貢獻有所升高,而三個城市NO3-污染物來源變化趨勢有所差異.

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Pollution characteristic of PM2.5and secondary inorganic ions in Beijing-Tianjin-Hebei region.

JIA-Jia, HAN Li-hui, CHENG Shui-yuan*, ZHANG Han-yu, LV Zhe

(Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)., 2018,38(3)：801~811

Beijing, Shijiazhuang and Tangshan were selected as the typical cities in the Beijing-Tianjin-Hebei region to investigate the seasonal variation characteristics of secondary water-soluble inorganic ions and compare the pollution characteristics and physicochemical property of the secondary water-soluble ions between heavy pollution period and other periods. Then CAMx-PSAT model was applied to quantitatively analyze the contribution on PM2.5and SNA concentration from pollution sources in BTH region during different seasons. Results showed that PM2.5concentration in these cities decreased year by year, and the maximum of SO42-, NO3-and NH4+concentration mostly in winter at the same time, illustrating the related correlation of their concentrations. The mass concentrations of SO42-, NO3-and NH4+increased significantly during heavy pollution period compared with other periods. The largest concentration ratio of SNA appeared in 1~2 days before heavy pollution days. The formation of heavy pollution was the combined effects of local pollutant emission and external source region transport. The contribution of external sources to NO3-was higher than that of SO42-and NH4+. In addition, the concentration of PM2.5,SO42-and NO3-were mostly contributed from traffic sources, resident sources and industrial sources, and the resident sources were the most important contributor for NH4+concentration.

secondary water-soluble inorganic ions；PM2.5；heavy pollution；CAMx

X513

A

1000-6923(2018)03-0801-11

賈 佳(1990-),男,河南許昌人,北京工業大學環境與能源工程學院博士研究生,主要從事環境規劃管理與污染防治方面的研究.發表論文8篇.

2017-08-29

國家自然科學基金資助項目(91544232,51638001)

* 責任作者, 教授, bjutpaper@gmail.com