舒 麗,羅 彬,胡 健,夏 杰,張凌云,羅 斌,鐘利健,張自全
1.南充市環境監測中心站,四川 南充 637000 2.四川省環境監測總站,四川 成都 610041
近年來,大氣污染源清單建立成為研究熱點,顆粒物PM10、PM2.5排放更是成為困擾國內大氣污染的主要問題。文獻表明,PM10、PM2.5組分中含有重金屬和有機污染物有害物質,嚴重影響了城市大氣環境質量和人體健康[1-3]。因南充市地處四川盆地屬丘陵區,地勢和氣候條件極不利于大氣污染物擴散,機動車尾氣、道路揚塵、生物質燃燒、工業源等[4-7]人為因素致使污染物濃度增高,易產生霧霾天氣。近幾年,南充市城區春、秋、冬季PM10、PM2.5濃度出現超標現象,污染較為嚴重,成為四川省應對重污染天氣的重點城市之一,在全省21個市(州)城市空氣質量污染排名中靠前。為此,南充市迫切需要開展PM10、PM2.5污染控制研究,顆粒物排放清單又是控制污染的基礎,四川省已將南充市設為顆粒物排放清單調查示范點。已有研究主要集中在一二線城市[8-10],針對某一類污染源顆粒物排放清單[11],污染源類別不全。針對三四線市,尤其是鄉村道路揚塵源報道極少,有關南充市大氣PM10、PM2.5的研究均從上至下,數據主要來源于年鑒統計。本文首次展開南充市大氣顆粒物排放清單調查,主要參照環保部制定的污染物排放清單編制技術指南[12-19]排放因子法統計,采用實地調研、現場測試、相關部門數據獲取并結合統計年鑒對數據進行核實和修正。本研究結果將成為南充市尋求有效可行的大氣污染防控方法的技術支撐和科學依據,也為其他地區的相關研究提供參考。
研究區域為南充市境內所轄縣(市、區),基準年為2014年。南充市地處盆北低山區和盆中丘陵區兩大地貌的交接地帶,位于嘉陵江中游,轄3區1市5縣。轄區內地形以丘陵為主,分為淺丘帶壩、中丘中谷、高丘低山,且各占轄區面積的三分之一;屬中亞熱帶濕潤季風氣候,雨量充沛,年平均降水量1 025.2 mm,降水主要集中在5—9月。土地總面積124.8萬km2,其中農用地面積104.3萬km2,占比為83.6%;建設用地總面積13.5萬km2,占比為10.8%;其他用地面積7.0萬km2,占比為5.6%,農業為主。人口總數約759.6萬人,其中農業人口約587.6萬人,非農業人口約172.0萬人,城鎮化率為42.4%,縣(市、區)城鎮常住人口約268.74萬人。南充市2014年企業數量為565家,綜合能源消費量348.5萬t標準煤,產值能耗0.18 t標準煤/萬元。
在大氣顆粒物排放清單估算中,PM10、PM2.5來源為揚塵源、移動源、生物質燃燒源、化石燃料固定燃燒源、工藝過程源。其中,揚塵源采用實地測試和調研,以南充市各行政區域為單元劃分,覆蓋了城市區域和鄉村區域??刹殚喗梃b的文獻資料中,大氣顆粒物清單調查主要集中在城市區域,沒有涉及鄉村。本次顆粒物清單調查把土壤揚塵源中的荒地、裸地、灘涂和道路揚塵源中的公路、主干道、次干道、支路,以及施工和堆場揚塵源劃入城市區域調查范圍,將土壤揚塵源中農田、鄉村道路劃入鄉村調查范圍。移動源以本地實際調研的活動水平、排放因子與《道路機動車大氣污染物排放清單編制技術指南(試行)》[12]和《非道路移動源大氣污染物排放清單編制技術指南》[13]相結合,化石燃料固定燃燒源和工藝過程源采用現場調研和污染源普查數據相結合,生物質燃燒源采用調研與統計年鑒[20]相結合。
不同污染源采用的活動水平和排放因子有差異,為能獲取更多的數據信息以便計算時采用更準確的公式,顆粒物排放清單調查各類源分類分級時均選擇三級或四級,缺失的數據信息參考統計資料和文獻[12-19]。
2.2.1 揚塵源
土壤揚塵源排放系數即土壤揚塵的起塵效率,包括土壤顆粒粒徑分布、土壤機械組成、植被覆蓋率、地面粗糙級別、區域內的屏蔽狀況和氣象因素影響。
道路揚塵量等于調查區域鋪裝道路與非鋪裝道路揚塵量總和。南充市境內有公路、鄉村道路、城市道路,其中城市道路又分為主干道、次干道、支路。所有的公路、城市道路均為鋪裝道路,鄉村道路分為鋪裝、未鋪裝2種路面。
施工揚塵源的調查范圍為2014年報建的各類建設項目,主要包括商品房修建、房屋自建、道路的新建和翻修等類型,采用控塵措施包括地面鋪裝和灑水、安裝尼龍塑膠網、采用硬質圍擋等,部分鄉村道路的建設項目和農村自建房屋行為沒有采取控塵措施。
堆場揚塵源主要為建筑料堆,即沙石堆場。
以上幾種揚塵排放系數均參考《揚塵源顆粒物排放清單編制技術指南》[14]。
2.2.2 移動源
道路移動源。因機動車由南充市集中管理,無法獲得區縣上的詳細數據,只能獲得南充市轄區內機動車總量數據,包括保有量、車型分類、燃油類型等。此次南充市2014年機動車數據調查重點為排放水平,包括機動車保有量、年均行駛里程、排放標準、燃油使用類型、車型分類等。
非道路移動源。南充市轄區非道路移動源顆粒物排放清單調查對象依據文獻[13]中列出的排放源類別,把園林機械和保潔機械歸于小型通用車型,調查源類別廣泛覆蓋。通過調查獲取這些非道路移動車輛的保有量、平均功率、耗油量、工作周期等排放因子來計算污染物排放量。
2.2.3 生物質燃燒源
生物質燃燒源包括生物質爐具、生物質開放燃燒和生物質鍋爐。相關計算方法和系數參考《生物質燃燒源大氣污染物排放清單編制技術指南》[15],結合南充實際情況,生物質爐具排放因子主要為玉米、小麥、水稻秸稈等以及薪柴、成型燃料,活動水平為生物質爐具燃料消耗量。生物質開放燃燒包括森林火災、草原火災、秸稈露天焚燒,研究只選擇了秸稈露天焚燒。生物質鍋爐只有幾家,已經在化石燃料固定燃燒源中計算。
在計算燃料消耗量時,一定要考慮當地秸稈綜合利用情況,從農牧業局的數據得知,南充市2014年秸稈綜合利用率為72%,包括肥料化、飼料化、基料化利用。因此,剩余的28%視為生物質燃燒3類的燃料消耗量。綜上,根據文獻[15,21]建議,生物質開放燃燒比例選取20%,戶用生物質爐具燃料量占比取74%?;A數據來源于實際調查,并結合區縣統計年鑒修正獲得。
2.2.4 化石燃料固定燃燒源
化石燃料固定燃燒源[16-19]包括如下行業:電力、熱力、燃氣生產和供應業,2014年南充市沒有上述企業;南充市制造業規模較小,這次調查沒有全部包括環境統計企業,調查數據主要來源于企業調查表,且均以點源統計,制造業鍋爐活動水平為不同類型鍋爐的年燃料消耗量,通過年燃料消耗量結合與采取的控制措施相對應的去除效率進行核算;民用源調查主要針對企業,民用氣和民用耗煤量沒有進行調查,對少量醫院和賓館的鍋爐、加油站進行了調查,民用源主要針對醫院、賓館所使用鍋爐排放的大氣污染物。
2.2.5 工藝過程源
工藝過程源[16-17]估算所需的活動水平數據主要來自于調查表中產品產量、原輔料種類、消耗量。涉及化工及化學制品業、醫藥制造、涂料、油墨、顏料及類似產品制造、塑橡膠制品業等行業。
顆粒物排放清單調查的幾類污染源均采用排放系數法,不同類別的污染源PM10、PM2.5排放量計算公式和各污染源排放系數見文獻[12-19]。
2014年揚塵源、移動源、生物質燃燒源、化石燃料固定燃燒源、工藝過程源PM10、PM2.5排放情況,不同類型污染源分類、排放量見表1~表3。南充市轄區內大氣PM10、PM2.5排放總量分別為102 073、27 514 t。其中,化石燃料固定燃燒源PM10、PM2.5排放量分別為2 416.5、914.0 t,工藝過程源PM10、PM2.5排放量分別為3 518.6、1 584.7 t,道路移動源PM10、PM2.5排放量分別為1 776.76、1 618.7 t,非道路移動源PM2.5排放量為252.9 t,揚塵源PM10、PM2.5排放量分別為85 187、16 093 t,生物質燃燒源PM10、PM2.5排放量分別為9 175、7 322 t。

表1 南充市2014年大氣PM10、PM2.5化石燃料固定燃燒源和工藝過程源排放清單Table 1 The emission inventories of atmosphere PM10 and PM2.5 from fossil fuel fixed combustion and process engineering source in Nanchong 2014 t
注:“—”表示未獲得相應數據,無法計算排放量。

表2 2014年大氣PM10、PM2.5移動源排放清單Table 2 The emission inventories of atmosphere PM10 and PM2.5 from moving source in 2014 t
注:“—”表示對于非道路移動源,文獻[13]中污染物沒有PM10;其他燃料類型主要包括:壓縮天然氣(CNG)、液化天然氣(LNG)、液化石油氣(LPG)等。

表3 2014年大氣PM10、PM2.5揚塵源和生物質燃燒源排放清單Table 3 The emission inventories of atmosphere PM10 and PM2.5 from dust source and biomass combustion source in 2014 t
3.2.1 PM10、PM2.5行業排放特征及空間分布
由圖1、表4中揚塵源結果可見,2014年南充市揚塵源排放總量PM10為85 186 t、PM2.5為16 081 t。其中,分擔率趨勢均為道路揚塵源>施工揚塵源>堆場揚塵源>土壤揚塵源,PM10排放量占比分別為97.4%、2.1%、0.52%、0.03%,PM2.5排放量占比分別為97.2%、2.38%、0.41%、0.004%。城市區域揚塵源PM10為16 844 t、PM2.5為4 717 t,分別占揚塵源排放總量的19.7%、29.3%。鄉村揚塵源PM10為68 342 t、PM2.5為11 364 t,分別占揚塵源排放總量的80.2%、70.7%。結果表明,鄉村揚塵源PM10、PM2.5排放量貢獻最大。轄區污染物排放量空間分布也存在較大差異,南部縣最高,其余依次為儀隴、閬中、嘉陵、營山、高坪、西充、蓬安、順慶。其中,土壤揚塵源中只有農田有區縣數據,荒地、裸地、灘涂只有南充市總量。調查結果還表明,不同揚塵類型排放量也存在顯著差別。土壤揚塵源中荒地排放量最多,其次是灘涂、農田、裸地;道路揚塵源排放量趨勢為鄉村未鋪裝路>鄉村鋪裝路>城市區域公路>城市區域主干道>鄉村支路>城市區域次干道;堆場揚塵源風蝕階段高于卸裝階段。可見,控制道路揚塵源污染是首要任務。鄉村和城市區域分布分擔率差異很大,鄉村區域揚塵排放總量占絕對比重,這為今后污染防控揚塵源提供了科學依據和明確了方向,說明本次調查鄉村揚塵源具有重要意義。

表4 不同類型揚塵源PM10、PM2.5排放量空間分布Table 4 The spatial distribution of PM10 and PM2.5emissions from different type of dust source in Nanchong t
道路移動源結果表明,南充市機動車保有量為877 197輛,摩托車542 456輛、載客汽車261 887輛、載貨汽車72 854輛,分別占比61.8%、29.9%、8.3%。其中,輕、重型載貨汽車(柴油)分別占載貨汽車54.0%、25.2%,小型載客汽車(其他燃料)占載客汽車94.8%,普通摩托車占摩托車97.6%。不同車型的PM10、PM2.5排放量及分擔率差異較大,PM10、PM2.5排放量和分擔率趨勢相同,載貨汽車>載客汽車>摩托車,分擔率分別為68.6%、28.6%,2.8%,不同車型的分擔率與保有量占比趨勢一致。PM10、PM2.5排放量主要與保有量、車重、貨物重量、燃油、行駛里程和排放標準密切相關[22-23]。
非道路移動源,同一排放源類別中非道路移動機械的PM2.5排放量差異較大,非道路移動源各類型機械PM2.5排放量分擔率也有不同。其中,農用運輸車、挖掘機等重型類機械、灑水車、貨運船舶排放量較大,園林機械、保潔機械、漁業機械PM2.5排放量較小,飛機可以忽略不計。其中,農業機械和工程機械PM2.5分擔率較大,分別占50.2%、40.3%,其他非道路機械占比很低。如圖2所示,非道路移動源PM2.5排放量空間分布差異不大,順慶和高坪相對較高,原因是建筑施工的工程機械產生量比其他調查區高。而閬中、南部、西充的PM2.5排放量較大,這與農業機械保有量有關,這3個地區農業產業占比較重。

圖2 南充市非道路移動源PM2.5排放量Fig.2 The PM2.5 emissions of non-road moving source in Nanchong
南充市2014年秸稈總量為407.8萬t,其中水稻秸稈占比最多,其次是小麥、玉米和其他類秸稈。轄區內秸稈量存在較大差異,南部縣最多占比為17.0%,順慶區最少。轄區生物質燃燒秸稈量分布情況與秸稈總量相同。圖3結果顯示,南充市戶用生物質爐具PM10、PM2.5排放量總量分別為6 372.8、5 926.4 t。各區縣戶用生物質爐具PM10、PM2.5排放量存在差異,分布特征與秸稈消耗量一致,南部縣PM10、PM2.5排放量最高,分別為1 120.7、1 042.2 t。南充市生物質開放燃燒秸稈總量為22.8萬t,各區縣燃燒秸稈量分布趨勢與戶用生物質爐具一致,南充市生物質開放燃燒PM10、PM2.5排放量總量分別為2 802.2、2 745.6 t,嘉陵區排放量最高,分別為1 531、1 500 t。生物質燃燒源PM10、PM2.5排放量與該地區耕地面積、農業產業情況、城鎮化率相關。

圖3 南充市生物質燃燒源PM10、PM2.5排放量Fig.3 The PM10 and PM2.5 emissions of biomass combustion source in Nanchong
本次調查企業數量共294家,其中非金屬礦物制品業(黏土磚瓦及建筑砌塊制造、水泥制品制造)企業數量占45%,酒、飲料和精制茶制造業、農副食品加工業各占15.6%、14.9%,紡織業、食品制造業各占4.1%、3.4%,其他行業約占18%。南充市各區縣企業數量存在差異,儀隴、蓬安、閬中所占數量排在前三,最低為順慶區。南充市化石燃料固定燃燒源燃料種類有煤、焦炭、天然氣、燃油、生物質燃料。其中,煤年消耗量為318 855 t,焦炭為11 519 t,天然氣為5 647萬m3,燃油為120 t,生物質燃料為75 100 t。非金屬礦物制品業用煤量占總煤消耗量的72.4%,非金屬礦采選與化學原料和化學制品制造業各占13.6%、9.9%,酒、飲料和精制茶制造業與農副食品加工業各占2%、1.1%,其余行業約占1%。南充是農業大市,生物質燃料在木材加工、竹、藤、棕、草制品業、食品制造業、家具制造業和農副食品加工業等多種行業得到應用,木材加工、竹、藤、棕、草制品業與食品制造業生物質燃料消耗量分別占57%、42.6%。通過表1的調查結果計算獲得PM10、PM2.5排放量和化石燃料固定燃燒源與工藝過程源中非金屬礦物制品業PM10、PM2.5排放量分別占95.0%、94.4%和83.4%、67.9%。
3.2.2 調查區域總體排放特征
通過上述清單調查結果綜合分析,大氣PM10排放總量趨勢為揚塵源>生物質燃燒源>工藝過程源>化石燃料固定燃燒源>移動源,排放總量分別為85 186.6、9 175.0、3 518.6、2 416.5、1 777 t;PM2.5排放總量趨勢為揚塵源>生物質燃燒源>移動源>工藝過程源>化石燃料固定燃燒源,排放總量分別為16 093.2、7 322.0、1 618.7、1 584.7、914.0 t。
從圖4中PM10、PM2.5排放分擔率可見,揚塵源分擔較重,分別為83.5%、58.4%。其中,道路揚塵遠高于其他揚塵源,占比分別為66.5%、46.3%。移動源PM10、PM2.5分擔率分別為1.7%、5.9%,道路移動源貢獻占絕對比重,非道路移動源分擔較低。本次全市移動源PM10、PM2.5分擔率較低,與其他參考文獻得出的結果差異較大,主要原因是本次調查區域包含轄區內所有城市和鄉村,尤其是鄉村揚塵源和生物質燃燒源占比重,從而分攤了移動源的分擔率。移動源PM2.5排放對大氣污染物排放的影響不容忽視。生物質燃燒源PM10、PM2.5分擔率分別為9.0%、26.6%,其中生物質爐灶占絕對比重,生物質開放燃燒源占比低,這與南充市是農業大市密切相關。化石燃料固定燃燒源和工藝過程源的PM10、PM2.5排放分擔率不是很高,占比分別為2.4%、3.3%、3.4%、5.8%,這主要與南充市轄區的農業、第三產業比重較高以及能源結構調整和產能優化密切相關。

圖4 2014年南充市大氣PM10、PM2.5分擔率Fig.4 The contributions of atmosphere PM10 and PM2.5 in Nanchong 2014
3.2.3 城市區域PM10、PM2.5排放特征
鑒于本次調查污染源和調查區域廣泛深入,在此針對2014年南充市城市區域PM10、PM2.5排放特征進行分析。為能更加準確掌握南充市城區大氣PM10、PM2.5的排放情況,為南充大氣污染治理和防控提供技術支撐。其中,只統計城區揚塵源和城市周邊生物質燃燒源,其他3類源總量不變,分析結果見圖5。

圖5 2014年南充市城市區域污染源PM10、PM2.5分擔率Fig.5 The contributions of urban atmosphere PM10 and PM2.5 in Nanchong 2014
由圖5可知,城市區域PM10排放量依次為城區揚塵>工藝過程源>城市周邊生物質燃燒源>化石燃料固定燃燒源>移動源,分別為16 844、3 519、3 058、2 417、1 777 t,分擔率分別為60.0%、12.5%、12.5%、8.6%、6.3%;PM2.5排放量依次為城區揚塵>城市周邊生物質燃燒源>移動源>工藝過程源>化石燃料固定燃燒源,分別為4 718、2 441、1 619、1 585、914 t,分擔率分別為41.8%、21.6%、14.4%、14.1%、8.1%。由此看出,揚塵源和城市周邊生物質燃燒源依然對城市區域大氣PM10、PM2.5排放量貢獻率最大,移動源對城區PM2.5排放量的影響較大,貢獻排在第三。該結果與文獻研究差異和趨勢基本吻合[8,10]??梢?,城市建設、人口密度、機動車數量、秸稈燃燒等對城市區域PM10、PM2.5排放量影響很大。
1)關鍵數據缺失。缺乏反映本地排放特征的排放因子和排放水平數據。
2)數據代表性不好。使用的排放因子和其他參數不能合理代表估算對象的排放特征,或者使用的數據來源缺乏代表性。
3)缺乏經驗基礎或知識。對排放因子選取缺乏認識,導致在經驗系數選取或排放因子確定時帶來估算的不確定性。
4)數據來源不規范。在清單編制過程中,數據搜集缺乏統一的標準規范,造成數據使用不一致、替代數據選擇不盡合理等。數據來源質量問題,可能導致清單結果不確定性。
可見,在大氣污染物排放清單編制過程中,多種不確定因素影響清單估算結果的不確定性。
1)南充市2014年轄區揚塵源、移動源、生物質燃燒源、化石燃料固定燃燒源和工藝過程源PM10排放量分別為85 187、1 777、91 757、24 167、3 519 t,PM2.5分別為16 093、1 619、7 322、914、1 585 t。這5類污染源對PM10貢獻率分別為83.5%、1.7%、9.0%、2.4%、3.4%,對PM2.5貢獻率分別為58.4%、5.9%、26.6%、3.3%、5.8%。說明揚塵源是大氣中PM10、PM2.5重要排放源,道路揚塵占比最重,尤其是鄉村揚塵源PM10為68 342 t、PM2.5為11 364 t,PM10、PM2.5分別占揚塵源排放總量80.2%、70.7%;生物質燃燒源也是重要污染源;道路移動源也需引起高度重視,非道路移動源中農業機械占比相對較高,也不可忽視;非金屬礦物制品業在化石燃料固定燃燒源和工藝過程源排放量中占比高。
2)城市區域揚塵源和城市周邊生物質燃燒源排放量PM10、PM2.5分別為16 844、3 058,4 718、2 441 t,移動源、化石燃料固定燃燒源和工藝過程源總量不變,這5類污染源對PM10貢獻率分別為60.0%、12.5%、6.3%、8.6%、12.5%,對PM2.5貢獻率分別為41.8%、21.6%、14.4%、8.1%、14.1%。
3)從各轄區大氣PM10、PM2.5排放量分布情況看,儀隴、南部、閬中揚塵源貢獻率高于其他區縣,PM10排放量分別為13 681、13 244、10 981 t,PM2.5排放量分別為2 683、2 726、2 019 t。嘉陵、南部、儀隴生物質燃燒源貢獻率高于其他調查區縣,PM10排放量分別為2 224、1 363、1 177 t,PM2.5排放量分別為2 145、1 280、1 106 t,戶用生物質爐具占絕對比重。儀隴、蓬安、閬中非金屬礦物制品業燃煤消耗量較高,化石燃料固定燃燒源和工藝過程源PM10、PM2.5貢獻率也就相應較高??傮w而言,大氣PM10、PM2.5排放量空間分布差異主要與農業產值、經濟產值、土地利用面積和人口數量等因素密切相關。
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