基于飛秒激光直寫的單向單模耦合微腔?

魏偉華 李木天 劉墨南

1)(吉林大學電子科學與工程學院,集成光電子學國家重點實驗室,長春 130012)

2)(吉林大學物理學院凝聚態物理系,長春 130012)

1 引 言

光學微腔具有小體積和高Q值等優點[1?22],一直以來都是光與物質相互作用的重點研究對象,具體涉及腔光力學[23,24]、腔量子電動力學[25,26]和量子信息[27,28]等學科.而在應用方面,光學微腔也是構成微調制器[29,30]、微濾波器[31]和微傳感器[32,33]等眾多集成光子器件的基本元件.近年來,回音壁模式微腔因其低損耗、高Q值和對介電環境的高敏感度而受到廣泛關注[34?38].回音壁模式可經由具有旋轉對稱性的介電微腔產生,光在微腔邊緣經歷多次全反射而最終形成分立的共振模式[34,39?41].用于產生回音壁模式的微腔,可以是微盤、微球等微結構[42].除了上述光波段激發的微腔以外,人們發現通過特殊的腔結構設計,低頻波段(遠紅外、微波和太赫茲)同樣能夠激發回音壁模式.這一系列腔結構以褶皺圓盤為代表,其周期性的褶皺結構支持低頻波激發人工等離激元(spoof surface plasmons)[8,21].在此基礎上,進一步結合波導耦合[43]或破壞腔的結構對稱性[44,45]等手段,同樣可以激發回音壁模式.由于人工等離激元具有與局域性等離激元相似的場增強等效應及獨特的多極模式,低頻波腔具有很大的應用潛力.基于上述優勢,回音壁模式微腔在非線性光學[46]、量子電動力學[47]、生物傳感[48]和低閾值激光[49]等方面有重要應用.然而,上述應用往往需要腔具有波長可調的單模輸出[50].也就是說,為了更好地利用回音壁模式微腔獨特的光學特性,需要對其進行模式篩選,以獲得單模激射.

目前,以光學微腔為例,對其進行選模的方法主要有三種.第一種方法,利用分布式布拉格反射或分布反饋微腔結構[51?53]來實現單模操作.如此獲得的單模微腔由于受到材料和制備方法的限制,難以實現目標波長的靈活調控[54].第二種方法,對回音壁模式微腔可縮減其微腔尺寸以獲得單模激射,即擴大自由光譜區(free spectral range,FSR)使其超出增益介質的譜寬來獲得單模激射[55,56].其問題在于獲得單模的Q值普遍較低(約103),因此不適用于各種高效率傳感器件的制備與集成[41,57?61].第三種方法,利用游標效應(vernier effect)制備耦合回音壁式微腔來獲得單模輻射.通過這種方法制備出的單模微腔有耦合微盤、光流環共振腔和二氧化硅/玻璃纖維等[62?66].利用游標效應進行選模的原理即篩選耦合微腔所有模式中的共振模式.具體地,當尺寸不同的兩個微腔互相耦合時,共振模式會被限制在微腔內部,因此損耗很低;而非共振模式則會在耦合中大量損耗.因此,微腔之間經由耦合可以形成共振的單一模式輸出[65].這類耦合微腔的優點在于能夠保持回音壁模式微腔的高Q值,而相應地對微腔結構的制備工藝有較高的要求.同時,為了制備集成光子器件和生物傳感器等器件,除了對微腔進行選模之外,使其輸出激光單向化也是亟需解決的重要問題之一.研究表明,在具有旋轉對稱性的回音壁模式微腔結構中適當引入對稱破缺,能夠顯著改善輸出激光的方向性[67?71].于是,人們提出可將具有高Q值模式的微腔與具有輸出單向性的低Q值微腔進行耦合,能夠獲得兼有高Q值和良好單向性的輸出[69].由此可見,為了獲得同時具有單向單模輸出和高Q值的微腔,需要一種具有高精度和突出成型能力的加工技術來準確實現上述精細、復雜的耦合結構設計.

在此需求下,我們提出利用飛秒激光直寫來制備具有三維耦合結構和單向單模輸出的高Q值微腔.基于其特有的非線性特性,飛秒激光直寫技術具有高加工精度和高度三維圖案化水平,是一種理想的無掩膜快速成型技術[72?76].由于耦合微腔的輸出模式對微腔質量、尺度、耦合效果、溫度和介電環境等條件均十分敏感,因此需要利用飛秒激光直寫這種精加工技術對耦合結構進行精細調控,設計實現更多的耦合方式,并保證耦合微腔的加工質量,從而實現對微腔輸出的理想調制效果[23,77].本文基于近期工作,介紹通過飛秒激光直寫獲得的一系列三維耦合微腔結構,內容具體包括加工方法、結構控制和激射表征.同時,對這些耦合微腔作為微激光器的單模操作效果進行比較與總結,以期對耦合微腔的加工方法和進一步集成光子器件提供新的啟示和平臺.

2 實驗部分

2.1 飛秒激光直寫系統

圖1為一個典型的飛秒激光直寫加工系統,依據功能可分為四個子系統:激光光源和光束導向系統(左欄)、光束轉向和運動平臺(右欄)、計算機圖像生成和控制系統(圖中未包含)以及實時監控系統(中間欄).在計算機的控制下,置于運動載物臺上的材料被聚焦的飛秒激光光點照射并發生局域材料性變,使得該處材料性質與未曝光處截然不同.而這些性變中最為重要的就是相對于某種溶劑的溶解度的變化.據此,材料中無論是未照射還是未曝光的部分都會在后續的清洗環節被完全去除(即顯影)[73].此類加工系統所用的激光光源通常為Ti:sapphire激光器,即以Ti摻雜的藍寶石作為增益介質,波長通常在400或800 nm,脈沖寬度約為200 fs,重復頻率為76 MHz—1 kHz,脈沖能量在0.1—1000 nJ.

圖1 三維飛秒激光直寫加工系統的示意圖[73]Fig.1.Schematic of three-dimensional femtosecond laser direct-writing system[73].

2.2 飛秒激光直寫制備微腔

制備微腔腔體所用的樹脂材料為SU-8 2025負光刻膠(MicroChem Corp.),使用前以環戊酮以1:1的體積比進行稀釋.所用微腔增益材料為羅丹明B染料分子,使用前先將其溶于乙醇得到8%體積濃度的溶液.隨后,將所得羅丹明B溶液與SU-8光刻膠均勻混合,得到羅丹明B摻雜質量濃度為1%的染料-光刻膠混合物.然后,將染料-光刻膠混合物滴涂至玻璃或窄帶濾光片(narrow band filter,NBF;購于Fushen Guangdian Comp.)襯底上,在95°C下前烘2 h成膜,置于加工平臺待用.所用飛秒激光直寫加工系統的細節描述詳見2.1節.其中加工平臺為一個三維移動平臺,其三維移動具體通過光軸角和高度兩個參數進行控制,即平臺光軸角由一個二維掃描鏡系統控制,而平臺高度(平行于光軸)則由一個壓電微型板控制.加工所用光源的高強度脈沖由飛秒振蕩器(Tsunami,Spectra Physics)產生,波長為790 nm,脈沖寬度為120 fs,重復頻率為80 MHz.飛秒激光脈沖經由高數值孔徑的油浸物鏡(NA=1.35,倍數100×)聚焦到待加工的染料-光刻膠混合物上.加工時,各種結構設計的耦合微腔都通過點掃描的方式來實現,其光聚合過程均為雙光子聚合.曝光時所用激光功率為8—12 mW,曝光時間為300μs.加工完畢后,對曝光后的光刻膠膜進行后烘30 min,并在丙酮中顯影3 min,最終得到所需耦合微腔結構.

3 結果與討論

3.1 耦合微盤

單個圓盤微腔具有對應不同角量子數的多個回音壁模式.當激光垂直入射到微盤上時,這些模式能夠被同時激發.同時,不同尺寸的微盤往往具有不同的FSR.如果把兩個不同直徑的微盤按照邊緣某點相切的方式進行堆疊,二者之間將會形成某些共振激射模式,從而實現單模篩選.具體地,對于大小兩個微盤,其分別具有FSR1和FSR2,那么將二者進行相切堆疊后的FSR12滿足FSR12=N1FSR1=N2FSR2其中N1和N2為互質整數.可見,兩個微盤耦合后的FSR大于任一單個微盤,即耦合顯著增大了微腔的有效FSR(即游標效應),而增大的FSR最終使得耦合微盤在增益區呈現單模激射.值得注意的是,無論是微腔的尺寸還是周圍介質的折射率的微小變化,均會引起其模式的顯著變化.這點對于集成光電子器件的設計極為有用[77].

依據上述圖象和設計,可利用飛秒激光直寫加工出相切堆疊微盤,進而實現高質量單模操作,如圖2所示.圖2(a)和圖2(c)分別為兩個相切堆疊的耦合微盤的俯視顯微鏡照片和側視掃描電子顯微鏡(SEM)照片,圖2(b)和圖2(d)則分別為三個相切堆疊的耦合微盤的俯視顯微鏡照片和側視SEM照片(兩個小微盤中間夾著大微盤,直徑依次為24,30,24μm).其中,在微盤結構下方加工錐形底座,是為了支撐耦合微盤使其懸空,從而保證了形成回音壁模式所需的腔體內外具有較大反射率差.由圖2可見,飛秒激光直寫加工的高加工精度和高度三維圖案化能力能夠準確實現相切堆疊的耦合方式和多個微腔的耦合,使得不同尺寸微盤邊緣嚴格重合于一點.圖2(e)和圖2(f)分別為三個相切堆疊的耦合微盤和單個大微盤(直徑30μm)的激光光譜.以三個相切堆疊的耦合微盤為例,通過與單個微盤的激光光譜的比較,可以看出耦合微盤的顯著單模篩選效果.即單個微盤被激發后呈現出多個模式,而經過相切堆疊耦合后,只有單一模式被激發[77].

進一步地,可通過分析多耦合微盤的多模激射譜對選模機理(即游標效應)進行驗證.以兩個相切堆疊微盤構成的耦合微腔為例,取大小兩個微盤的直徑尺寸分別為60μm和36μm,對其進行激發,可獲得包含多個模式的激射譜.其中,強度較強的激射峰為峰位在639.1 nm和645.3 nm處的兩個峰,說明經過多個模式的競爭和篩選,這兩個模式最終與兩個微盤處于共振狀態.同時,通過多模激射譜可以計算出相鄰模式之間的波長差(即FSR12)約為6.2 nm,而這個耦合后的FSR12恰好為大微盤的FSR1的5倍,小微盤的FSR2的3倍.這一結果與作為選模依據的游標效應完全一致.

3.2 光柵-微盤耦合

回音壁模式微腔通常具有m個共振模式λm,由公式2πnr=m·λm決定,其中,n為回音壁模式微腔的介質折射率(本文中加工腔體所用的樹脂材料n值約1.6),r為微腔半徑.而FSR即為相鄰模式λm和λm?1之間的差值,其大小依賴于微腔半徑r.因此,諸如本文合成的直徑為30μm的微盤共振腔,其輸出模式為由FSR篩出的多個模式,不能作為需要單色輸出的微激光器.為了對其進行選模,除了像3.1小節中那樣將多個微盤進行相切堆疊耦合之外,還可以考慮直接將光柵結構與微盤進行耦合,以獲得單模輸出,如圖3所示.我們知道,當光在微腔中傳播時,在微腔表面處會形成縱深十幾到幾百納米的消逝場.因此,只要在微盤邊緣嵌入一小段光柵結構,光便會通過消逝場從光柵處向外耦合[78].也就是說,嵌入的這段光柵結構可作為集成濾波器,直接從微盤的眾多模式中選出某個模式通過,如圖3(a)和圖3(b)所示.所選模式由光柵濾波方程d·n(sinθin+sinθout)=m′·λm′決定,其中d為光柵周期,θin和θout分別為入射角和出射角(此處均為π/2),m′為光柵級數,λm′為光柵共振波長.由此可知,只有恰當選擇光柵周期d值,使得d,m′和λm′滿足上述方程時,才能實現選模.按照上述設計,所制備的光柵-微盤耦合微腔結構如圖3(c)和圖3(d)所示.其中,所加工微盤直徑為30μm,厚度為1.2μm,位于一個高7μm的去頂倒置錐形底座上(上表面直徑8.5μm,下表面直徑5μm);所加工光柵結構的長度占微盤總周長的1/3,周期約為1.6μm.具體的選模結果則由圖3(e)給出.圖3(e)為圖3(c)和圖3(d)中光柵周期為1.6μm的光柵-微盤耦合微腔的激光光譜,譜中約641.6 nm出現單模激射,與不含光柵結構的同樣規格的微盤的約641.7 nm模式基本一致.針對圖3(e)中光柵-微盤耦合微激光器的激射峰進行表征,其半峰寬為0.23 nm.利用高斯擬合可計算出耦合微腔的Q值為2790,表明光柵-微盤耦合的方式在獲得單模輸出的同時能夠保證高Q值[54].

特別地,利用光柵-微腔耦合進行集成濾波具有靈活的輸出可調性和良好的單向性.依據光柵濾波方程d·n(sinθin+sinθout)=m′·λm′,改變嵌入集成至微盤邊緣的光柵結構的周期d,便可從微盤的多個回音壁模式中篩選出對應的模式λm′,如圖3(e)所示. 圖3(e1)為直徑約30μm的微盤的多模式激光光譜,其中FSR為2.6 nm.而在此微盤邊緣嵌入光柵結構后,上述每個模式都能被獨自篩選出來,如圖3(e2)—(e6)所示.其中,經由光柵集成濾波后篩出的模式峰位依次約為636.1,637.9,641.6,644.5和647.2 nm,分別對應原微盤的多模激射譜(圖3(e1))中的約636.4,638.8,641.6,644.2和646.9 nm峰位,表明所選出的模式與原多模中的模式偏差很小,在誤差允許范圍之內.此外,根據圖3(e1)可計算出濾波前的微盤的多模平均Q值為1280,遠小于濾波后的單模Q值2790,說明光柵的引入同時縮減了峰寬.而對光柵-微盤耦合微腔的激射光強分布探測也表明,其輸出具有良好的單向性,即針對621.27,628.15和641.60 nm三個激射模式進行探測時,其輸出光強均沿“微盤中心→光柵所在圓弧”的方向分布[54].這種定向輻射很可能源自耦合耗散.也就是說,當光經過光柵場時,耦合耗散使得向外耦合發光的概率遠遠高于無光柵的情形.進一步結合有限單元法對耦合結構的電場分布進行理論模擬,能夠直觀地對光柵選模進行證實.通過點探測對光柵側面的電場強度進行模擬,可得到一個主強峰(頻率為4.7744×1014Hz)和兩個次強峰(頻率分別為4.7534×1014Hz和4.7974×1014Hz). 通過比較主強峰與次強峰的放大電場分布圖可以發現,兩個次強峰所對應的模式在光柵位置處均有嚴重耗散,使得二者無法穿過光柵結構.而主強峰所對應的模式能夠輕易穿過光柵結構,即為最終被篩選出的模式.

圖3 光柵-微盤耦合 (a)具有各向同性的多個模式分布的微盤和(b)具有定向單模的嵌入光柵的微盤的結構模型;嵌入光柵的微盤的(c)側視SEM照片和(d)俯視SEM照片;(e)多模微盤和光柵-微盤耦合的各個單模的激光光譜[54]Fig.3.Grating-coupled microdisk:Structural models of(a)an original microdisk with isotropic multi-mode distribution and(b)a grating-implanted microdisk with a directional single mode;(c)side-view and(d)top-view SEM image of the grating-implanted microdisk;(e)lasing spectra of the multi-mode microdisk and selected single-mode of the grating-coupled microdisk[54].

3.3 螺旋環-圓環與螺旋環-圓盤耦合

除了前文所述的圓盤微腔,圓環微腔也是一種具有高Q值的光學微腔,并且同樣具有各向同性輸出.在考慮了對圓環微腔結構引入對稱破缺后,人們提出了螺旋環微腔[67,79],即在圓環微腔外邊緣某處引入一個微小槽口.其二維螺旋環圖形可由極坐標方程r(φ)=r0+εφ/(2π)定義,其中r0為φ=0時的半徑(此處為螺旋環內徑),ε為形變因子(決定槽口寬度).研究表明,以螺旋環為代表的非對稱類共振腔均能顯著改善激射的方向性[67,79].基于前文對于將微腔進行三維堆疊耦合來獲得單模輸出的工作,進一步地,可以考慮在耦合體系中引入螺旋環,從而獲得同時具有單模輸出和高度單向性的微激光器.根據上述方案,設計加工了三維的圓環與螺旋環耦合微腔激光器,如圖4所示.圖4(a)—(c)依次為所加工的對比樣品微腔的SEM俯視圖,即單個微盤、圓環和螺旋環微腔,其中,微盤直徑和圓環微腔外徑均約為30.2μm,圓環內徑約為12.1μm,螺旋環的r0為12μm,ε為0.083(所致槽口寬約為1.0μm).圖4(d)和圖4(e)為所加工的兩種螺旋環耦合微腔,分別為螺旋環-圓環耦合微腔和螺旋環-圓盤耦合微腔,結構均為螺旋環相切堆疊在圓環/圓盤上方.為了方便與圖4(a)—(c)中的樣品進行比較,耦合結構中的螺旋環尺寸均與圖4(c)完全相同,而耦合結構中的圓盤和圓環的尺寸也分別與圖4(a)和圖4(b)中的樣品一致.圖4(f)為所加工的微腔與NBF襯底交界處的SEM截面圖,可以看到二者之間緊密貼合.這里采用NBF襯底來提供合適的折射率環境,主要是因為如果在耦合結構下方繼續加工前文所述的支撐底座結構會導致整個結構塌陷.同時,采用NBF襯底來替換微腔底座也使得微激光器結構得到簡化,更利于其集成和應用[23].

圖4 螺旋環-圓環與螺旋環-圓盤耦合 (a)圓盤、(b)圓環、(c)螺旋環、(d)螺旋環-圓環耦合和(e)螺旋環-圓盤耦合微腔的俯視掃描電鏡照片;(f)耦合螺旋環[(d)圖中]的放大傾斜視角掃描電鏡照片;(g)螺旋環-圓環耦合微腔的FDTD模擬結果,插入圖為594.6 nm模式的遠場強角分布;(h)和(i)分別為耦合微腔中圓環和螺旋環的模式強度分布,比例尺條為5μm[23]Fig.4.Sipral-ring-coupled ring and disk:Top-view SEM images of(a)a disk,(b)a ring,(c)a spiral-ring,(d)a spiralring-coupled ring and(e)a spiral-ring-coupled disk microcavities;(f)magni fied tilt-view SEM image of the spiral-ring microcavity coupled to a ring microcavity in(d);(g)FDTD simulation results of the spiral-ring microcavity,and the inset illustrates the far- field intensity angular distribution of the mode at 594.6 nm from the stacked cavity;(h)and(i)mode intensity distributions in underneath circular-ring cavity and the top spiral-ring cavity,respectively;the scale bar is 5 m[23].

利用532 nm的抽運光依次對上述五種微腔結構進行激發并獲得激光光譜(所用光學參數一致).通過比較發現,相對于單個圓盤、圓環的多個模式,單個螺旋環和兩種耦合微腔的輸出模式均顯著減少,其中單個螺旋環微腔和螺旋環-圓環耦合微腔均實現了單模輸出.其中,單個螺旋環微腔獲得單模輸出源自于其顯著縮小的模體積,但同時也一定程度上損耗了Q值,導致其激射閾值激增至110μJ/cm2(為圓盤和圓環微腔的兩倍以上).而通過相切堆疊進行耦合的兩種微腔,均顯示出與單個圓盤/圓環微腔相近的激射閾值,其中螺旋環-圓環耦合微腔的激射閾值約為60μJ/cm2,螺旋環-圓盤耦合微腔的激射閾值約為70μJ/cm2,說明三維的相切堆疊的耦合方式在獲得單向單模輸出的同時能夠保證Q值.進一步地,為了證實耦合的存在,針對圖4(d)中的螺旋環-圓環微腔進行了三維時域有限差分(FDTD)模擬.雖然因為計算能力的限制在模擬時不得不將所模擬的微腔直徑減半,但得到的結果在定性分析方面仍然很有價值,并且與實驗結果能夠較好地符合,如圖4(g)—(i)所示.在模式輸出方面,圖4(g)為模擬的單個圓環微腔和螺旋環-圓環堆疊微腔的電磁場譜.由圖4(g)可知:單個圓環微腔在590—600 nm的區間呈現多個銳利峰,對應著多個高Q值的模式輸出;而當螺旋環與該圓環進行相切堆疊時,其旋轉對稱性的破壞使得多數高Q值回音壁模被抑制,而僅剩一個位于594.6 nm處的單峰.圖4(g)內插圖所示的遠場強角分布圖同時印證了耦合微腔的單向輸出.在模式分布方面,圖4(h)和圖4(i)分別為堆疊微腔中位于上方的螺旋環微腔和位于下方的圓環微腔的模分布圖,通過比較分析可證實耦合的猜想.一般地,位于下方的圓環微腔邊緣整體呈現近回音壁模式的場強分布,說明在594.6 nm處存在一個高Q值模;而在二者相切堆疊位置處,結構對稱破缺的存在引發了非共振.也就是說,能量從具有高Q值的圓環微腔耦合至螺旋環微腔時,會因邊界散射而耗散,導致微腔模式的高Q值受損.然而,在圖4(i)的情形下,能量又從上方的螺旋環微腔重新耦合至下方的圓環微腔,于此同時僅有小部分能量從螺旋環槽口出射.因此,此種情形下微腔的Q值和單向性才能夠同時得到保障.進一步地,所加工的耦合微腔的Q值均由計算給出,分別為螺旋環-圓環耦合微腔Q=6.1×103,螺旋環-圓盤耦合微腔Q=7.3×103,表明三維堆疊耦合的方式能夠獲得兼具良好單向性和高Q值的微激光器[23].

4 結 論

綜上所述,本文利用飛秒激光直寫技術加工出一系列三維耦合微腔,成功地實現了具有低激射閾值和高度單向型的單模激光輸出.飛秒激光的強大三維圖案化能力能夠準確實現多種復雜的三維耦合微腔結構,包括相切堆疊的耦合微盤、集成濾波光柵的微盤和螺旋環耦合微環等.通過對激射閾值、Q值的比較以及理論模擬,可以證實上述微腔之間、微腔-光柵之間存在耦合.對于耦合微盤而言,耦合使得兩微盤的模式之間形成了游標效應,進而能夠篩選出某一共振模式;對于光柵耦合微盤和螺旋環耦合微環而言,耦合結構中的二者則分別充當濾波器和輸出端口,形成一個初步集成的微激光器.之前所提出的加工耦合微腔激光器的方法主要針對無機材料或無機-有機混合材料,而本文提出的飛秒激光直寫快速成型技術能夠針對聚合物類材料進行高效而精準的加工.通過結構控制來有效調控耦合效果和折射率環境,為單片式單向單模聚合物微激光器的加工和集成提供了有力支持.在未來的工作中,一方面將會致力于進一步提高Q值及相關腔光力學方面的研究,另一方面也會逐步將微激光器集成至生物探測器等相關器件中,針對材料兼容性和探測靈敏度等問題進行探索與解決.與仿生材料和有機二極管技術等進行交叉,我們期待有機聚合物類微腔能夠實現突破性的進展和應用.

感謝吉林大學電子科學與工程學院孫洪波教授和王磊博士的指導與幫助.

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