貴州東部某燃煤電廠汞排放對周邊環境空氣及土壤的影響

高蘭蘭，傅成誠，馮新斌，李仲根，周少奇

1.貴州省環境監測中心站，貴州 貴陽 550081 2.貴州大學，貴州 貴陽 550025 3.中國科學院地球化學研究所，環境地球化學國家重點實驗室，貴州 貴陽 550081 4.貴州省科學院，貴州 貴陽 550001

汞(Hg)是一種具有高度生物累積性的有毒重金屬，即使很小的釋放量也會導致長期而嚴峻的環境健康問題。釋放到環境中的Hg易發生甲基化生成甲基汞(MeHg)，使毒性增強，MeHg還能通過食物鏈傳遞作用，逐級放大，在高營養級生物中高度富集，可通過人體的血腦屏障，對人體中樞神經系統產生危害[1]。Hg可通過自然過程與人為活動釋放和遷移進入環境中，據估算，全球Hg排放中人為排放的Hg占60%～80%[2]。在中國，煤炭是主要的自然資源和化石燃料，廣泛用于火力發電廠的燃料，而煤炭中Hg平均含量為0.22 mg/kg[3]，其燃燒后Hg排放不容忽視。研究表明，1999年中國的人為排放總Hg為536(±236) t，其中38%來自于煤炭燃燒[4]。2010年，全球經煤炭燃燒過程向大氣排放的Hg為474 t，來自燃煤電廠和工業用途的排放量超過85%[1]，呈增加趨勢。燃煤電廠排放的Hg不僅造成大氣污染，還會經干濕沉降累積于土壤中，造成土壤環境污染。為了摸清貴州東部某典型燃煤電廠周邊環境空氣及土壤Hg污染狀況，對貴州東部某典型燃煤電廠周邊環境空氣和土壤Hg含量進行監測，對其分布特征進行研究，以期為該電廠周邊大氣污染和土壤環境Hg污染的防治提供科學依據。

1 實驗部分

1.1 火電廠概況

該燃煤火電廠位于貴州東部銅仁地區。屬亞熱帶季風性濕潤氣候，冬無嚴寒，夏無酷暑。年平均相對溫度79%，年降水量1 174.1 mm，年日照時數1 206.7 h。該電廠現有建設規模為2×300 MW亞臨界凝汽式汽輪發電機組，于2004年4月開工建設，1號機組2006年3月投入試運行，2號機組2006年10月投入試運行。原有電廠2×12 MW機組已于2005年1月1日正式關停。目前，該電廠的污染控制措施為選擇性催化還原脫硝、靜電除塵、石灰石-石膏濕法脫硫。

1.2 樣品采集

根據該燃煤電廠所在地地形特征并結合當地年統計的風向玫瑰圖，在電廠周圍不同半徑處采集土壤樣品。土壤樣品采集嚴格按照《土壤環境監測技術規范》(HJ/T 166—2004)執行。共設11個采樣點位，采樣深度為地表以下5～20 cm，采樣點位分布見圖1。同時，在電廠的實測下風向上、距電廠5.0 km范圍內監測環境空氣總Hg濃度，用Lumex RA-915 M測汞儀，共監測30個樣點。

圖1 電廠周邊土壤樣品采樣點位分布示意圖Fig.1 Distribution of soil sampling points around the power plant

1.3 樣品分析測試

1.3.1 樣品處理

采集的土壤樣品經通風晾干，去除碎石、植物殘根等外來物后采用木棍碾碎，過0.15 mm尼龍篩后裝袋備用。

1.3.2 樣品分析

土壤Hg含量分析：稱取0.100 0～0.300 0 g經上述處理后的土壤樣品，利用Lumex RA-915M測汞儀進行測定。

土壤pH分析：采用實驗室超純水為浸提液，土-水混合溶液的質量比為1∶2.5。稱取過125 μm篩的自然風干土壤樣品10.0 g置于50 mL塑料離心管中，加入25 mL超純水，在振蕩器上振蕩5 min，靜置1～3 h后，將校正好的pH計玻璃電極插入上層清液中，待讀數穩定后記錄待測溶液的pH。

土壤有機質分析：采用重鉻酸鉀容量法進行測定。稱取0.10～0.20 g經處理后的土壤樣品加入50 mL比色管中，準確加入5 mL濃度為0.16 mol/L的K2Cr2O7溶液。搖勻置入沸水中，在100 ℃下保持15 min，將比色管中的反應物全部轉入250 mL三角瓶中，加水至120 mL左右，加3滴鄰菲羅啉指示劑，用濃度為0.2 mol/L的FeSO4溶液滴定至轉為紅色為止。

1.3.3 質量控制

樣品在分析測試過程中均嚴格實施質控措施，包括平行樣分析、樣品加標回收等，其中加標回收率為90%～112%，分析質量可靠。

1.4 土壤Hg污染評價方法

1.4.1 單因子污染指數法

采用單因子污染指數法[5]對該燃煤電廠周邊表層土壤Hg污染程度進行評價，其計算公式為

Pi=Ci/S

(1)

式中：P為單因子污染指數;Ci為第i個采樣點土壤Hg的實測值;S為Hg污染評價標準的臨界值，本次研究選擇貴州省A層土壤背景值[6]作為臨界值。污染程度劃分等級:P≤1為非污染，13為重度污染[7]。

1.4.2 地累積指數法

采用地累積指數法對該燃煤電廠周邊表層土壤Hg污染現狀進行評價，其計算公式為

Igeo=log2[Cn/(k×S)]

(2)

式中：Igeo為地累積指數；Cn為第n個采樣點土壤Hg實測值；k為考慮各地巖石差異可能會引起背景值變化而取的系數[8]，取值為1.5;S為土壤中Hg的地球化學背景值，本次研究選擇貴州省A層土壤背景值[6]作為背景值。地積累指數法[9]評價結果分級標準,見表1。

表1 地累積指數分級標準Table 1 Grading standard of The index of geo-accumulation

1.4.3 Hakanson潛在生態危害指數法

采用Hakanson潛在生態危害指數法對該燃煤電廠周邊表層土壤Hg污染現狀進行評價。其計算公式為

Ei=T·Pi，Pi=Ci/S

(3)

式中：Ei為Hg的潛在生態危害系數;T為Hg的毒性系數(以40計)[10];Ci為第i個采樣點土壤Hg含量測定值;S為Hg的地球化學參比值(背景值)，本次研究選擇貴州省A層土壤背景值[6]作為參比值。Hakanson潛在生態危害指數法[11]評價結果分級標準,見表2。

表2 潛在生態危害指數土壤質量分級標準Table 2 Soil quality classification standard of potential ecological risk index

1.5 數理統計

采用Excel 2003、SPSS 19.0軟件對數據進行統計、相關性分析，采用Origin、Coreldraw 14.0對圖件進行繪制。

2 結果與討論

2.1 燃煤電廠周邊環境空氣Hg含量特征

該燃煤電廠下風向環境空氣中Hg濃度為23.6～169.9 ng/m3，平均值為91.7 ng/m3，遠高于北半球大氣氣態總Hg的平均背景值(1.5～2.0 ng/m3)[12]，但低于國內規定的人居環境大氣Hg標準值(300 ng/m3)，也低于吸入元素Hg無癌癥影響經驗值(200 ng/m3)，見圖2。電廠周邊環境空氣中Hg的濃度隨距離的變化而呈現不同的趨勢，表現為2.7 km范圍內Hg濃度隨距離的增大而增大，在2.7 km處出現最大值；2.7～5.0 km范圍內Hg濃度隨距離的增大而減小。鄭劍銘等[13]研究指出，環境空氣Hg濃度分布是高斯擴散與干濕沉降共同作用的結果，環境空氣Hg濃度最大值出現在距排放源1～2 km的環形區域內，在2.0 km范圍外，環境空氣平均Hg濃度隨采樣點與污染源距離的增大而減小，其結論與本研究結果基本相同。可見，燃煤電廠Hg排放已造成周邊環境空氣Hg濃度的增加，并隨著距離的增加濃度值呈現先增后降的趨勢，拐點在距離排放口2～3 km處。

圖2 電廠周邊下風向地表空氣Hg濃度Fig.2 Mercury concentration of up-ground air of power plant

2.2 燃煤電廠周邊土壤中Hg含量及理化性質

分析結果表明，該燃煤電廠周邊表層土壤pH為5.88～7.90，平均值為6.95，變異系數為10.45%,土壤呈中性。土壤有機質含量為1.27%～6.49%，平均值為3.37%，變異系數為54.78%。土壤Hg含量為0.371～2.928 mg/kg，平均值為0.939 mg/kg，略高于國家《土壤環境質量標準》(征求意見稿)(GB 15618—2008) 中的二級標準限值(0.7 mg/kg，6.5

國內對燃煤電廠周邊土壤Hg富集情況已開展了少量研究，所得結果不盡相同。其中，陜西寶雞電廠周邊土壤Hg含量為0.137～2.105 mg/kg, 平均值為0.606 mg/kg[14]；安徽蕪湖燃煤電廠周邊土壤Hg含量為0.025～1.696 mg/kg，平均值為0.212 mg/kg[15]；安徽省某電廠周邊土壤Hg含量為0.015～0.076 mg/kg，均值為0.030 mg/kg(n=60)[16]；內蒙古自治區某電廠周邊土壤Hg含量為0.06～0.49 mg/kg，均值為0.23 mg/kg[17]。該燃煤電廠周邊表層土壤Hg含量，明顯高于前人研究數據，這可能與該電廠的運營年限相對較長有關，燃煤電廠排放的Hg通過干濕沉降在土壤中累積，致使土壤Hg含量增高。

此外，有研究表明，貴州煤炭中Hg的平均含量為0.552 mg/kg，燃煤引起的汞污染問題非常嚴重[18-20]。該燃煤電廠周邊土壤Hg含量為貴州省A層土壤背景值的8.5倍，可見，該燃煤電廠已引起周邊土壤Hg的累積，潛在環境問題突出。燃煤電廠周邊土壤Hg含量的變異系數較大，為91.20%，表明土壤Hg的空間差布受外界影響嚴重，存在較大的空間差異。采樣點S1、S10土壤Hg含量明顯較低，且位于電廠非主導風向的下風向，說明電廠主導風向上土壤Hg污染更嚴重。同時，從分布特征上看，燃煤電廠周邊1 km內土壤中Hg濃度明顯高于1 km外土壤中Hg濃度。可見,燃煤電廠氣態污染物的排放是周邊土壤污染的主要因素。電廠周邊土壤Hg含量和理化性質見表3。

表3 電廠周邊土壤Hg含量和理化性質Table 3 mercury content and physicochemical properties of soil around power plant

2.3 燃煤電廠周邊土壤Hg污染評價

以貴州省A層土壤背景值0.110 mg/kg為臨界值，燃煤電廠周邊土壤Hg污染的3種評價方法結果，見表4。Hg的單因子污染指數(P)為3.373～26.618，平均值為8.531，所有樣品點位均為重度污染水平。Hg的地積累指數(Igeo)為1.169～4.149，平均值為2.224，整體呈現中度至重度污染水平，其中54.5%的樣品點位呈中度至重度污染水平，36.4%的樣品點呈中度污染水平。僅一個樣品點位(S6)呈現重污染至極重污染水平。根據Hg的Hakanson潛在生態危害指數評價結果，該區土壤Hg的潛在生態危害指數(Ei)為134.909～1 064.727，平均值為341.256，表明該區表層土壤的潛在生態危害程度整體為極強水平。其中36.4%的樣品點位的潛在生態危害程度為極強水平，54.5%的樣品點位的潛在生態危害程度為很強水平，僅一個樣品點位(S8)的潛在生態危害程度為強水平。可以看出，單因子污染指數法不能準確反映實際情況，地積累指數法與Hakanson潛在生態危害指數評價結果類似。

以不同采樣半徑內表層土壤Hg平均值進行統計分析。結果表明，與電廠距離小于1.0 km范圍內污染程度最嚴重，2.0～5.0 km次之，1.0～2.0 km范圍內的樣品點位污染程度較輕。有研究表明，燃煤電廠周圍1～2 km內表層土壤Hg污染程度有所升高，而2 km以外污染程度隨距電廠距離的增加而降低[16]。方鳳滿研究得出，表層土壤Hg含量在距燃煤電廠1.0 km處最大，距離1.0 km內次之，距離1.0 km以外，土壤Hg含量隨距離增大而減小，衰減趨勢明顯[15]。然而，本研究得出的2.0～5.0 km污染程度高于1.0～2.0 km的樣品點位，表明該燃煤電廠周邊土壤Hg污染范圍較廣。

表4 燃煤電廠周邊土壤Hg污染評價結果Table 4 The results of mercury pollution assessment in soil around coal fired power plant

圖3 燃煤電廠周邊土壤Hg含量與土壤理化性質關系Fig.3 The relationship between soil mercury content and soil physicochemical properties

2.4 Hg含量與土壤理化性質的相關性

2.4.1 土壤pH

pH是土壤化學性質的綜合反映，會影響土壤中各陰陽離子的吸附程度。方鳳滿等[15]研究認為，偏酸性和中性的蕪湖燃煤電廠周邊土壤中Hg含量與土壤pH呈正相關性。也有學者認為，在中性偏堿性的土壤中Hg含量與pH呈負相關關系[21-22]。王道涵等[17]研究表明，在堿性土壤中，pH<8時，隨著pH的升高，Hg含量也升高，但當pH繼續升高(>8.0)時，Hg2+吸附量卻會降低。這是由于pH升高，H+濃度降低，減少了H+和Hg2+在吸附點位上的競爭作用。低pH土壤中會有更多的H+、Hg2+競爭吸附點位，導致Hg2+吸附量小；而在pH繼續升高(>8.0)時，Hg2+吸附量卻會降低。這是由于達到一定的pH以后，OH-濃度隨pH升高而增加，使Hg(OH)Cl的活性比Hg(OH)2高，因此土壤中Hg2+的吸附量也隨之降低[23]。本研究中，電廠周邊土壤pH為5.88～7.90，平均值為6.95，土壤Hg含量與土壤pH呈一定程度的正相關性，與方鳳滿等研究結果一致，但短距離內土壤pH跨度較大，形成這種結果的原因可能是燃煤電廠排放污染物(如二氧化硫、氮氧化物等)已破壞了周邊土壤原有平衡，同時排出的廢氣中含有一定量的氯化汞，原有的Hg(OH)2與HgCl2的吸附平衡狀態被打破，H+與OH-的多少不再決定Hg2+的吸附量。

2.4.2 土壤有機質

眾多研究表明，土壤Hg含量與土壤有機質呈正相關關系[17,22]。陳文娟等[24]研究指出，土壤Hg含量與土壤有機質呈一定程度的正相關性(r=0.193 1)。本次研究得出，該區土壤有機質含量為1.27%～6.49%，平均值為3.37%，土壤Hg含量與土壤有機質呈負相關(圖3)。

MILLER等[25]研究發現，有機質內存在多種能與Hg結合的點位，如酚羥基、氨基、羧基、巰基等基團，這些基團競爭結合Hg，因此有機質是Hg的重要絡合配體，對Hg的生物地球化學循環有重要作用。HAITZER等[26]研究發現，低pH環境不利于有機質與Hg2+的結合，因為氫離子與Hg2+競爭有機質上的結合位點。本次研究得出，土壤Hg含量與土壤有機質呈負相關性，可能存在低pH環境的影響，也可能是樣品量少產生的影響。在今后的研究中應該加大采樣點位數量，進一步分析土壤Hg含量與土壤有機質的相關關系。此外，由于該燃煤電廠周邊土壤Hg累積作用明顯，污染嚴重，致使土壤有機質吸附Hg的平衡被打破，正相關性未得到體現，甚至呈現負相關性的結論。

3 結論

1)燃煤電廠下風向環境空氣中Hg的濃度為23.6～169.9 ng/m3，平均值為91.7 ng/m3，遠高于北半球大氣氣態總Hg的背景值(1.5～2.0 ng/m3)。環境空氣中Hg濃度在2.7 km范圍內隨距離的增大而增大，在2.7 km處出現最大值，2.7～5.0 km范圍內Hg濃度隨距離的增大而減小。

2)燃煤電廠周邊表層土壤中Hg的含量為0.371～2.928 mg/kg，平均值為0.939 mg/kg。高于《土壤環境質量標準》(GB 15618—2008)中的二級標準值，高于貴州省A層土壤背景值(0.11 mg/kg)，是貴州A層土壤Hg背景值的8.5倍。

3)電廠周邊土壤Hg的單因子污染指數結果表明，所有樣品點位均呈現重度污染水平。Hg的地積累指數為1.169～4.149，平均值為2.224，整體呈現中等至重度污染水平，其中54.5%的樣品點位為中等至重度污染水平，36.4%的樣品點位呈中度污染水平。Hakanson潛在生態危害指數評價結果與地積累指數法評價結果類似。

4)電廠周邊土壤pH為5.88～7.90，呈弱酸性至中性。土壤Hg含量與土壤pH呈一定程度的正相關。土壤有機質含量為1.27%～6.49%，平均值為3.37%，受燃煤電廠影響，土壤Hg含量高，累積作用明顯，土壤Hg含量與土壤有機質未表現出正相關性。

5)目前，對燃煤電廠污染物排放的行政管理主要集中在廢氣、廢水、廢渣的有組織排放方面，對污染物排放造成周邊環境累積污染的關注仍較少。建議行政管理部門應加強對燃煤電廠周邊環境空氣、土壤的監測及管理，將周邊環境監測納入電廠監督性監測，并制定出符合燃煤電廠周邊環境污染特征的定期環境影響后評價機制。

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