激光散射法懸浮顆粒濃度檢測的理論研究

劉永杰 于瀟禹 孫旭 施云波

摘 要：懸浮顆粒濃度是環(huán)境污染物濃度檢測中一項重要指標。針對空氣中懸浮顆粒濃度自動測量的實現(xiàn)方法問題，研究了一種基于激光散射法測量懸浮顆粒濃度的理論方法。確定了以Mie散射原理作為激光散射法測量顆粒濃度的理論依據(jù)。在Mie散射的基礎上，對懸浮顆粒物的光散射特性進行了理論分析，通過MATLAB軟件仿真分析了不同特征參數(shù)下的單個懸浮顆粒的散射光強度分布曲線和消光系數(shù)曲線，分別得到了散射光強分布與入射光波長λ、折射率m（實部和虛部）、顆粒粒徑α之間的關(guān)系。結(jié)合仿真分析的結(jié)果，應用遺傳尋優(yōu)算法對粒徑分布進行反演，通過反演結(jié)果證明了本方案在理論上的可靠性。驗證表明，該研究所設計方法能精確地實現(xiàn)懸浮顆粒物質(zhì)量濃度的測量，為相關(guān)檢測儀器的設計提供理論基礎。

關(guān)鍵詞：

激光散射法；Mie散射；懸浮顆粒；MATLAB；遺傳尋優(yōu)算法

DOI：10.15938/j.jhust.2018.03.004

中圖分類號： X831，TH741

文獻標志碼： A

文章編號： 1007-2683（2018）03-0021-07

Theoretical Study on Concentration Monitoring of Suspended

Particles by Laser Scattering Method

LIU Yong-jie， YU Xiao-yu， SUN Xu， SHI Yun-bo

（Harbin University of Science and Technology， School of Measurement and Control Technology and Communication Engineering， Key Laboratory of Measurement and Control technology and Instrument in Heilongjiang Province， Harbin 150080， China）

Abstract：Suspended particles detection is an important indicator of environmental pollution detection. Aiming at the measurement of suspended particles in the air， a theoretical design method is studied in this paper， which is based on the laser scattering method to measure the concentration of suspended particles. Firstly， the theory of particle concentration measurement based on laser scattering method is used for Mie scattering theory. Secondly， the light scattering properties of suspended particulate matter has been analysed， through the MATLAB simulation different characteristic parameters of a single suspended particle scattering light intensity distribution curve and extinction coefficient， get the relationship between the scattered light intensity distribution and the incident wavelength λ， the refractive index m （real part and imaginary part） and the particle size α. Finally， based on the simulation results， the particle size distribution is retrieved by the genetic algorithm， and the reliability of the scheme is proved by the inversion results. The verification shows that the method can accurately measure the mass concentration of suspended particulate matter.

Keywords：laser scattering； mie scattering； suspended particles； MATLAB； genetic optimization algorithm

0 引 言

隨著現(xiàn)代工業(yè)的發(fā)展，環(huán)境污染問題逐漸進入人們的視野，特別是近年來我國京津地區(qū)大范圍發(fā)生連續(xù)霧霾天氣[1-2]，使整個社會對空氣污染問題尤其是對懸浮顆粒物的關(guān)注程度逐漸增強。懸浮顆粒是指大氣中PM1、PM2.5、PM10等粒徑小于100μm的固體微粒[3]。研究表明：顆粒物是造成霧霾天氣污染的主要污染物，粒徑小于10μm粒徑的顆粒物可沉積在上呼吸道，粒徑小于2μm的顆粒可進入支氣管和肺泡，已經(jīng)嚴重污染了大氣環(huán)境和影響了人類健康[4-9]。因此，大氣懸浮顆粒的準確監(jiān)測和防控也成為當前迫在眉睫的科學研究方向。

目前，國內(nèi)外針對懸浮顆粒的測量方法主要有微量振蕩天平法、β射線吸收法和稱重法三種。微量振蕩天平法是以錐形元件震蕩微量天平原理為基礎測量懸浮顆粒物質(zhì)量濃度，測量靈敏度度較高；但測量成本較高并且受濕度影響較大[10]。β射線吸收法通過測量濾膜上懸浮顆粒物對β射線的吸收強度來計算顆粒物質(zhì)量濃度，能夠?qū)崿F(xiàn)自動、實時測量；但在測量中使用了放射性同位素，測量受人為影響較大[11]。稱重法是我國GB/T 15432-1995標準規(guī)定的對顆粒的測量方法，由采樣前后顆粒物在濾膜上的重量差和所測量的氣體體積計算得到顆粒物的濃度。測量的原理簡單，數(shù)據(jù)可靠，精度高；但時效低，不能實時測量，易引入人工誤差[12]。

Mie粒子光散射原理[13]是光散射法顆粒檢測的理論依據(jù)。當光束入射到顆粒物上時，入射光發(fā)生光散射現(xiàn)象[14-15]。在顆粒物特性一定的情況下，散射光強度與顆粒物質(zhì)量濃度成線性關(guān)系。通過測量散射光強度，依照換算公式可得顆粒物質(zhì)量濃度。分析可知，光散射法具有測量范圍寬，適應性廣，偏振光影響誤差小、智能化微型化程度較高、可連續(xù)實時測量、原理簡單、比較實用等優(yōu)點。

本文以懸浮顆粒在光束中的Mie光散射現(xiàn)象為原理，建立散射數(shù)學模型；首先，運用MATLAB仿真了入射光波長λ、懸浮顆粒的折射率m和顆粒粒徑α對散射光強的散射角分布特性；之后，根據(jù)理論分析得到的參數(shù)運用遺傳算法進行顆粒粒徑的反演。

1 測量原理

光束經(jīng)過不均勻介質(zhì)后會發(fā)生光散射現(xiàn)象。當散射粒子的粒徑遠小于光波長時，屬于瑞利散射，散射光的強度在所有的方向上是均勻的，且與入射波長呈現(xiàn)四次方反比關(guān)系。當散射粒子的粒徑等于或者大于入射波長時，散射光的強度與散射角度有關(guān)，與入射光沒有依賴關(guān)系，屬于米氏散射。1908年，Mie研究了微粒的光散射現(xiàn)象，并依據(jù)麥克斯韋方程組進行嚴密的數(shù)學推導，得到了適用于所有懸浮顆粒散射的精確解。懸浮顆粒的檢測是依據(jù)光的Mie散射原理反演懸浮顆粒物質(zhì)量濃度的過程。

激光發(fā)生器產(chǎn)生的光束經(jīng)聚焦透鏡、準直透鏡，得到近似理想光束。光束經(jīng)懸浮顆粒物時發(fā)生光散射現(xiàn)象。根據(jù)Mie散射原理，懸浮顆粒質(zhì)量濃度與光束散射后光強滿足關(guān)系式。

Mυ=4π3r2ρII03λ2νS∑iI1α，m，θ+I2α，m，θnrDiD3iΔDi（1）

式中：r為顆粒與光強檢測器之間的距離；ρ為懸浮顆粒的相對密度；I為入射光散射后的光強；I0為入射光強度；λ為入射光的波長；V是被檢測氣體流速；S為檢測氣體流動管道的截面積；I1、I2為散射光強垂直和水平分量，與顆粒粒徑α、顆粒折射率m、散射角θ有關(guān)；nr（Di）是懸浮顆粒歸一化函數(shù)；D為微粒直徑。

由式（1）可知，在光束波長和顆粒物特性一定的條件下，懸浮顆粒質(zhì)量濃度與散射光強度大小成線性關(guān)系。在特定結(jié)構(gòu)下，入射光波長已知，選取合適的散射角，通過測量得到散射光強度就能計算得到懸浮顆粒物質(zhì)量濃度。

2 單個粒子散射光強分布特性

根據(jù)Mie散射基本理論，相對于入射光和散射光確定的散射平面，散射光強的垂直與水平分量可以用散射振幅函數(shù)表示：

I=λ28π2r2I1+I2I0（2）

I1α，m，θ=S12（3）

I2α，m，θ=S22（4）

散射振幅函數(shù)S1和S2表達式：

S1=∑

SymboleB@n=12n+1nn+1anπncosθ+bnτncosθ（5）

S2=∑

SymboleB@n=12n+1nn+1anτncosθ+bnπncosθ （6）

參量αn和bn定義為：

αn=ψnxψnmx-mψnmxψnxξxψnmx-mψnmxξnx（7）

bn=mψnxψnmx-ψnmxψnxmξxψnmx-ψnmxξnx（8）

πncosθ=p1ncosθsinθ（9）

τncosθ=dp1ncosθdθ（10）

式中，x=πα/λ，αn和bn是Mie系數(shù)，是與第一類Jn+1/2（z）半整數(shù)階貝塞爾函數(shù)和第二類Hn+1/2（z）半整數(shù)階漢克爾函數(shù)有關(guān)的函數(shù)；πn（cosθ）和τn（cosθ）是只與散射角θ有關(guān)的勒讓德多項式。

由式（2）～（10）可知，懸浮顆粒的散射光強分布與入射光波長λ、顆粒粒徑α、顆粒物折射率m有關(guān)。為了更清楚的分析懸浮顆粒對散射光強的影響情況，入射光強I0取單位強度，選取有關(guān)參量進行MATLAB理論模擬，得到相應的參量在不同散射角的散射光強值。

2.1 顆粒物折射率對散射光強度的影響

由Mie理論計算公式得知，懸浮顆粒折射率對散射光強的計算是一個極其重要的量，是影響散射光強數(shù)值計算的重要因素。折射率表示如下。

m=m1- im2（11）

式中，m1指光在真空中的速度與光在該材料中的速度的比率。與材料的屬性有關(guān)，體現(xiàn)為入射光在介質(zhì)內(nèi)部的散射效果。m2表示光在介質(zhì)中傳播時光強衰減的快慢，即消光系數(shù)[16]，表現(xiàn)為介質(zhì)的吸收效果。

顆粒折射率取不同值時，不同粒徑與消光系數(shù)關(guān)系如圖1所示，取波長λ=650nm。圖1（a）、（b）、（c）、（d）分別是折射率實部為1.33、1.57、2.0，折射率虛部取0.01、0.1、0.56、1時，粒徑大小與消光曲線關(guān)系圖。煙灰顆粒的折射率為1.57～0.56i[17]。由圖1中四圖對比可知，對相同粒徑大小顆粒，折射率虛部取定值時，實部越大，消光曲線峰值變化越明顯，但收斂速度沒有改變。對于粒徑小于5μm的顆粒，消光系數(shù)曲線波動較大，隨著顆粒粒徑的增大，消光效率值趨近平穩(wěn)，逐漸趨近于常數(shù)2。

圖2（a）為顆粒折射率實部取1.57，虛部取0.01、0.1、0.56、1時的散射光強的散射角分布曲線。在散射角10°范圍內(nèi)，不同折射率的散射光強分布基本相同，在10°～50°內(nèi)散射光強分布有微小的差異，折射率虛部的變化對散射光強的影響較小。圖2（b）為3種不同折射率虛部的顆粒消光系數(shù)曲線圖，折射率實部取定值時，虛部越大消光系數(shù)曲線收斂速度越快。在折射率虛部有微小變化時，消光系數(shù)峰值變化較小。

在懸浮顆粒的測量中，所監(jiān)測的顆粒為同類物質(zhì)，折射率的實部和虛部變化很小，不同折射率對散射光強的數(shù)值影響作用的殘差值小于3%[18]，在測量誤差允許范圍內(nèi)。因此，在測量中由于折射率引起的測量誤差可以忽略不計。

2.2 入射光波長對散射光強度的影響

不同入射光波長時散射光強的散射角分布曲線如圖3所示，其中折射率m取1.57-0.56i。圖3（a）中，顆粒物粒徑取定值時，隨著入射光波長的增大，散射光強由主要集中在前向小角度內(nèi)逐漸變化為集中在前向稍大角度內(nèi)，若繼續(xù)增大入射光波長，散射光強集中在更大角度內(nèi)。理想狀態(tài)下，測量獲得顆粒的全部信息，需要探測0°～180°范圍內(nèi)的散射光強，考慮到實際中很難全部測量，因此采取探測集中分布的散射光強信息來代替全部信息。從圖3（a）、（b）、（c）對比可以得到，波長小于600nm時，懸浮顆粒散射光強主要集中在散射角30°內(nèi)；波長大于700nm時，粒徑較小的懸浮顆粒散射光強主要集中在散射角50°內(nèi)，粒徑較大的懸浮顆粒主要集中在散射角20°內(nèi)。

從理論推導的立場來說，散射光分布越集中，散射效果越清晰，采集到的信號越強，測量精度越高，波長較大的紅外光散射光強度分布較分散，無法滿足測量精度。實際中不應使用紅外光源作為入射光，波長較短的紫光較為符合要求。但懸浮顆粒進行光散射時，需要良好單色性和準直性的光源。因此，可以采用波長為650nm的氦氖激光器作為入射光光源發(fā)生器。

2.3 懸浮顆粒粒徑對散射光分布角度的影響

圖4是折射率m=1.57-0.56i，波長λ取值為650nm，不同粒徑顆粒的散射光強垂直和水平分量與散射角的關(guān)系曲線。由圖4（a）、（b）、（c）對比可知，顆粒粒徑越大，散射光強度越大，越集中分布在前向小角度內(nèi)，隨著顆粒粒徑的變化，散射光垂直與水平分量呈規(guī)律性變化。圖5為不同粒徑顆粒對散射光強分布的影響，顆粒粒徑大于10μm的顆粒主要集中在前向散射角5°內(nèi)，在2.5 ～10μm之間的顆粒主要集中在15°內(nèi)，在1～2.5μm之間的主要集中在30°范圍內(nèi)。在此種情況下，收集前向小角度的散射光強由Mie散射理論就能很好的獲得粒徑在0.1～10μm顆粒的信息，進而求得懸浮顆粒物質(zhì)量濃度。

3 粒徑反演

根據(jù)式（1）可知，通過測量散射光強即可以求得懸浮顆粒質(zhì)量濃度。由散射光強求解懸浮顆粒物質(zhì)量濃度是顆粒粒徑的反演過程。顆粒粒徑的反演實質(zhì)上是第一類Fredholm積分方程的求解過程。由于第一類Fredholm積分方程一個突出的特性即“不適定”性，目前還沒有一個通解，而且經(jīng)數(shù)值化/離散化得到的線性方程組病態(tài)嚴重，條件數(shù)大，很難用常規(guī)的求解線性方程組的解法進行求解。而且反演算法的精度是決定顆粒粒徑測量儀器性能的一個重要環(huán)節(jié)。因此采用遺傳尋優(yōu)反演算法[19]求解Fredholm積分方程近似解，得到懸浮顆粒物質(zhì)量濃度測量的近似解。遺傳算法是把問題參數(shù)編碼為染色體，再利用迭代的方式進行選擇、交叉、變異等運算來交換種群中染色體的信息，最終生成符合優(yōu)化目標的染色體。遺傳尋優(yōu)算法反演流程圖如圖6所示。

在圖6中，依據(jù)懸浮顆粒質(zhì)量濃度測量求解問題，利用遺傳算法進行優(yōu)化搜索。首先對懸浮顆粒質(zhì)量濃度解空間進行編碼，隨機產(chǎn)生一組向量為初始種群，計算是否滿足適應度函數(shù)收斂標準；滿足則輸出最優(yōu)解，不滿足個體經(jīng)歷選擇、交叉、變異等步驟得到新個體，再對新個體進行適應度函數(shù)評價。重復上述過程，最終得到懸浮顆粒濃度最優(yōu)解。

反演驗證中，選取波長λ=650nm作為入射光波長，折射率m=1.57-0.56i，Johnson-SB 為粒徑分布模型。Johnson-SB 函數(shù)可以很好的用來表示常用的各種顆粒粒徑分布，是顆粒粒徑反演時常用的兩參數(shù)分布。求得顆粒粒徑分布即可通過公式求得懸浮顆粒物質(zhì)量濃度，表達式[20]為：

fa=12πσamax-amina-aminamax-amin·1-a-aminamax-amin-1·

exp-0.5μ+σLna-aminamax-a2（12）

圖7為顆粒粒徑的反演分布圖，取懸浮顆粒粒徑初始分布遵從Johnson-SB函數(shù)分布，選擇σ=2.5，μ=2.0，取粒徑在0.1～30μm范圍內(nèi)，選取30個采樣點數(shù)據(jù)。表1為初始值與反演結(jié)果值對比表。由圖7和表1可知，顆粒粒徑在0.1～10μm之間時，反演結(jié)果值比初始分布略小；在10～30μm之間時，反演結(jié)果比初始分布略大；但從整個顆粒粒徑范圍內(nèi)，反演結(jié)果和初始分布吻合較好，滿足理論設計要求。

4 結(jié) 語

本文通過對激光散射法的理論研究，確定了Mie散射理論為檢測原理并建立懸浮顆粒光散射數(shù)學模型。通過光散射模型對懸浮顆粒光散射強度進行了MATLAB模擬仿真，分析了入射光波長λ、折射率m（實部和虛部）、顆粒粒徑α對散射光強分布的影響及顆粒折射率的消光系數(shù)曲線。從仿真圖可知，顆粒的折射率對散射光強的散射角分布的影響較小，在測量誤差允許范圍3%內(nèi)；入射光波長越小，前向散射越強，后向散射越弱；不同粒徑的懸浮顆粒散射光強的散射角分布有很大不同，顆粒粒徑越大，散射光強的散射角分布越窄。顆粒粒徑分布采用單峰Johnson-SB函數(shù)分布，通過遺傳尋優(yōu)算法實現(xiàn)懸浮顆粒物質(zhì)量濃度的反演，實驗表明反演結(jié)果與初始數(shù)據(jù)的一致性，從理論上證明了該設計方案的可行性。

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