無錫市區大氣污染物狀況及變化趨勢分析

宋 挺，龔紹琦，石浚哲，冬 梅

1.南京信息工程大學環境科學與工程學院，江蘇 南京 210044 2.無錫市環境監測中心站，江蘇 無錫 214121 3.南京信息工程大學地理與遙感學院，江蘇 南京 210044

隨著中國工業化水平逐年提升，能源消耗日趨提高，導致排放的污染物總量不斷升高，大氣污染問題日益顯著[1-2]，嚴重制約了國內經濟的可持續發展[3]。大氣污染類型在國內城市逐漸從煤煙型向煤煙與機動車尾氣混合型轉變[4-5]。NO2、SO2、CO、O3和顆粒物的多種污染物在大氣對流層中共存，構成了區域性大氣復合污染[6-7]。其中，NO2、SO2形成酸沉降，損害人體呼吸系統，并對生態環境平衡造成破壞[8]；可吸入顆粒物PM10是城市大氣污染物的重要來源[9]，其中細粒子PM2.5對人體健康造成的損害額外顯著[10]；近地面O3主要是由NOx和VOCs等前體物在光化學反應作用下形成，高濃度的近地面03嚴重危害了人體健康和生態環境，同時也是控制對流層大氣循環與大氣化學過程的重要因素[11-12]。另外，O3還能增強大氣氧化性，促進PM2.5的生成[13]。CO污染在城市空氣污染所占比重較輕，但隨著城市機動車尾氣排放總量的逐年增加，亦不能忽視其危害[14]。

大氣污染作為民眾最能直觀感知的污染類型，特別是重污染霧霾天氣在全國各大城市相繼出現，引發了廣泛的社會效應，越來越受到政府和各研究機構的重視，國內學者對大氣污染物做了大量研究。2004年8月—2005年7月，安俊琳等[15]通過對北京市區近地面監測的O3和NOx體積分數，研究了北京大氣中O3和NOx體積分數的變化特征。謝雨竹等[16]利用成都市區3個站點SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5、CO逐時觀測資料，分析了成都市區大氣污染物在夏季的構成。魏玉香等[17]利用南京市SO2、NO2、PM10的大氣監測資料，對這3項污染物在南京地區的年度與月季變化趨勢進行分析。劉興琴等[18]基于地理信息系統空間分析技術，研究了蘭州市冬季大氣污染的空間分布特征。此外，在廣州[19]、上海[20]、杭州[14]等地也對大氣污染物特征與變化進行了相關研究。

長江三角洲作為中國城鎮分布最密集、經濟發展水平最高地區，其空氣質量不容樂觀。無錫是長江三角洲地區的重要城市，其經濟水平靠前，隨著城市化進程的加快，城市空氣質量明顯下降，污染日趨嚴重。目前，已有一些無錫地區大氣污染的研究，如章志芹等[21]利用2000—2006年無錫城市日供電量資料、城市空氣污染指數、地面觀測資料對無錫地區的空氣污染指數和氣象要素的周末效應進行了研究；王濤等[22]使用無錫市區6種空氣污染物和氣象參數的自動監測數據，對2014年無錫市區空氣污染物的污染特征進行研究。但總體而言，少有針對多種大氣污染物長時間序列的污染狀況評價和趨勢分析。本研究以2012—2015年無錫市區SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5、CO監測數據資料，以及由上述6項監測數據計算得到的空氣質量指數(AQI)為基礎，開展對無錫市區長時間序列的大氣污染物污染狀況和變化趨勢分析，以期為無錫市區大氣污染控制與治理提供參考。

1 實驗部分

1.1 研究區域

無錫市位于江蘇省東南部，長江三角洲長江與太湖間的走廊部分，是太湖流域的交通樞紐。無錫市為江蘇省省轄市，下轄江陰、宜興兩縣級市，全市總面積4 787.61 km2(市區1 643.88 km2)，2014年末建城區面積522 km2，水域面積1 294 km2。屬典型亞熱帶季風氣候，四季分明，雨水充沛。無錫工業發達，城市化水平較高，2015年末機動車保有量達到177.22萬輛，人為源主要大氣污染物為SO2、NOx、煙粉塵。無錫市環保局提供的環境統計數據顯示，2015年末排放量分別為76 623.23、124 732.78、84 976.92 t。

1.2 監測數據資料

研究所用大氣監測數據由無錫市環境監測中心站提供，為2012—2015年無錫市區范圍內8個國控環境大氣監測站(雪浪、黃巷、漆塘、東亭、旺莊、榮巷、堰橋、曹張)的常規數據，見圖1。測量指標包括SO2、NO2、CO等氣態污染物以及PM2.5、PM10等顆粒態污染物濃度的日均值，以及O3日最大8 h平均值。

圖1 無錫市空氣自動監測站分布Fig.1 Location of the automatic air monitoring sites in Wuxi city

1.3 AQI

AQI為無量綱，其主要用于定量描述空氣質量狀況。《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)[23]與《環境空氣質量指數(AQI)技術規定》(HJ 633—2012)(簡稱《規定》)[24]規定了AQI的分級計算標準，參與評價的污染物分別為SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5、CO。AQI的計算如下：

(1)

AQI=max{IAQI1,IAQI2，IAQI3，…，IAQIn}

(2)

式中:IAQIp表示污染項目p的空氣質量分指數；Cp表示污染物項目的質量濃度；BPHi表示《規定》表1中與Cp相近的污染物濃度限值的高位值；BPLo表示《規定》表1中與Cp相近的污染物濃度限值的低位值;IAQIHi表示《規定》表1中與對應

的BPHi空氣質量分數；IAQILo表示《規定》中與BPLo對應的空氣質量分數。AQI取各空氣質量分指數最大值。

2 結果與討論

2.1 大氣污染物年度變化

環境空氣質量指數的一級、二級標準上限值分別為50、100[23]。2012—2015年，無錫市區SO2、CO的IAQI年均值均小于50，相應污染物含量較低；NO2、O3、PM10的IAQI年均值均為50～100，相應污染物的空氣質量良好；PM2.5的IAQI年均值除2013年大于100超標以外，其余年份均為50～100，PM2.5的空氣質量相對較差。詳見圖2。

圖2 2012—2015年空氣污染物IAQI年際變化趨勢Fig.2 Annual variation of the air pollutants IAQI index in 2012-2015

從圖2可以看到， 2012—2015年無錫市區SO2、O3質量濃度呈下降趨勢，且趨勢明顯，表明無錫市近年來對燃煤燃料排放的管控措施取得了明顯成效，SO2、O3污染得到改善；NO2質量濃度為下降趨勢，但不明顯，NO2的人為源主要來自燃料的燃燒，包括工業源和機動車尾氣排放。根據無錫市環保局提供的環境統計數據，無錫市機動車擁有量逐年增加，從2012年的138.84萬輛提升到2015年的177.22萬輛，在機動車數量持續增加的大前提下，NO2的質量濃度卻略有下降，這主要是因為無錫市對工業源NOx排放的控制，以及逐步提高機動車尾氣排放標準；CO、PM10、PM2.5從整體上看濃度上升，但趨勢不顯著，表明這3種污染物質量濃度年際變化比較平穩。

2.2 大氣污染物濃度季節變化特征

為研究無錫市區空氣污染物的季節變化特征，使用分季節的方法對各項空氣污染物監測數據進行分析。四季劃分如下：春季為3—5月，夏季為6—8月，秋季為9—11月，冬季為12月至翌年2月。將2012—2015年各項污染物的IAQI日均值以季節劃分后，得到春、夏、秋、冬四季各污染物IAQI的季節均值,見圖3。

圖3 2012—2015年空氣污染物IAQI季節變化趨勢Fig.3 Seasonal variation of the air pollutants IAQI index in 2012-2015

從圖3可以看出，有關季節變化的特征，SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO的IAQI均為冬季最高、春季與秋季次之且差異不大、夏季則相對最低。其中，SO2與CO四季的IAQI均低于50，達到一級空氣質量標準；NO2的IAQI除夏季達到一級空氣質量標準以外，其余季節空氣質量均為二級；PM10的IAQI四季均為50～100，空氣質量為良好；PM2.5的IAQI雖然在春、夏、秋三季達到二級空氣質量標準，但冬季的IAQI大于100，屬于輕度污染。

綜上，各季節SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO的IAQI均為冬季最高，夏季最低。冬季由于取暖供電需求增加，化石燃料消耗量增大，且春運期間交通運輸量的急劇提升，都會提升大氣中SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO的含量。同時，冬季溫度低，大氣層易出現輻射逆溫現象，大氣邊界層高度較低，不利于大氣中污染物的遷移擴散，易使污染物濃度上升[25-26]。夏季高溫時段，人們減少外出導致城市交通量降低，且夏季大氣邊界層高度較高，臺風也較頻繁，均有利于污染物濃度的降低和擴散，導致這5種污染物濃度下降。

O3的IAQI則為夏季最高、春季次高、秋季較低、冬季最低。O3的IAQI除冬季低于50，達到一級空氣質量標準以外，其余季節空氣質量均為二級。O3的季節變化特征與前5類污染物大致相反，最高、最低值分別出現在夏季、冬季。夏季太陽輻射強烈，光化學反應速率加快，導致反應生成物O3的增加；秋季過后太陽輻射減弱，生成O3的光化學反應速率減緩。此外，夏季植被覆蓋度高，生長旺盛，能產生大量揮發性有機物(VOCs，O3的前體物)[27]。

為進一步研究O3不同季節的日變化特點，利用2015年無錫市區O3的平均逐小時數據，對O3濃度進行分季節的日變化分析。圖4為無錫市區2015年春、夏、秋、冬四季O3濃度的日變化趨勢。可以看出，O3濃度在四個季節的日變化均為單峰型分布，其中春季、夏季、秋季峰值出現在15:00，冬季峰值出現在14:00；谷值四季均出現在07:00。O3濃度日波動從高到低依次為夏季、春季、秋季、冬季，波動變化值分別為98.6、88.7、83.2、34.9 μg/m3。近地面O3濃度主要受太陽輻射強度變化影響，日出前O3濃度隨時間變化的幅度很小，且呈緩慢下降趨勢；剛日出時太陽輻射較弱，且此時的交通早高峰排放了大量的NOx，其作為還原物消耗了O3，使O3在07:00左右出現了一天當中的谷值；隨著太陽輻射的增強，O3濃度逐漸升高，在14:00—15:00達到峰值；之后，隨著太陽輻射的減弱，O3濃度逐步遞減。

圖4 2015年四季無錫市區O3濃度日變化趨勢Fig.4 Daily variation of O3 during different seasons in 2015

2.3 大氣污染物濃度相關性分析

對2012—2015年期間的6種污染物日均值進行相關性分析，結果如表1所示。部分指標的相關曲線如圖5所示。可以看出，SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO濃度間呈兩兩正相關，且相關性極顯著(P<0.01)。一方面，這5種污染物具有同源性,汽車尾氣排放和工業生產過程大量化石燃料消耗對大氣中顆粒物、SO2、NO2、CO濃度有較高的貢獻率；另一方面，SO2、NO2是形成硫酸鹽、硝酸鹽顆粒物的直接來源，且NO2又對SO2轉化為硫酸鹽顆粒物具有催化作用。

表1 大氣污染物濃度之間相關性分析Table 1 Correlation coefficients between air pollutant concentrations

注：“*”表示相關顯著(P<0.05)；“**”表示相關極顯著(P<0.01)。

圖5 大氣污染物濃度之間相關性散點圖Fig.5 Concentration scatter plots of air pollutants′ concentration

O3與NO2、CO呈負相關，且相關性極顯著，但相關系數不高，這可能與城市近地面O3主要是由其前體物在一定的氣象條件下反應生成有關[28]。由于O3-8 h是以一天中最大的連續8 h O3濃度均值作為評價這一天臭氧水平的標準，所以數據通常取午后太陽輻射較強、溫度較高時段。日間NOx、CO等在太陽光照射下不斷被消耗，導致NOx、CO濃度下降，O3濃度上升；夜間NOx、CO等不斷累積并消耗O3，導致O3濃度下降。而相關性水平不高，一方面是因為NO2、CO濃度統計的是一整天的日均值，包括白天和夜晚，而O3濃度統計的是白天；另一方面，由于無錫市區屬于大氣復合型污染，影響無錫市區臭氧污染程度的因素增加，從而導致O3與NO2、CO的相關性較低[15]。O3濃度與SO2、PM10、PM2.5濃度間的相關性極其不顯著，它們之間沒有明顯聯系。

2.4 大氣污染物濃度的空間分布

為更加直觀地顯示空氣污染物在無錫市區的區域分布，利用2015年該市各空氣自動監測站點的空氣污染物監測數據得到的年均值，通過ArcGIS 10.2軟件，繪制出2015年無錫市區各項污染物濃度空間分布圖，見圖6。可見，除PM2.5質量濃度有部分監測區域超過空氣質量二級標準以外，其余污染物濃度水平均低于二級標準。SO2在惠山區、北塘區、新區濃度相對較高，說明無錫市區燃燒化石燃料的火電廠大多分布在這些區域；NO2、PM10、PM2.5空間分布比較類似，污染物濃度均為惠山區相對最高，錫山區次高，其他區域相對較低； O3在濱湖區的濃度顯著高于其他區域，而O3光化學反應的前體物NO2在該區域的含量較低，這可能是因為該區域其他O3前體物(VOCS、CO)含量較高；王麗濤等[29]提出中國大陸CO人為源居民生活與機動車排放占比分別為32.15%、21.75%，南長區等中心城區以及惠山區北部，居住人口與機動車保有量相對其他地區要高很多，從而造成了這些區域CO濃度顯著高于其他區域。

圖6 2015年空氣污染物濃度空間分布Fig.6 Spatial distribution of the air pollutants concentration in 2015

2.5 大氣污染物周末效應分析

周末效應由CLEVELAND等[30]在1974年首次提出，即周末O3的前體物(NOx、CO、VOCS等)濃度低于工作日濃度，但O3濃度反而高于工作日濃度的現象[31]。綜合此概念和其他對大氣污染物周末效應的相關研究[32-33]，對本文6種大氣污染物“周末效應”定義如下：當出現SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO濃度周末低于工作日，以及O3濃度周末高于工作日的現象，即為“周末效應”。通過無錫市區2012—2015年間SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3、CO的濃度(由于O3光化學反應的特征，選擇5—9月光照較強的月份進行O3的統計)，來分析各項空氣污染物濃度的周內變化(圖7)。

從圖7可以看出，SO2、NO2、PM10的濃度變化具有“周末效應”的特征，即污染物濃度工作日高于周末，且峰值均為周四、周五，而周末兩日中周六IAQI均大于周日，這首先可能是因為部分企業周六正常生產，而周日休息有關；其次也可能由于無錫市區居民周末安排導致，即周六外出娛樂，而周日選擇在家休息，致使周六的交通流量較大。與上述污染物相反的是，O3、CO、PM2.5的濃度周內變化存在“反周末效應”，即CO、PM2.5周末污染物濃度高于工作日，而O3濃度工作日要高于周末的現象。其中PM2.5可能是由于無錫市區各監測點受外來污染物影響較大，而污染物遷移所需時間造成了這種“反周末效應”[34]；CO人為源大部分來自居民生活和機動車排放[29]，無錫市民在周末(特別是周六)較多人選擇駕車出行并在外就餐，而在工作日大多選擇公共交通工具上下班，這就造成了CO的“反周末效應”特征。造成O3濃度“反周末效應”的原因比較復雜，首先是由于不同城市的大氣環境變化規律以及O3前體物排放源的各異性所造成[15]；其次，隨著大氣顆粒物特別是細顆粒物濃度的增加，大氣透光率會相應降低，從而減弱O3光化學反應速率，而無錫的PM2.5濃度周末明顯高于工作日，從而也可能導致無錫市區O3濃度出現“反周末效應”。

圖7 2012—2015年空氣污染物IAQI的周末效應Fig.7 The weekend effect of air pollutants′ concentration in 2012-2015

3 結論

1) 2012—2015年無錫市區SO2、O3質量濃度呈下降趨勢，且趨勢顯著；NO2質量濃度呈下降趨勢，但不明顯；CO、PM10、PM2.5的質量濃度年際變化比較平穩。

2) 無錫市區SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO的IAQI均為冬季最高、夏季最低；O3的IAQI則為夏季最高、冬季最低。O3濃度的四季日變化均呈單峰分布，濃度峰值出現在14:00—15:00，并于次日7:00達到谷值。

3) SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO濃度之間呈兩兩正相關，且相關性極顯著；O3濃度與NO2、CO呈顯著負相關，與SO2、PM10、PM2.5濃度之間沒有明顯關聯。

4) SO2在惠山區、北塘區、新區濃度相對較高；NO2、PM10、PM2.5污染物濃度空間分布均為惠山區相對最高，錫山區次高，其他區域相對較低；CO在惠山區、南長區濃度較高； O3在濱湖區的濃度顯著高于其他區域。

5) SO2、NO2、PM10濃度周內變化具有“周末效應”的特征，而O3、CO、PM2.5濃度周內變化出現“反周末效應”。

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