MOX燃料工業(yè)钚混豐方法

劉銥　周培德　張堅

【摘 要】MOX燃料芯塊一般用貧UO2粉末和工業(yè)PuO2粉末為原料，采用機械混合工藝混料。工業(yè)PuO2粉末一般來自乏燃料后處理設(shè)施，由于不同批次的粉末中钚同位素組成略有差異，為提高M(jìn)OX燃料芯塊中钚同位素的均勻性、減小實際成分與設(shè)計值的偏差，需在PuO2粉末和貧鈾粉末混合之前，先對不同批次的PuO2粉末進(jìn)行挑選組合。本文以百萬千瓦級快堆首爐堆芯設(shè)計方案為參考，提出基于钚當(dāng)量等效法的混豐方案，有效提高工業(yè)钚的均勻性，降低MOX燃料組件中钚同位素含量差異對堆芯中子學(xué)參數(shù)的影響。

【關(guān)鍵詞】MOX燃料；混豐；钚當(dāng)量

中圖分類號： TL352 文獻(xiàn)標(biāo)識碼： A 文章編號： 2095-2457（2018）09-0004-004

DOI：10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2018.09.002

A Industrial Plutonium Batch Blending Method for MOX Fuel

LIU Yi ZHOU pei-de ZHANG Jian

（China Institute of Atomic Energy，Division of Reactor Engineering Technology Research

Department of Reactor Design，Beijing）

【Abstract】MOX fuel pellets are made from depleted UO2 powder and industrial PuO2 powder by mechanical mixing process. Industrial PuO2 powders generally come from spent fuel reprocessing facilities， due to the slight difference in the composition of plutonium isotopes in different batches of PuO2 powder， It is necessary to pick certain batches of PuO2 powder before blending it with depleted uranium powder，to improve the uniformity of uranium-plutonium isotope distribution and reduce the deviation between actual composition and design value. Taking the million-kilowatt fast reactor first loading as the reference calculation model，The Plutonium equivalent factor-based batch blending scheme was proposed to effectively improve fuel uniformity and reduce the effect of the difference in plutonium isotope composition on the core neutronics parameter.

【Key words】MOX fuel；Batch blending；Plutonium equivalent factor0 前言

通過鈾和钚的多次循環(huán)利用，快堆能夠?qū)⒄继烊烩欀?9%以上的238U充分利用起來，把鈾資源的利用率提高到60-70%[1]。混合氧化鈾、钚燃料（簡稱MOX燃料）的制備工藝是核燃料循環(huán)中一項關(guān)鍵工藝技術(shù)，采用機械混合法。

制造MOX芯塊的流程為：將貧UO2粉末和工業(yè)PuO2粉末混合加到攪拌球磨機中進(jìn)行球磨，使鈾钚充分混合均勻；加入潤滑劑進(jìn)行二次混合，混合好的粉末送往軋片制粒裝置進(jìn)行粉末制粒；往制粒后的粉末中再添加適量的潤滑劑進(jìn)行混合球化；將粉末進(jìn)行成型壓制，得到生坯芯塊，經(jīng)檢測合格后送去高溫?zé)Y(jié)；根據(jù)不同堆型的使用要求，甚至還要求對芯塊進(jìn)行干式無心磨削。

MOX芯塊制備所使用的PuO2通常來自壓水堆乏燃料中的工業(yè)钚，作為后處理設(shè)施的產(chǎn)品，钚同位素組成主要取決于壓水堆使用的燃料（富集度不同）、比燃耗以及冷卻時間。因此不同批次的PuO2粉末中钚同位素成分可能差別較大。如果直接將不同钚同位素組成的PuO2粉末直接按照設(shè)計比例同UO2粉末混合制成MOX燃料，使用時堆芯中子學(xué)參數(shù)（包括剩余反應(yīng)性、控制棒價值、最熱組件的功率變化以及最大線功率等參數(shù)）可能與設(shè)計值有較大偏離，影響反應(yīng)堆性能指標(biāo)的實現(xiàn)，并可能帶來安全問題。

因此需要在MOX芯塊制造之前，先對不同批次的钚粉末進(jìn)行挑選混合，盡量使钚粉的品質(zhì)趨于一致，再進(jìn)行上述的芯塊制備步驟，這個調(diào)勻PuO2粉末的過程即混豐。

由于MOX燃料有劇毒和強放射性，從安全、輻射防護(hù)考慮，要求芯塊、單棒、組件的制造過程都在帶屏蔽、密封等的環(huán)境下進(jìn)行[2]。在實際生產(chǎn)中，后處理廠生產(chǎn)的PuO2粉末用容量為2kg的雙層產(chǎn)品杯封裝，因此只能以2kg的整數(shù)倍裝入混料器。為避免臨界危險，混料器每次至多混合10kg（即5罐）PuO2粉末。

1 混豐方法

本文以百萬千瓦級快堆首爐堆芯設(shè)計方案為參考，堆芯選用MOX燃料，研究基于钚當(dāng)量等效法的混豐方案。堆芯布置方案以及各種參數(shù)均摘自文獻(xiàn)[3]。

1.1 等效钚當(dāng)量

通常PuO2粉末的钚同位素有：238Pu、239Pu、240Pu、241Pu、242Pu這五種?；熵S過程用數(shù)學(xué)建模，即n批PuO2粉末原料混合，根據(jù)5種核素混合前后質(zhì)量守恒，得到5×n的齊次線性方程組[4]。同時考慮5種同位素使方程很可能無解，即使有解，精確的質(zhì)量配比也是實際操作過程中難以做到的，為了簡化問題，此處引入钚當(dāng)量定義。

某反應(yīng)堆的钚當(dāng)量B定義為：在相應(yīng)的能譜下，不同Pu同位素A按239Pu作為基準(zhǔn)進(jìn)行價值折算后等效的239Pu的量。定義中進(jìn)行價值折算的方式有很多，本文采用了功率等效钚當(dāng)量BP和keff等效钚當(dāng)量Bk-eff這兩種，具體定義如下：

1）功率等效钚當(dāng)量BP：在參考堆芯的能譜下，按等效裂變截面相同即裂變率相同折算（公式1）；

其中，？準(zhǔn)i是第i群的通量密度，？滓Aif是A元素第i群的裂變截面；

2）钚當(dāng)量-2：在參考堆芯的能譜下，按等效裂變中子數(shù)*裂變截面/吸收截面相同折算（公式2）；

其中，？準(zhǔn)i是第i群的通量密度，？淄Ai是A元素第i群的等效裂變中子數(shù)，？滓Aif是A元素第i群的裂變截面，？滓Aia是A元素第i群的吸收截面；

通過钚當(dāng)量等效法，可以將上述5種钚同位素均折算成239Pu，作為混豐的折算標(biāo)準(zhǔn)。顯然，钚當(dāng)量與反應(yīng)堆堆芯中子能譜有關(guān)。基于參考堆芯能譜計算得到的各钚核素的等效當(dāng)量見表1。

表1 等效钚當(dāng)量

為保證堆芯功率分布盡量接近設(shè)計目標(biāo)，后文均采用BP作為等效的權(quán)重因子，Bk-eff僅用于混豐結(jié)果偏差的分析。

2.2 钚粉原料庫介紹

MOX芯塊制備所使用的PuO2粉末原料來自于壓水堆的乏燃料組件?？紤]國內(nèi)壓水堆電站及其運行歷史為研究情景，選擇幾種常見的燃料組件，其燃料的富集度，及比燃耗深度見表2，通過ORIGEN程序計算，給出乏燃料中钚成分的數(shù)據(jù)，并給出冷卻1至9年以后的钚同位素組成，將各成分?jǐn)?shù)據(jù)匯總成為钚原料數(shù)據(jù)庫。

將庫內(nèi)所有PuO2粉的钚同位素組成按上述钚當(dāng)量等效法做變換，得到钚原料數(shù)據(jù)庫的等效钚當(dāng)量，見圖1。

從上圖可見，原料庫的钚當(dāng)量在0.7480至0.8431之間，標(biāo)準(zhǔn)差為0.0206，均勻度較差，有混豐的必要。

2.3 混豐方法

混豐的目的是使混合后的PuO2粉末盡量均勻且接近于目標(biāo)成分。本文中Pu同位素的目標(biāo)組成，即參考反應(yīng)堆堆芯方案設(shè)計中選定的燃料成分，混豐的目標(biāo)參數(shù)為目標(biāo)成分的BP等效钚當(dāng)量，見表3。

在實際混豐前，庫存原料可能存在兩種情景：情景一，后處理廠產(chǎn)品庫原料充足，可對庫存钚粉進(jìn)行挑選使用；情景二，后處理廠產(chǎn)品庫存量有限，雖然PuO2粉末品質(zhì)參差不齊，但必須全部加以利用。

參考堆芯首爐燃料的制造需要約3噸工業(yè)钚，即1500罐PuO2粉。在原料充足的情景下，可以先從庫存中挑選出等效钚當(dāng)量本身與目標(biāo)钚當(dāng)量接近的一部分原料，然后根據(jù)钚品質(zhì)參差混合，使之均勻。舉例來說，若按3罐一組混豐，則將初步篩選的原料按照钚當(dāng)量由高到低排序，劃分成好燃料（钚當(dāng)量較大）、中等燃料（钚當(dāng)量中等）、差燃料（钚當(dāng)量較小）。將差燃料按钚當(dāng)量由低到高排序后依次與好燃料由高到低排序混合，再將混合后的燃料按钚當(dāng)量從低到高排序，依次與中等燃料混合，這樣經(jīng)過兩次參差混合即可得到較為均勻的钚粉，流程見圖2。按4罐一組或5罐一組混豐的方法類似，值得注意的是，每次混合后必須重新按钚當(dāng)量排序，保證下次混合時燃料的品質(zhì)是參差的。

在原料有限的情景下，如果按照上述方法盲目追求部分批次的混豐結(jié)果盡量接近目標(biāo)成分，則可能導(dǎo)致另一部分產(chǎn)品的偏差較大。對反應(yīng)堆而言，堆芯燃料不均勻帶來的影響，比燃料成分與設(shè)計值稍有偏差更為嚴(yán)重。因此在這種情景下，混豐的目標(biāo)從盡量接近設(shè)計值，變成盡量使混豐后的钚粉同位素組成均勻。實際操作與原料充足的情況類似，只是沒有對原料的初步篩選。

2.4 混料計算分析

用MATLAB編輯程序，實現(xiàn)以下功能：1）從2.2節(jié)給出的钚粉原料庫中隨機抽取n種钚粉作為混豐的原料，并計算出每種钚粉的等效钚當(dāng)量。對于原料有限的情景，僅抽取n=1500種钚粉；對于乏燃料豐富的情況，本文初步抽取n=5000種钚粉，再從中挑選1500種進(jìn)行混豐；2）根據(jù)2.3的方法，分別按照3罐/4罐/5罐一組進(jìn)行混豐，并保留每組所使用的钚粉的編號。對混豐方案進(jìn)行初步分析，見表4和圖3。

后處理廠通常規(guī)定，制造燃料芯塊所使用的PuO2粉末，其钚當(dāng)量與目標(biāo)钚當(dāng)量相差在1%內(nèi)為合格。按這條標(biāo)準(zhǔn)看，不同混豐方案均達(dá)到合格標(biāo)準(zhǔn)。

可見，在兩種情景下參差混豐法均可顯著提高钚粉的均勻性，并且減小钚當(dāng)量與目標(biāo)钚當(dāng)量的偏差，混豐的罐數(shù)越多，得到的钚粉就越均勻。在乏燃料有限的情況下，因不具備對原料進(jìn)行初步篩選的條件，因此混合后钚粉的等效钚當(dāng)量與目標(biāo)值有一定差異。

3 中子物理特性計算分析

采用MOX燃料的快堆不可能每盒燃料組件中的钚同位素成分都與設(shè)計值一致，即使采用混豐方法，實際上還存在一定的偏離。以百萬千瓦級快堆首爐堆芯設(shè)計方案為參考，更改MOX燃料中钚同位素的組成，分析MOX燃料成分變化對該堆芯設(shè)計參數(shù)的影響，主要比較keff、鈉空泡反應(yīng)性、多普勒反應(yīng)性、控制棒價值以及最大線功率。

鈉空泡反應(yīng)性包括燃料區(qū)和全堆，將對應(yīng)區(qū)域的鈉全部排空后進(jìn)行穩(wěn)態(tài)計算，與鈉排空前的穩(wěn)態(tài)keff計算結(jié)果進(jìn)行對比，可得對應(yīng)區(qū)域的鈉空泡反應(yīng)性效應(yīng)，計算公式如下：

（公式3）

其中k與k分別對應(yīng)鈉空泡前與鈉空泡后的堆芯有效增殖因子。

計算多普勒反應(yīng)性時，將滿功率穩(wěn)態(tài)下的計算結(jié)果與溫度升高100℃以后的穩(wěn)態(tài)計算結(jié)果進(jìn)行對比，可以得到多普勒反應(yīng)性效應(yīng)，計算公式如下：

（公式4）

其中k與k分別對應(yīng)滿功率穩(wěn)態(tài)和溫度升高100℃后的穩(wěn)態(tài)的堆芯有效增殖因子。

不同控制棒棒組的價值計算，分別計算所有棒組提出堆芯的keff和所計算棒組插入堆芯后的keff，計算公式如下：

（公式5）

k：所有棒組全部提出時的有效增殖系數(shù)；k：所計算棒組插入堆芯時的有效增殖系數(shù)。

參考堆芯的設(shè)計，參見表5。

分析混豐前后堆芯中子學(xué)參數(shù)的最大偏差?；熵S前，從钚粉原料庫中挑選出等效钚當(dāng)量最大和最小的兩種情景，進(jìn)行全堆計算，這能夠代表混豐前中子學(xué)參數(shù)可能存在的最大偏差；混豐后的情況稍微復(fù)雜一些，以原材料豐富時按3罐一組混豐為例，先從混豐后的500種燃料中選出按BP钚當(dāng)量等效后偏差最大的燃料，總共有4種，再將這4種燃料按Bk-eff钚當(dāng)量等效，從中二次挑選出與目標(biāo)偏差最大的燃料，最終選定的燃料能夠代表原料豐富時，3罐混豐后中子學(xué)參數(shù)可能存在的最大偏差。其他混豐方案的分析方法相同。表6給出了混豐前后中子學(xué)參數(shù)相對目標(biāo)值的最大偏差。

從計算結(jié)果可以看出，混豐能夠明顯降低各中子學(xué)參數(shù)的偏差，減小燃料中钚同位素組成差別對堆芯的影響，增強對MOX燃料品質(zhì)的把控。

4 小結(jié)

在核電站中使用MOX燃料的經(jīng)驗不像使用UO2燃料那么豐富，而且MOX燃料的設(shè)計、制造及實堆應(yīng)用中有其特殊的一些問題。因后處理廠產(chǎn)品（PuO2粉末）采用小批量分裝，MOX燃料制造過程中分批混料等，裝入反應(yīng)堆的幾百盒燃料組件中的钚同位素成分與設(shè)計值肯定會有差異，把這種差異控制在一定范圍內(nèi)是燃料制造環(huán)節(jié)要解決的一個問題。本文研究了基于等效钚當(dāng)量的混豐方法，并針對百萬千瓦快堆首爐堆芯設(shè)計方案，比較了不同混豐方案對堆芯主要中子學(xué)參數(shù)的影響。

1）針對使用不同品質(zhì)的工業(yè)钚，如果僅直接替換而不對PuO2的同位素組成進(jìn)行調(diào)整的話，將會對堆芯中子學(xué)參數(shù)造成較大影響；

2）混豐能夠顯著提高工業(yè)钚的均勻性，并減小由此帶來的中子學(xué)參數(shù)變化；

3）在工業(yè)钚庫存豐富的情況下，混豐總能得到理想的燃料；但在工業(yè)钚庫存緊張時，無法保證混豐后燃料的品質(zhì)；考慮實際操作難度，應(yīng)該傾向于混料次數(shù)最少，操作量最小的混料方案；但考慮混料對堆芯中子學(xué)參數(shù)的影響，可能會有不同結(jié)果。從本文算例來看，原料豐富時，選擇5罐的效果較好；原料有限時，選擇4罐的效果較好。

理論分析表明，多次混豐可以盡量接近設(shè)計目標(biāo)值。但實際生產(chǎn)中，由于钚操作的復(fù)雜性和多種限制條件，混豐方法的應(yīng)用有局限性。

【參考文獻(xiàn)】

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