制備125I的堆照循環回路模擬系統調試

于寧文，沈亦佳，吳宇軒，鄧新榮，向學琴，羅志福

(中國原子能科學研究院 同位素研究所，北京 102413)

125I(T1/2=59.7 d)是碘的一種放射性同位素，通過電子捕獲釋放低能γ射線(27 KeV ，X射線)。由于125I半衰期較長，γ射線能量低，無β-輻射，因而廣泛應用于核醫學臨床診斷、生物醫學研究和腫瘤近距離治療等領域。近年來，125I的醫學應用得到了迅速發展。125I通過持續短距離釋放射線，靶向作用于腫瘤組織，而正常組織不受損傷或微小損傷，以達到治療目的。臨床上，125I已用于多種惡性腫瘤(頭頸部、消化系統、胸部以及泌尿系統腫瘤等)的近距離放射治療，被認為是一種安全有效、并發癥低的治療技術。隨著125I的醫學應用日漸廣泛，國內125I的需求快速增長。但目前國內125I供應完全依靠進口，因此開展醫用核素125I制備的工藝研究迫在眉睫。

制備125I的間歇循環回路系統由中國先進研究堆(CARR)內輻照部分與反應堆外循環回收部分組成。堆內輻照部分包括安裝在反應堆孔道內的輻照瓶和反應堆水池內的監測儀器；堆外循環回收部分包括衰變瓶、尾氣凈化裝置和分子泵等。本研究對125I間歇循環回路系統在CARR安裝和輻照試驗前進行模擬 調試，擬為建立反應堆輻照制備125I回路系統提供參考。

1 實驗原理

大規模生產125I是利用反應堆熱中子輻照124Xe得到125Xe，125Xe衰變產生125I。其核反應示于圖1。

a——堆內輻照；b——堆外衰變圖1 125I核反應 a——Irradiation inside the reactor； b——Decay outside the reactorFig.1 Nuclear reaction of 125I

設計的間歇循環回路系統工藝示于圖2， 間歇循環回路[1]是在完全密閉的金屬真空系統中進行間歇循環操作。基本原理是：系統在真空狀態下，從原料氣瓶放出氙氣(124Xe)充入堆照瓶中，輻照24 h，回收堆照后氙氣(包括125Xe)，待125Xe衰變成125I后分離收集125I，余下的氙氣(124Xe)重新入堆進行循環輻照。循環操作完成后，將氙氣(包括125Xe)全部轉移到反應堆活性區以外的收集衰變瓶內，取下收集衰變瓶回收125I。

圖2 間歇循環回路系統工藝圖Fig.2 Process drawing of intermittent loop system

2 主要材料與儀器

2.1 原料氣體

天然氙氣：純度99.99%，124Xe豐度為2.4%，核工業理化工程研究院提供。

2.2 儀器

ZDF-11A1型真空計(真空計Ⅰ)：上海維太真空技術有限公司；PKR 251型真空計(真空計Ⅱ)：德國Preiffer真空技術；RHOENIX L300i型氦質譜檢漏儀：瑞士oerlikon公司；ATM.1ST型高精度壓力傳感器：瑞士STS傳感器技術有限公司；FD-110B型分子泵：北京中科科儀股份有限公司。

3 模擬回路調試工藝

125I間歇循環回路全部采用金屬連接的密閉高真空循環系統，模擬的真空系統示意圖示于圖3。依據中國先進研究堆(CARR)提供的場地條件，建立1∶1的模擬回路系統，進行模 擬真空驗證及氣體轉移實驗。在安裝調試過程中，使用真空計、壓力表和真空壓力傳感器監測真空度和壓力，使用氦質譜檢漏儀檢測系統泄漏。

3.1 準備工作

影響管路真空度的因素較多，如材料出氣率、連接部位的泄漏、材料表面清潔度、蒸汽、溫度、濕度等，要去除材料內的灰塵和減少真空系統中的大量可凝性蒸汽。在調試工作前，檢查真空泵狀態，檢查管路連接及儀表狀況。管路中的閥門等各備件經清洗、干燥后置于白瓷盤中備用。將不銹鋼管加工成適宜長度，準備安裝到管路中。準備50 L液氮，用以調試過程中使用。

3.2 真空系統調試

依據真空設計手冊調試125I間歇循環回路真空系統[2]。125I間歇循環回路系統總長約40 m，不銹鋼管路直徑0.95 cm，由標準鈦管通過卡套和法蘭連接形成一條細長的管路。系統長度遠大于20倍的管路直徑，為長管路系統。在安裝過程中，采取分段驗證調試。根據管路轉彎節點選取距分子泵4 m、18 m、34 m和40 m四個節點進行真空度測試，真空度達到10-6Pa后方能繼續進行，直到系統安裝完畢。

3.3 真空泄漏率測定

第四節點測試合格后，即完成了125I間歇循環回路系統調試，對系統進行泄漏率檢測。氦質譜檢漏靈敏度高(10-13Pa·m3/s)，能夠對 很小漏率的產品進行泄漏檢測。選用氦質譜檢漏技術中的噴吹法檢測該管路的氣密性，系統泄漏率按照GB/T 32218—2015的檢測工序[3]：開啟真空泵對管路抽真空，打開檢漏儀，待檢漏本底信號穩定后，打開標定系統的有效最小可檢漏率，并確定系統的反應時間。

圖3 模擬真空系統示意圖Fig.3 Diagrammatic sketch of analog vacuum system

3.4 天然氙模擬實驗

向安裝調試好的系統中充入不同壓力的天然氙氣，進行循環回收模擬實驗。根據堆熱工測算，氙氣在輻照過程中產生的熱量很少，體積膨脹很小。堆照瓶一次充入原料氙氣。為滿足反應堆安全的要求，輻照實驗時，堆照瓶內最高壓力不超過101.3 kPa，考慮反應發生工況事故時，輻照孔道內最高溫度可能升高到200 ℃的極端狀況，確定堆照瓶內安全定量最大充氣壓力不超過86.1 kPa。在此條件下，靶材發熱率和堆照容器表面均滿足安全要求。

4 結果與討論

4.1 調試節點測試

4.1.1第一節點實驗

按工藝要求將第一節點管線接入系統。分子泵端為真空計Ⅰ，遠端輻照瓶上為真空計Ⅱ。開啟真空泵，待電阻規讀數穩定后開啟分子泵，記錄電離規讀數，實驗4次至兩個真空計讀數達到相對穩定，記錄真空計達到穩定的時間與真空計數據。開啟分子泵后的第一節點測試數據列于表1。

表1 第一節點抽真空測試數據Table 1 Vacuum datas of the first test point after turn on molecule pump

本系統為細長管路，在真空管路內氣流有三種基本流動狀態：湍流、粘滯流和分子流。從表1數據結果可以看出，真空計Ⅰ的讀數很快降低至10-6Pa數量級，管路氣體湍流狀態很短，很快進入粘滯流狀態。第一次開啟分子泵后系統抽氣約40 min，真空度達到較穩定狀態。而隨著泵關停，第二次到第四次實驗真空度達到較穩定狀態所需抽氣時間越來越短，符合真空系統特點。

依據真空設計手冊，進行系統真空及抽真空時間核算。125I間歇循環回路真空系統管路總長約40 m。實驗結果表明管路狀態為粘滯流，采用粘滯流狀態進行計算驗證[4]。

計算平均流導用泊稷葉( Poiseuille) 公式

(1)

式中：U是長度為L的管路流導，L/s；D為管路直徑，cm ；L為管路長度，cm；P平為平均壓力，Pa。

計算管路最遠端真空度：

(2)

式中：P2為管路最遠端壓力，Pa ；P0為管路初始壓力，Pa；S為真空泵有效抽速，L/s。

計算管路抽真空時間：

1 315 s=22 min

(3)

式中：t為抽氣時間，min ；V為真空設備體積，L。

計算結果是理想狀態下的數據，影響管路真空度的因素較多，如材料表面清潔度、蒸汽、溫度、濕度及材料放氣率(不銹鋼的放氣率為3.74×10-4Pa·L/s·m2)等。因此在實際操作中，達到相應真空度需要的時間較長，為了達到更優的狀態，建議延長煉氣時間。

4.1.2第二、三、四節點實驗

將系統抽空煉氣48 h后進行真空調試。同第一節點測試方法，依次加長系統管路至18 m、34 m和40 m，順序開啟真空泵和分子泵，記錄電離規的讀數，實驗4次。第二、第三和第四節點的測試數據列于表2。由表2數據結果可以看出，管路加長后，系統抽空速率減慢，因此長管路真空系統實際操作中必須有練氣環節，否則會降低工作效率。經過約1 h，系統的真空度達到高真空區域并能保持此真空度水平，表明系統密封性好。

4.2 真空系統泄漏率檢測

每次開啟分子泵抽空系統后，關閉分子泵維持系統真空狀態48 h，記錄真空計數據[5]，結果列于表3。

表2 第二、三、四節點抽真空測試數據Table 2 Vacuum datas of the second, the third and the fourth test point after turn on molecule pump

表3 維持真空48 h后的泄漏率Table 3 Leakage rate after 48 hours vacuum maintenance

由表3數據結果可看出，系統維持真空48 h后的平均泄漏率為5.1×10-7Pa·m3/s，相對此系統的體積和長度，系統維持了較好的真空度，符合125I輻照實驗循環回路對真空度的要求。

4.3 天然氙模擬實驗

4.3.1預實驗

抽空系統和收集瓶后，關閉收集瓶和分子泵，打開原料瓶向堆照瓶分別充入20.3 kPa、45.6 kPa和70.9 kPa天然氙氣。待穩定后，打開收集瓶回收天然氙，讀取回收壓力值并記錄時間。回收實驗數據列于表4。從表4結果可以看出，逐漸增加氙氣壓力，回收時間有所增加，但都在2 min之內，系統運轉正常。

4.3.2充放氣實驗

充入86.1 kPa天然氙氣模擬充放氣實驗，與實際125I輻照實驗條件相同，進行多次模擬實驗，以驗證模擬系統。

抽空系統和收集瓶后，關閉收集瓶和分子泵，打開原料瓶向堆照瓶充入86.1 kPa天然氙。收集瓶的冷阱加入液氮，待收集瓶徹底冷卻后，打開收集瓶回收天然氙，讀取回收壓力值，記錄時間。充入86.1 kPa天然氙模擬回收實驗數據。

表4 天然氙預實驗數據Table 4 Pre-experimental datas of nurual Xenon

表5 86.1 kPa天然氙模擬實驗數據Table 5 Simulated experimental datas of nurual Xenon (P=86.1 kPa)

由表5實驗數據結果可以看出，系統對氙氣回收時間需要約120 s。氙氣入堆的堆內體積為2.382 L，氙氣的平均回收速率約為0.02 L/s，滿足實際生產需要。

5 小結

依據反應堆的設計要求和場地條件，設計的125I間歇循環回路經模擬驗證，實驗系統密封性好，可實現原料氣體安全和高效的轉移，滿足安全設計要求。影響管路真空度的因素很多，實際操作中，達到相應真空度需要的時間較長，建議延長煉氣時間。本研究開展的系統冷調試實驗為天然氙在CARR堆輻照制備125I提供了依據。

參考文獻：

[1] Farr J R, Jawad M H. ASME壓力容器設計指南[M]. 北京：化學工業出版社，2003.

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[3] 中華人民共和國家質量監督檢驗檢疫總局，中國國家標準化管理委員會. GB/T 32218—2015 真空技術 真空系統漏率測試方法[S]. 北京：中國標準出版社，2015.

[4] 馬紅芳，駱彩萍，鮑賢康，等. 真空系統的工藝計算[J]. 化工設計，2011,21(6)：9-12.

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