輻射涂層對空心渦輪葉片定向凝固組織的影響

黃福享，苗愷，魯中良，徐文梁，朱偉軍，李滌塵

西安交通大學 機械制造系統工程國家重點實驗室，西安 710049

目前，先進航空發動機、燃氣輪機主要采用定向晶葉片，大量研究表明，提高葉片定向凝固過程中固液界面前沿的溫度梯度對細化定向晶組織具有極端重要作用[1-5]。

為了提高固液界面前沿的溫度梯度，過去的工作主要集中在定向凝固爐體的改造、陶瓷鑄型結構及材料設計3個方面[6-11]。樂獻剛等[12]通過研究不同厚度隔熱擋板對DD6單晶高溫合金凝固組織的影響，發現隨著隔熱擋板厚度增加，單晶凝固過程中溫度梯度降低，但晶體生長方向與[001]偏離度變小。沈軍等[13]設計了兩種不均勻壁厚型殼以期獲得高的軸向溫度梯度和平直的固液界面，結果表明：當葉片型殼緣板壁厚與葉身壁厚之比為0.5時，固液界面在整個定向凝固過程中始終保持平直，減少了葉片雀斑缺陷的形成；當葉片型殼緣板壁厚與葉身壁厚之比為2時，定向凝固過程中葉片緣板處固液界面前沿的軸向溫度梯度從7 K/cm提高到17 K/cm，減少甚至消除了葉片雜晶的形成。Ma和Bührig-Polaczek[14]在鑄型制造過程中，在葉片型殼平臺內側添加石墨導熱體，以期減少單晶葉片變截面處雜晶的產生，結果表明，使用導熱體技術可以有效改善葉片變截面處的溫度場分布，使單晶晶粒在葉片緣板末端的金屬液過冷之前快速向葉片緣板內生長，從而顯著改善單晶葉片質量。

以上研究雖然能夠在一定程度上提高固液界面前沿的溫度梯度和冷卻速率，但是操作過程復雜，不容易實施。有研究表明[15]，鑄型輻射散熱作用越強，所形成的固液界面前沿縱向溫度梯度也就越高。本文采用數值模擬和實驗相結合的方法，對比研究了鑄型表面涂掛具有較高輻射性能的石墨涂層和氧化鉻涂層對空心渦輪葉片定向凝固組織的影響，提高了鑄件固液界面前沿的溫度梯度，細化了定向晶組織。

1 實驗材料及方法

選用DZ125高溫合金進行定向凝固實驗，其名義成分[16]見表1。

實驗選用了兩種具有較高輻射性能的涂料，分別是石墨和氧化鉻高輻射涂料，其中氧化鉻輻射涂料是采用氧化鉻和過渡族元素氧化物、硅酸鹽耐火材料，高溫摻雜形成固溶體，其XRD物相分析如圖1所示。因不同的成分在不同溫度下有不同的輻射率，選用多種材料就是發揮材料最佳溫度下的輻射性，彌補不同材料不同溫度下輻射性的差別，發揮材料的整體合力效應，提高涂料的輻射性能。

基于型芯型殼一體化陶瓷鑄型的空心渦輪葉片快速鑄造技術[17-19]可大幅提高新型葉片的研發效率。為了節省制造成本，縮短制造周期，本研究采用型芯型殼一體化制造工藝制備了空心渦輪葉片整體式陶瓷鑄型，再將陶瓷鑄型與澆冒口及支撐底盤蠟模進行組裝，按傳統熔模鑄造的工藝進行涂漿、掛砂、脫蠟、焙燒等工序制備成陶瓷鑄型模組，具體制備流程如圖2所示。

為了便于研究，根據某型號葉片尺寸設計了長為30 mm、寬為10 mm、高為100 mm的試板模型代替空心渦輪葉片，并且采用型芯型殼一體化快速制造方法制備了試板鑄型，將3個試板鑄型與澆冒口和支撐底盤蠟模進行組裝，如圖3(a)所示。經過傳統熔模鑄造制殼工藝制備了試板陶瓷鑄型模組，用刷子將石墨涂料和綠色的氧化鉻涂料分別涂掛在模組型殼的兩個鑄件型殼外表面，另外一個鑄件型殼外表面不做任何處理，作為實驗對照組，如圖3(b)和圖3(c)所示。

表 1 DZ125高溫合金化學成分Table 1 Chemical components of DZ125 superalloy

采用Procast2014鑄造仿真軟件模擬了鑄型表面輻射系數對定向凝固過程的影響規律。

定向凝固實驗在ZGD-20B三室真空高速水冷定向凝固爐中進行。保溫室上區和下區加熱溫度分別為1 500 ℃和1 520 ℃，將DZ125鎳基高溫合金熔煉加熱到1 520 ℃后澆注到預熱半小時后的陶瓷鑄型中，抽拉速率設置為5 mm/min。

采用光學顯微鏡觀察枝晶形態，用單位面積計算法測定一次枝晶間距，采用SU-8010型場發射掃描電子顯微鏡觀察γ′相形貌。

2 結果與討論

2.1 Procast數值模擬

圖4為鑄型外表面不同輻射系數(ε)下鑄件凝固分數(fs，即已凝固金屬占金屬液總量的百分數)隨凝固時間(t)的變化曲線，由圖4可以看出，隨著鑄型外表面輻射系數的增加，鑄型輻射散熱能力增強，鑄件凝固速率加快，凝固時間縮短。

圖5為鑄件縱向溫度梯度分布云圖。由于定向凝固過程中，凝固前期主要靠鑄件與結晶器的熱傳導作用散熱，隨著凝固的進行，熱傳導作用逐漸減弱，在凝固后期主要靠鑄型表面向水冷環的輻射散熱。因此隨著與結晶器距離的增加，鑄件固液界面前沿的溫度梯度快速降低，在凝固后期變化不大，如圖5所示。

圖6為鑄型外表面不同輻射系數(ε)下鑄件固液界面前沿的溫度梯度(G)隨鑄件與結晶器之間距離(D)的變化曲線。圖7為鑄型外表面不同輻射系數(ε)下鑄件冷卻速率(C)隨鑄件與結晶器距離(D)的變化曲線，由圖6和圖7可以看出，在凝固前期，溫度梯度和冷卻速率隨鑄型表面的輻射系數增加而降低，在凝固后期，溫度梯度和冷卻速率隨鑄型表面的輻射系數增加而增加。

由于鑄件在凝固前期，鑄件與水冷結晶器間的熱傳導起主要作用，凝固速率較快，已凝固金屬進入保溫室，如圖8(a)所示，保溫室的溫度較高，已經凝固的金屬溫度低于保溫室的溫度，因此它不會向外散熱，而是要吸收爐壁帶來的熱量。隨著鑄型表面輻射系數的增加，根據傳熱學基爾霍夫定律可知，鑄型表面散熱能力增加的同時，其吸熱能力相應增加，因此導致凝固前期鑄件固液界面前沿溫度梯度和冷卻速率隨著鑄型表面輻射系數的增加不增反降。在鑄件凝固后期，隨著鑄件與結晶器間的熱傳導作用降低，凝固速率降低，已凝固金屬位于輻射擋板下方，如圖8(b)所示，此時不存在已凝固金屬的重復吸熱現象，因此隨著鑄型表面輻射系數的增加，鑄件散熱能力增強，導致固液界面前沿的溫度梯度和冷卻速率增加。

2.2 枝晶形貌及一次枝晶間距

圖9為模組型殼表面不同處理狀態下試板鑄件的一次枝晶平均間距(λ)隨鑄件與水冷結晶器之間距離(D)的變化曲線。圖10為模組型殼表面不同處理狀態下試板鑄件不同高度位置的微觀組織枝晶形貌。

由圖9、圖10(a)、圖10(d)和圖10(g)可以看出，距離水冷結晶器15 mm時，由于鑄件主要靠與水冷結晶器間的熱傳導散熱，鑄型與水冷銅環之間的輻射散熱幾乎可以忽略不計，因此3種試板鑄件顯微組織的一次枝晶和二次枝晶較細，一次枝晶平均間距較小，分別僅為160、159、161 μm，相差不大；由圖9、圖10(b)、圖10(e)、圖10(h)、圖10(c)、圖10(f)和圖10(i)可以看出，隨著距水冷結晶器距離的增加，鑄件與水冷結晶器間的熱傳導能力急劇減弱，鑄件主要靠與鑄型的對流換熱以及鑄型與水冷環之間的輻射散熱，熱傳導散熱效率遠大于輻射散熱效率，從而導致鑄件冷卻速率和固液界面前沿溫度急劇下降，圖5～圖7的數值模擬結果也證實了這一點。因此3種試板鑄件隨著距離結晶器距離的增加，其顯微組織的一次枝晶平均間距增加，二次枝晶臂變大，由于3種試板鑄件的鑄型外表面輻射散熱能力的不同，導致鑄件固液界面前沿的縱向溫度梯度不同，表現在微觀組織上，其枝晶形貌和一次枝晶間距也不相同。其中型殼外表面未經任何處理時，其表面輻射系數一般為0.5左右，鑄型外表面涂覆石墨涂層后，其表面輻射系數相應增加，但是由于鑄型外表面為相對單一材料，因此隨著溫度的升高，表面輻射系數會有一定程度的下降，而鑄型外表面涂覆主要成分為氧化鉻的涂層后，由于復合材料的整體合力左右，能夠使鑄型外表面始終保持較高的輻射系數。因此鑄型外表面未經處理過的試板鑄件散熱條件最差，距離水冷結晶器60和110 mm時，對應橫截面的一次枝晶平均間距分別為327和384 μm；經過石墨涂料處理過的試板鑄件輻射散熱能力得到明顯改善，距離水冷結晶器60和110 mm時對應橫截面的一次枝晶平均間距分別為309和346 μm；經過氧化鉻涂料處理過的試板鑄件輻射散熱能力最強，距離水冷結晶器60和110 mm處對應橫截面的一次枝晶平均間距分別為303和336 μm，枝晶組織明顯細化。鑄型外表面涂覆了高輻射涂層時的鑄件與鑄型外表面未經任何處理時相比，其微觀組織一次枝晶間距在距離水冷結晶器60 mm處就有一定程度的降低。這與圖6和圖7的數值模擬結果存在一些差異，主要是因為在數值模擬過程中忽略了實際定向凝固過程中由于金屬急劇凝固和雜質等因素導致金屬與水冷結晶器間會存在一定的間隙，從而在一定程度上降低了凝固前期的熱傳導作用，使圖8(a)中所示的情況有所減輕甚至消失。

2.3 γ′相形貌

鎳基高溫合金固態相變產生的γ′相是其主要強化相，其相變組織形態和它自身是一種以Ni3Al為基的金屬間化合物。Ni3Al金屬間化合物和基體γ相一樣，都是面心立方結構，兩相點陣常數相差很小，通常小于0.5%。γ′相的數量、形態、尺寸和分布取決于合金的成分和凝固參數。圖11為模組型殼表面不同處理狀態下試板鑄件顯微組織枝晶上的γ′相形態。由圖11可以看出，試板鑄件顯微組織枝晶干上的γ′相形貌基本上呈規則的立方體形態。由于型殼外表面涂覆了石墨涂層和氧化鉻涂層后，使鑄型表面的輻射系數增加，從而提高了鑄型與水冷間的散熱效率，增加了相應鑄件的固液界面前沿溫度梯度和冷卻速率，因此與型殼外表面未經任何處理的試板鑄件相比，型殼外表面經過石墨涂料和氧化鉻涂料處理的試板鑄件顯微組織枝晶干上的γ′相明顯更加細化，立方化程度更高，如圖11(a)和圖11(b)所示。

2.4 討 論

在定向凝固過程中，枝晶間距取決于凝固界面處的散熱條件。散熱能力越強，冷卻速率越大，溫度梯度高，枝晶生長較快，相應的枝晶間距也較小。平直的固液界面使凝固過程中熱流方向也更加集中，相應的晶體生長方向與[001]方向夾角更小。較高的溫度梯度加上均勻的溫度場，能夠有效避免晶體生長中可能出現雜晶及小角度晶界，將有利于凝固組織細化，提高力學性能。

輻射傳熱熱流密度的理論計算模型[20]為

(1)

式中：q為熱流密度；Cs為斯特藩-玻爾茲曼常數(約為5.67×10-8W·m-2·K-4)；ε1和ε2為鑄型表面和水冷銅環表面的輻射系數；F1和F2分別為鑄型表面和水冷銅環的表面積；T1和T2分別為鑄型表面和水冷銅環表面溫度。

從式(1)可以看出，熱流密度的大小取決于鑄型表面與水冷銅環表面輻射系數、鑄型與水冷銅環表面積以及鑄型與水冷銅環表面的溫度差。在定向凝固前期，鑄件與水冷結晶器間的熱傳導起主要作用，在定向凝固后期，固-液界面處的熱量交換主要是鑄型表面與水冷銅環表面之間的輻射傳熱，從工程角度來講，可以通過繼續改進陶瓷鑄型與水冷銅環表面的輻射系數和增加陶瓷鑄型及水冷銅環表面積等措施來提高定向凝固過程中鑄型表面與水冷銅環表面之間的熱流密度，從而提高固液界面前沿縱向溫度梯度，細化定向晶組織。

在試板定向凝固過程中，假設陶瓷鑄型已下降50 mm，陶瓷鑄型、水冷銅環的表面積分別為0.031、0.041 m2(模組直徑為200 mm，水冷銅環直徑為260 mm)，石墨涂層表面、氧化鉻涂層表面、陶瓷鑄型表面和水冷銅環表面的輻射系數分別為0.8、0.9、0.5和0.5，鑄型表面溫度為1 660 K，水冷銅環表面溫度為298 K，將上述參數代入式(1)，得到：外表面涂掛了石墨涂層的鑄型向水冷銅環輻射散熱qg=215 kW/m2；外表面涂掛了氧化鉻涂層的鑄型向水冷銅環輻射散熱qc=230 kW/m2；無涂層的鑄型向水冷銅環輻射散熱qw=156 kW/m2。因此可以得到

qc=1.07qg=1.47qw

(2)

由式(2)可以看出，外表面涂掛氧化鉻涂層的鑄型輻射散熱能力較無涂層的鑄型提高47%，較涂掛石墨涂層的鑄型提高7%。

關于一次枝晶間距，已經由Sham[21]、Lu[22]和Hunt[23]等建立了大量的模型。由于他們分析的出發點和所給予的近似假設條件不同，其結果也各有差異。但是這些模型所表現出的共同特點是，一次枝晶間距(λ1)主要受GV的影響。在合金成分和工藝條件確定時，一次枝晶間距與溫度梯度和凝固速率的關系為[24]

(3)

式中：λ1為一次枝晶間距；N為與合金材料物性參數相關的常數；V為凝固速率(對高速水冷定向凝固爐來說，通常將凝固速率近似等于抽拉速率)。使用外表面涂掛石墨涂層、氧化鉻涂層以及無涂層的鑄型澆鑄的定向晶試板頂端一次枝晶平均間距分別為346、336、384 μm，將一次枝晶間距和抽拉速率分別代入式(3)，可以計算出三者之間的溫度梯度關系為

Gc=1.06Gg=1.31Gw

(4)

式中：Gc為鑄型外表面涂掛氧化鉻涂層時鑄件頂端的固液界面前沿溫度梯度；Gg為鑄型外表面涂掛石墨涂層時鑄件頂端的固液界面前沿溫度梯度；Gw為鑄型外表面沒有涂掛輻射涂層時鑄件頂端的固液界面前沿溫度梯度。

由式(4)可以看出，在定向凝固過程中，外表面涂掛氧化鉻涂層的鑄型輻射散熱能力較無涂層的鑄型提高31%，較涂掛石墨涂層的鑄型提高6%。

3 葉片制造實例

以某型號復雜結構空心渦輪葉片為例，通過型芯型殼一體化陶瓷鑄型制造方法制備出整體式陶瓷鑄型，在鑄型外表面涂掛氧化鉻輻射涂料，將DZ125高溫合金熔化后在定向凝固爐中澆注到整體式陶瓷鑄型中進行葉片定向凝固，澆注溫度為1 520 ℃，保溫室上區溫度為1 500 ℃，保溫室下區溫度為1 520 ℃，抽拉速率為6 mm/min。鑄件冷卻后，去除外表面陶瓷，經過宏觀腐蝕劑腐蝕后的葉片宏觀組織如圖12所示。

由圖12(a)可以看出，鑄型外表面未經任何處理時的空心渦輪葉片柱狀晶組織粗大，并有少量雜晶缺陷，由圖12(b)可以看出，使用外表面涂掛氧化鉻涂料的陶瓷鑄型澆注的空心渦輪葉片柱狀晶組織明顯細化，偏離度也有一定程度的降低。

4 結 論

1) 鑄型表面輻射系數的增加能夠有效增加鑄型向冷卻區的輻射散熱量，提高鑄件頂部的溫度梯度。

2) 通過在鑄型外表面涂掛高輻射涂層材料，使距離結晶器110 mm處的一次枝晶平均間距降低至336 μm，較添加石墨涂層減小2.9%左右，較未添加任何涂層減小12.5%左右，顯著細化了定向晶組織。

3) 采用鑄型外表面涂掛氧化鉻涂層涂料的方法成形了柱狀晶組織細化、偏離度小的復雜結構定向晶空心渦輪葉片。

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