基于AERONET典型污染天氣下香河氣溶膠光學特性研究

王曉玲，呂睿，張棖，宋喃喃，陳璇

1. 武漢中心氣象臺，湖北 武漢 430074；2. 南京信息工程大學大氣物理學院，江蘇 南京 210044；3. 紹興市氣象局，浙江 紹興 312000；4. 天津市氣象災害防御技術中心，天津 300074

大氣氣溶膠具有很大的時空變化性，其分布特征對云、降水的形成具有非常重要的作用，是影響氣候變化和空氣質量的主要因素之一（羅云峰等，1998）。一方面，它通過吸收和散射太陽輻射改變地-氣系統的輻射收支平衡，影響全球氣候變化。另一方面，氣溶膠粒子又可作為云凝結核影響云的光學特性、云量以及云的壽命，從而間接影響地表輻射平衡。雖然近年來有關氣溶膠輻射特性及其氣候效應方面的研究一直受到高度重視，尤其在不同污染事件中氣溶膠的物理化學特征、形成機制、來源解析以及氣溶膠光學特性等方面已有大量文獻報道（李貴玲等，2014；Herckes et al.，2007；Sun et al.，2006；Yu et al.，2016；李思思等，2017），但到目前為止，氣溶膠的氣候效應仍然是人類活動引起的氣候變化預測中最大的不確定因素。

中國北方地區大氣重污染事件主要發生在春季和秋冬季節。春季尤其在3—4月沙塵天氣頻發，主要來源于沙漠和干旱地區的風蝕及風揚過程。每年春季大量的沙塵氣溶膠隨垂直氣流進入到自由大氣，經長距離傳輸可以到達中國北方地區、韓國、日本甚至跨越北太平洋到達美國西部，對大氣環境及全球地區生物循環產生重要影響（Ma et al.，2001；Ma et al.，2004）。秋冬季節，由于取暖、工業排放以及天氣條件穩定等使得霧霾天氣頻頻出現在北方地區，導致大氣能見度急劇下降，嚴重影響正常的工農業活動和交通運輸（宋宇等，2003），更嚴重的是霧霾發生時空氣中的細顆粒物濃度急劇增加，對人類健康造成極大威脅（Kang et al.，2004；Sun et al.，2006）。在污染事件備受矚目的今天，不同類型污染過程下光學特性變化特征的對比研究對控制污染以及了解氣候變化尤為重要。目前對氣溶膠光學特性研究的區域多立足于城市站點，而對市級以下站點的研究偏少。香河作為人口、經濟、工業密集的京津冀地區的重要站點，常被作為對比站點進行討論（張志薇等，2014），缺乏有針對性的研究。

近年來，多種探測手段的發展使得氣溶膠數據的獲取更加便捷，有利于氣溶膠研究的廣泛開展（宗雪梅等，2005；白淑英等，2012；羅宇翔等，2012；孫冉等；2017；Yu et al.，2017）。其中，地基探測由于其精度高的特點而備受青睞。本研究選取 2013—2017年香河站冬春兩季地基氣溶膠觀測網絡（Aerosol Robotic Network， AERONET）數據集，對河北香河大氣氣溶膠光學特性及來源進行研究，并重點對比分析春季沙塵及冬季霧霾期間氣溶膠光學特性的差異，為河北甚至整個京津冀地區大氣污染治理和氣候效應研究提供參考依據。

1 觀測站點與資料來源

1.1 站點介紹與資料來源

香河隸屬于河北省廊坊市，位于北京和天津兩個大城市大氣污染的緩沖地帶和傳輸通道上（潘月鵬等，2010），其獨特的地理位置使之成為北京大氣污染預警系統中必不可少的平臺。香河屬暖溫帶大陸性季風氣候，四季分明。春季少雨、多風，夏季高溫高濕，秋季晴朗溫和，冬季寒冷干燥。年平均氣溫約為 11.9 ℃，極端最低和最高氣溫分別為-25.5 ℃（1月）和40.2 ℃（7月）。年平均降水量為 555.3 mm，多集中在夏季，占全年總降水量的70%～80%。8月相對濕度（RH）最高，達79%；最低RH出現在2—3月，僅為49%。夏季盛行東南風，冬季多偏北風，年平均風速約為2.3 m·s-1。

本研究數據來源于美國國家航空宇航局（NASA，National Aeronautics and Space Administration）在全球建立的地基氣溶膠觀測網絡，目前已超過600多個站點，是當前世界上正在運行的大型氣溶膠觀測網絡之一，其設備定標、數據傳輸、數據分級和質量保證等都形成了統一的規范，其反演結果已被全球科學工作者所使用（Dubovik，2000；Eck et al.，2005）。本研究觀測地點位于中國科學院大氣物理研究所香河大氣綜合觀測試驗站（39.75°N，116.96°E）四樓樓頂，海拔高度36 m，周圍為農田及居民區，無高大建筑物遮擋，亦無明顯的局地排放源，周邊輕工業較為密集。觀測網絡統一采用法國CIMEL公司標準太陽光度計（CE318-1）和極化太陽光度計（CE318-11）兩種，其中前者含有5個波段，后者含有8個波段，所有通道的波段寬度為10 nm?；谔柟舛扔嫓y量的直接太陽輻射和天空輻射數據，可以反演大氣氣溶膠的光學微物理特征參數。本研究利用AERORNET完成云檢測的L1.5級產品進行氣溶膠特性分析。

沙塵和霧霾天氣的選取根據地面天氣報告、新聞報道信息進行驗證，共選出沙塵天氣6 d（132組有效數據）、霧霾天氣14 d（445組有效數據）。具體選取的日期見表1。

表1 河北香河沙塵及霧霾日的選取Table1 The selected dates of dust and haze-fog events in Xianghe

1.2 數據處理

后向軌跡及潛在源分析采用TrajStat軟件進行計算與繪制。MODIS衛星資料下載于https://worldview.earthdata.nasa.gov/。CAPLISO衛星數據由https://www-calipso.larc.nasa.gov/直接下載獲取。其余圖件數據經統計處理后均由 Origin 9.0軟件制作。

2 結果與討論

2.1 冬、春季節氣溶膠光學特性

基于HYSPLIT 4模型（Draxler et al.，2013；Rolph，2013）計算了河北香河地區冬春季節每日的72 h近地面（500 m）氣團后向軌跡，利用TrajStat軟件（Wang et al.，2009）對軌跡進行聚類并計算相應軌跡的平均氣溶膠光學厚度（AOD）。如圖 1所示，香河冬季氣團主要來自西北地區，與聚類分析結果類似。總體上，37.26%的氣團軌跡較短，更有利于污染物的積聚；而從源區貢獻看，雖然氣團經過的地點接近但污染源有很大差別，高AOD氣團來自污染較嚴重的地區，這一點在潛在源分析上更加明了。春季氣團來向較復雜。一般而言，移動速度較慢的氣團伴隨著高AOD（AOD＞1.0），其地面的氣流后向軌跡路徑較短，主要分布在河北南部和山東地區，氣流軌跡在這些地區的停留時間較長，容易攜帶沿途經過的地區的顆粒物并輸送到香河，例如春季近40%的AOD高值來源于河北南部和山東地區；而來自西北方向、移動速度快的氣團伴隨著較低的AOD（AOD＜0.5），來源于清潔的遙遠大陸，如內蒙、俄羅斯。

圖1 香河站（紅色圓點）500 m處72 h后向軌跡聚類及其相應的平均AOD（a）春季、（b）冬季和潛在源區分布（c）春季、（d）冬季Fig.1 72-hour air mass back trajectory clusters (cluster medians) at 500 m ending at Xianghe site (indicated by the circle) (a) Spring, (b) Winter and potential source zones of Beijing (c) Spring, (d) Winter calculated using HYSPLIT 4 model based software-TrajStat

為了得到細模態氣溶膠對總AOD的貢獻和細模態粒子的尺度，本研究利用Gobbi et al.（2007）提出的氣溶膠分類圖解法，根據太陽光度計測得的440～870 nm之間3個波段的AOD，計算得到兩個波段的Angstrom波長指數（AE，α），即AE（440，675）、AE（440，870）和 AE（675，870），進而得到 dAE=AE（440，675）-AE（675，870），將其描繪在氣溶膠分類圖上，從而得到細模態氣溶膠對AOD675nm的貢獻η和細模態粒子的尺度Rf。圖2所示為香河春季和冬季不同AOD時的AE和dAE的分布。由圖可見，春季高 AOD明顯多于冬季。春季高 AOD主要分布在兩個區域，一個是以粗粒子為主的區域，即細粒子對AOD的貢獻η小于30%、AE＜0.3的區域；同時香河有大量的點落在AE＞1、η＞60%、dAE＜-0.3的區域，說明高AOD多數是由以細粒子為主的氣溶膠貢獻的。冬季高 AOD主要分布在 AE＞1、η＞60%、dAE＜-0.3的范圍內，說明香河冬季主要是由細粒子氣溶膠造成的，與張志薇等（2014）和王靜等（2017）的研究結果一致。根據以往的研究結果（Liu et al.，2009），在冬季AOD較高的污染天氣條件下，較高的氣溶膠濃度會造成氣溶膠碰并增加，并且其吸濕性增長會使氣溶膠膨脹，AE減小。特別是在低溫高濕氣象條件下出現的靜穩天氣，氣溶膠消光作用增強造成大氣能見度下降，出現以細粒子為典型特征的霧霾污染。

2.2 沙塵和霧霾期間氣溶膠光學特性

2.2.1 基于衛星資料的氣溶膠特征

圖2 香河不同dAE隨AOD和AE的變化Fig.2 ?ngstrom exponent difference, δα (α (440, 675)-α (675, 870)), as a function of ?ngstrom exponent (440～870 nm) and aerosol optical depth at 675 nm.

圖3 一次沙塵和霧霾過程的MODIS衛星圖片（a，b）和CALIPSO衛星的氣溶膠類型圖（c，d）Fig.3 Images from Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer (MODIS) and aerosol types from CALIPSO

結合CALIPSO衛星氣溶膠類型圖（圖3c和圖3d，紅框為香河及周邊地區）可知，衛星經過香河上空時，沙塵期間香河地區海拔0～10 km的垂直范圍內存在大量氣溶膠，且以沙塵及污染型沙塵為主；而霧霾天氣過程發生時香河及周邊地區在高度0～2 km之間存在污染大陸型氣溶膠、煙塵以及污染型沙塵，說明香河地區霧霾污染主要來源于建筑、工業以及交通等局地源。

2.2.2 粗細粒子消光占比

AERONET將反演得到的最小dV/dlnr的粒徑區間（0.439～0.992 μm）定為粗細粒子的分界點，并推薦使用0.6 μm為作為分界值，故此處定義r＜0.6μm為細粒子，r＞0.6 μm為粗粒子。圖4所示為香河地區沙塵和霧霾兩種污染天氣下粗細粒子消光占比。由圖可知，香河沙塵和霧霾期間粗、細粒子消光占比存在明顯差異，霧霾天尤為明顯。霧霾期間，細粒子消光占比分布在 52%～98%之間，平均消光占比達到95%；說明霧霾天氣發生時細粒子消光對總消光具有重要的貢獻。而沙塵期間粗粒子消光占比在 7%～85%均有分布，平均消光占比達到60%；但細粒子消光占比也占有一定比例，范圍在15%～93%之間，表明沙塵期間下游地區粗、細粒子對總消光均具有重要貢獻。本研究中，沙塵天氣粗粒子的平均消光占比與北京沙塵天氣的占比相近（59%）（呂睿等，2016），但遠低于沙塵源區敦煌站（79%）（于興娜等，2012a），說明沙塵源區粗粒子對總消光的貢獻更為重要。

2.2.3 氣溶膠光學厚度

圖5所示為香河沙塵和霧霾天氣期間氣溶膠光學厚度隨波長的變化情況。由圖可知，兩種天氣條件下AOD均隨波長增大而減小，尤其在霧霾天氣時AOD隨波長增大而明顯下降，而沙塵期間AOD隨波長變化較平緩，說明不同污染事件氣溶膠粒子對太陽光的衰減具有波長選擇性。很顯然，香河在沙塵期間的AOD高于霧霾天氣，這歸因于沙塵天大量的粗粒子對消光的強烈貢獻。在波長 440 nm時，沙塵和霧霾期間的平均AOD分別達到了1.65和1.41，均高于北京沙塵天氣時的AOD（0.92，440 nm）（呂睿等，2016）和霧霾期間的平均值（1.34，440 nm）（于興娜等，2012b），均高于武漢（1.05，500 nm）（Wang et al.，2015）和石家莊（胡明玉，2016）多年均值（0.61，550 nm），但明顯低于沙塵源區敦煌沙塵發生時的日平均值（3.1，670 nm）（Yu et al.，2006）。香河沙塵天氣下的AOD高于天津沙塵天（0.99，440 nm），兩地霧霾天氣下的平均AOD相近（劉敬樂等，2017）。香河距北京市東南70 km，位于北京和天津2個特大城市大氣污染物的傳輸通道和緩沖地帶上，周邊地區的工業污染、人口密集以及大量人為活動排放的污染物導致香河地區污染比較嚴重，引起城市上空大氣氣溶膠負載明顯增加。尤其在沙塵天氣下，香河作為沙塵下游地區，高AOD主要由經長距離輸送的沙塵污染與局地人為污染的共同作用造成。

圖4 香河地區沙塵（a）和霧霾（b）期間粗、細粒子消光占比Fig.4 The proportions of fine and coarse particles of extinction out of the total particles extinction (440 nm) during dusty (a) and haze-fogg (b) days in Xianghe

圖5 香河沙塵和霧霾天氣期間氣溶膠光學厚度隨波長的變化Fig.5 Aerosol optical depth with wavelengths during dusty and haze-fogg days in Xianghe

圖6所示為河北香河兩種污染天氣下氣溶膠光學厚度（500 nm）的頻率分布。霧霾期間AOD分布呈單峰型，峰值分布在1.2～1.4之間，0.8～1.6之間的AOD出現的頻率達到73%。沙塵天氣時AOD在0.1～2.8之間波動，其中在1.4～1.6、2.2～2.4范圍內出現的頻率均占 17%左右，大于 1.0的高 AOD出現的頻率達到86%，說明沙塵過程的出現對AOD的貢獻較大。

圖6 河北香河兩種污染天氣下氣溶膠光學厚度（500 nm）的頻率分布Fig.6 Frequency distributions of AOD (440 nm) during dusty and haze-fogg days in Xianghe

圖7 香河地區沙塵和霧霾天氣下Angstrom波長指數（440～870 nm）與AOD（440 nm）之間的關系Fig.7 Angstrom exponent (440～870 nm) as a function of AOD (440 nm)during dusty and haze-fogg days in Xianghe

圖8 河北香河兩種污染天氣下Angstrom波長指數（440～870 nm）的頻率分布Fig.8 Frequency distributions of Angstrom exponent (440～870 nm)during dusty and haze-fogg days in Xianghe

2.2.4 Angstrom波長指數（AE）

圖 7所示為香河地區沙塵和霧霾天氣下Angstrom波長指數（440～870 nm）與AOD（440 nm）之間的關系。如圖所示，香河霧霾天氣下AE通常表現出較高值，波動范圍在0.61～1.49之間，平均值達1.19；并且隨AOD增大，AE表現出緩慢減小的趨勢，這是由于隨霧霾污染的加重，細粒子的吸濕增長或細粒子間的碰并、凝聚使得顆粒增大所導致的結果。此結果與天津（劉敬樂等，2017）、北京（于興娜等，2012a）霧霾天的平均 AE值接近，同時與南京冬季的季節平均AE也相當（王靜，2017）。很顯然，霧霾天氣的AOD和AE的關系與沙塵天氣時不同，霧霾天氣的AE通常高于0.8，而沙塵天氣通常低于0.8。當AOD為1.0～1.7之間時，沙塵期間AE的變化幅度最大；說明大氣受地面揚塵、沙塵和城市-工業氣溶膠的共同影響；AOD大于1.8時，AE的值卻低至0.05左右，表明粗沙塵氣溶膠對大氣消光起主要作用。香河沙塵期間平均AE值為0.45，略低于天津沙塵日的AE（0.55）（劉敬樂等，2017），但明顯高于沙塵源區敦煌站（0.027）和榆林站（0.1）的平均值（于興娜等，2012b），說明沙塵源區以粗沙塵粒子為主。

由圖8可知，香河沙塵期間AE的頻率分布范圍相對霧霾天寬。沙塵期間 AE變化范圍在0.05～1.25之間，其中低于0.1的AE占41%，而大于0.6的AE也占有一定比例（32%）。這表明香河作為沙塵下游地區，沙塵發生時氣溶膠主要來自長距離傳輸的粗粒子和局地產生的細顆粒的共同貢獻。霧霾期間的AE主要處于1.0～1.4之間，大于0.9的AE頻率分布高達93%，說明香河霧霾期間人為源氣溶膠占比較大，城市-工業氣溶膠類型的細粒子為主控粒子。

3 結論

（1）沙塵期間香河地區在海拔0～10 km的垂直范圍內以沙塵及污染型沙塵為主；而霧霾天氣發生時近地面氣溶膠類型為污染大陸型、煙塵以及污染型沙塵，說明香河地區霧霾污染主要來源于建筑、工業以及交通等局地源排放。

（2）沙塵和霧霾期間粗、細粒子消光占比差別明顯。霧霾期間細粒子平均消光占比達到95%，說明細粒子消光對總消光具有明顯的貢獻。而沙塵期間粗粒子消光占比為 60%，表明香河作為沙塵下游區，沙塵期間粗、細粒子對總消光均具有重要貢獻。

（3）霧霾天氣時AOD隨波長增加而明顯下降，而沙塵期間AOD隨波長變化較平緩，說明不同污染事件氣溶膠粒子對太陽光的衰減具有波長選擇性。兩種污染天氣條件下氣溶膠光學厚度均表現出較高值，波長 440 nm時沙塵和霧霾期間的平均AOD分別達到了1.65和1.41，高于北京同污染類型的平均值。

（4）香河霧霾天氣下AE通常表現出較高值，平均AE是沙塵天的2倍多，并隨AOD增大而緩慢減小。霧霾期間大于 0.9的 AE頻率分布高達93%，說明香河霧霾期間氣溶膠以細粒子為主。

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